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ハイブリッド触媒を用いた配列規制重合法と連続制御重合法の構築

公募研究

研究領域分子合成オンデマンドを実現するハイブリッド触媒系の創製
研究課題/領域番号 20H04798
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関北海道大学

研究代表者

佐藤 敏文  北海道大学, 工学研究院, 教授 (80291235)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
7,800千円 (直接経費: 6,000千円、間接経費: 1,800千円)
2021年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2020年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
キーワードハイブリッド触媒 / 配列規制重合 / ワンポット合成 / ワンステップ合成 / 連続制御重合
研究開始時の研究の概要

本研究では、有機金属触媒や有機分子触媒の各活性サイトが独立に機能するハイブリッド触媒を用いた「新規な配列規制重合法(効率的ドミノ反応法)」と「連鎖重合と逐次重合の連続制御重合法」の創成を期限内に達成する。また、配列規制されたポリ乳酸やポリカプロラクトン、ポリカーボネートやそれらの共重合体は学術的および産業的に重要であることから、高付加価値な配列規制高分子材料の開発も研究期限内に達成することにより、産業界が必要とする極めて高効率な高分子合成反応を提供する。

研究実績の概要

本研究はハイブリッド触媒を用いた配列規制重合の開発とこの重合法を利用した高付加価値な機能性高分子材料の開発を目的としている。本年度は下記の2つについて重点的に検討を行った。
①ハイブリッド触媒の固定化:昨年度までに、酸・塩基ハイブリッド触媒であるカルボン酸塩をポリスチレン樹脂に結合した固定化触媒の開発と重合反応への応用を行った。本年度は、顕微鏡観察などにより固定化触媒の詳細な構造解析を行った。その結果、樹脂粒子表面だけでなく、粒子内部にも触媒活性サイトが存在することが分かった。重合反応においては、表面の活性サイトのみが触媒反応に関与していると考えられ、このことが対応する均一触媒に比較して触媒回転頻度が低下する原因となったことが判明した。さらに、昨年度はトリメチレンカーボネートの重合しか検討できていなかったが、ラクチドの開環重合やエポキシド/環状酸無水物の開環交互共重合など様々な重合に応用できることを見出した。
②ハイブリッド触媒によるセルフスイッチ重合:昨年度までにカルボン酸塩を触媒とすることで、エポキシド/環状酸無水物/環状エステルの3成分混合系から重合を行うことで、先にエポキシド/環状酸無水物の交互共重合が進行し、環状酸無水物が完全消費された後に環状エステルが進行するセルフスイッチ重合を見出した。本年度は、この重合系をさらに発展させ、モノマー適用範囲の拡大を目指して検討を進めた。その結果、例えば、多種類の環状酸無水物間のセルフスイッチ重合を実現し、最大11セグメントからなるマルチブロックポリマーのワンポット・ワンステップ合成に成功した。また、本重合系を活用することで熱可塑性エラストマーや接着剤として応用可能な材料のワンステップ合成にも成功した。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (36件)

すべて 2022 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (12件) (うち国際共著 6件、 査読あり 12件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (20件) (うち招待講演 3件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] 重慶理工大学(中国)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [国際共同研究] 国立台湾大学(台湾)/国立台北科技大(台湾)(その他の国・地域)

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [雑誌論文] One-step synthesis of sequence-controlled multiblock polymers with up to 11 segments from monomer mixture2022

    • 著者名/発表者名
      Xia Xiaochao、Suzuki Ryota、Gao Tianle、Isono Takuya、Satoh Toshifumi
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 13 号: 1 ページ: 163-163

    • DOI

      10.1038/s41467-021-27830-3

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Unimodal and Well-Defined Nanomicelles Assembled by Topology-Controlled Bicyclic Block Copolymers2022

    • 著者名/発表者名
      Ree Brian J.、Satoh Yusuke、Jin Kyeong Sik、Isono Takuya、Satoh Toshifumi
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 55 号: 3 ページ: 862-872

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.1c01916

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Influence of Topological Confinement on Nanoscale Film Morphologies of Tricyclic Block Copolymers2021

    • 著者名/発表者名
      Ree Brian J.、Satoh Yusuke、Isono Takuya、Satoh Toshifumi
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 54 号: 9 ページ: 4120-4127

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.1c00214

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Smart Access to Sequentially and Architecturally Controlled Block Polymers via a Simple Catalytic Polymerization System2021

    • 著者名/発表者名
      Xia Xiaochao、Suzuki Ryota、Takojima Kaoru、Jiang Dai-Hua、Isono Takuya、Satoh Toshifumi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 11 号: 10 ページ: 5999-6009

    • DOI

      10.1021/acscatal.1c00382

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Highly Ordered Nanoscale Film Morphologies of Block Copolymers Governed by Nonlinear Topologies2021

    • 著者名/発表者名
      Ree Brian J.、Satoh Yusuke、Isono Takuya、Satoh Toshifumi
    • 雑誌名

      ACS Macro Letters

      巻: 10 号: 7 ページ: 811-818

    • DOI

      10.1021/acsmacrolett.1c00204

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Densely Arrayed Cage-Shaped Polymer Topologies Synthesized via Cyclopolymerization of Star-Shaped Macromonomers2021

    • 著者名/発表者名
      Mato Yoshinobu、Sudo Maho、Marubayashi Hironori、Ree Brian J.、Tajima Kenji、Yamamoto Takuya、Jinnai Hiroshi、Isono Takuya、Satoh Toshifumi
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 54 号: 19 ページ: 9079-9090

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.1c01230

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Suzuki?Miyaura Catalyst-Transfer Polycondensation of Triolborate-Type Carbazole Monomers2021

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Saburo、Ashiya Mayoh、Yamamoto Takuya、Tajima Kenji、Yamamoto Yasunori、Isono Takuya、Satoh Toshifumi
    • 雑誌名

      Polymers

      巻: 13 号: 23 ページ: 4168-4168

    • DOI

      10.3390/polym13234168

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Facile one-pot synthesis of rod-coil bio-block copolymers and uncovering their role in forming the efficient stretchable touch-responsive light emitting diodes2021

    • 著者名/発表者名
      Jiang Dai-Hua、Ree Brian J.、Isono Takuya、Xia Xiao-Chao、Hsu Li-Che、Kobayashi Saburo、Hoon Ngoi Kuan、Chen Wei-Cheng、Jao Chih-Chun、Veeramuthu Loganathan、Satoh Toshifumi、Huang Tung Shih、Kuo Chi-Ching
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 418 ページ: 129421-129421

    • DOI

      10.1016/j.cej.2021.129421

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Stretchable OFET Memories: Tuning the Morphology and the Charge-Trapping Ability of Conjugated Block Copolymers through Soft Segment Branching2021

    • 著者名/発表者名
      Hsu Li-Che、Isono Takuya、Lin Yan-Cheng、Kobayashi Saburo、Chiang Yun-Chi、Jiang Dai-Hua、Hung Chih-Chien、Ercan Ender、Yang Wei-Chen、Hsieh Hui-Ching、Tajima Kenji、Satoh Toshifumi、Chen Wen-Chang
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 13 号: 2 ページ: 2932-2943

    • DOI

      10.1021/acsami.0c18820

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Highly Stretchable Semiconducting Polymers for Field-Effect Transistors through Branched Soft-Hard-Soft Type Triblock Copolymers2020

    • 著者名/発表者名
      Hsu Li-Che、Kobayashi Saburo、Isono Takuya、Chiang Yun-Chi、Ree Brian J.、Satoh Toshifumi、Chen Wen-Chang
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 53 号: 17 ページ: 7496-7510

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.0c00381

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] An organocatalytic ring-opening polymerization approach to highly alternating copolymers of lactic acid and glycolic acid2020

    • 著者名/発表者名
      Takojima Kaoru、Makino Hiroshi、Saito Tatsuya、Yamamoto Takuya、Tajima Kenji、Isono Takuya、Satoh Toshifumi
    • 雑誌名

      Polymer Chemistry

      巻: 11 号: 39 ページ: 6365-6373

    • DOI

      10.1039/d0py01082k

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Suzuki-Miyaura catalyst-transfer polycondensation of triolborate-type fluorene monomer: toward rapid access to polyfluorene-containing block and graft copolymers from various macroinitiators2020

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Saburo、Fujiwara Kaiyu、Jiang Dai-Hua、Yamamoto Takuya、Tajima Kenji、Yamamoto Yasunori、Isono Takuya、Satoh Toshifumi
    • 雑誌名

      Polymer Chemistry

      巻: 11 号: 42 ページ: 6832-6839

    • DOI

      10.1039/d0py01127d

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 再利用可能な高分子支持型カルボン酸アルカリ金属塩触媒による環状エステル類の開環重合2022

    • 著者名/発表者名
      高橋逸貴・髙木理・磯野拓也・山本拓矢・田島健次・佐藤敏文
    • 学会等名
      化学系学協会北海道支部 2022年冬季研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 脂肪族ポリエステル系ブロックポリマーのワンステップ精密合成法の開発2022

    • 著者名/発表者名
      佐藤敏文
    • 学会等名
      日本接着学会第180回粘着研究会例会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 配列制御ブロックポリマーのワンステップ精密合成法2022

    • 著者名/発表者名
      佐藤敏文
    • 学会等名
      日本接着学会東北・北海道地区合同セミナー
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Alkali Metal Carboxylate as an Efficient and Simple Catalyst for Ring- Opening Polymerization of Epoxides2021

    • 著者名/発表者名
      Tianle Gao, Xiaochao Xia, Takuya Isono, Kenji Tajima, Toshifumi Satoh
    • 学会等名
      第70回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 環状酸無水物とエポキシドの開環交互共重合によるハイパーブランチポリマーの合成2021

    • 著者名/発表者名
      鈴木涼太・夏小超・山本拓矢・Brian J. Ree ・磯野拓也・田島健次・佐藤敏文
    • 学会等名
      第70回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 第四級アンモニウム塩を触媒に用いた環状エステル類の開環重合2021

    • 著者名/発表者名
      髙木理・蛸島薫・Brian J. Ree・磯野拓也・田島健次・佐藤敏文
    • 学会等名
      第70回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 高分子担持型カルボン酸アルカリ金属塩を触媒に用いた 環状カーボネートの開環重合2021

    • 著者名/発表者名
      高橋逸貴 ・髙木理 ・磯野拓也 ・山本拓矢 ・田島健次 ・佐藤敏文
    • 学会等名
      第70回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 第四級アンモニウム塩を触媒に用いた環状エステル類の開環重合2021

    • 著者名/発表者名
      ○髙木理・蛸島薫・Brian J. Ree・磯野拓也・山本拓矢・田島健次・佐藤敏文
    • 学会等名
      日本化学会北海道支部2021年夏季研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 高分子支持型カルボン酸アルカリ金属塩触媒を用いた環状エステル類の開環重合2021

    • 著者名/発表者名
      高橋逸貴・髙木理・磯野拓也・山本拓矢・田島健次・佐藤敏文
    • 学会等名
      日本化学会北海道支部2021年夏季研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 環状酸無水物とエポキシドによる開環交互共重合体を用いた多分岐ポリマーの合成法開発2021

    • 著者名/発表者名
      鈴木涼太・夏小 超・山本拓矢・磯野拓也・田島健 次・佐藤敏文
    • 学会等名
      第11回CSJ化学フェスタ
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] ポリスチレン樹脂担持型アルカリ金属塩触媒を用いた環状エステルの開環重合2021

    • 著者名/発表者名
      高橋逸貴・髙木理・磯野拓也・山本拓矢・田島健次・佐藤敏文
    • 学会等名
      第11回CSJ化学フェスタ
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 環状酸無水物とエポキシドの開環交互共重合によるハイパーブランチポリマーの合成2021

    • 著者名/発表者名
      鈴木涼太・夏小 超・山本拓矢・磯野拓也・田島健 次・佐藤敏文
    • 学会等名
      第70回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 高分子担持型カルボン酸アルカリ金属塩触媒を用いた環状カーボネートの開環重合2021

    • 著者名/発表者名
      高橋逸貴、髙木理、磯野拓也、山本拓矢、田島健次、佐藤敏文
    • 学会等名
      2020年度 第55回北海道支部研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 開環交互共重合によるハイパーブランチポリエステルの新規合成法開発2021

    • 著者名/発表者名
      鈴木涼太、夏小超、磯野拓也、山本拓矢、田島健次、Brian J. Ree、佐藤敏文
    • 学会等名
      2020年度 第55回北海道支部研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Alkali Metal Carboxylate-Catalyzed Ring-opening Polymerization of Epoxides2021

    • 著者名/発表者名
      Tianle GAO, Xiaochao XIA, Takuya ISONO, Kenji TAJIMA, Toshifumi SATOH
    • 学会等名
      2020年度 第55回北海道支部研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 第四級アンモニウム塩を触媒に用いた環状エステルのバルク重合2021

    • 著者名/発表者名
      高木理・蛸島薫・Brian J. Ree・磯野拓也・山本拓矢・田島健次・佐藤敏文
    • 学会等名
      化学系学協会北海道支部2021年冬季研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] メタルフリー触媒を基軸とする高分子化学2021

    • 著者名/発表者名
      佐藤敏文
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Synthesis of Amino-functionalized Polyesters by t-Bu-P4-catalyzed Ring-Opening Polymerization of ε-Decalactone2020

    • 著者名/発表者名
      Tianle GAO, Elwakil MAHMOUD, Takuya ISONO, Kenji TAJIMA, Toshifumi SATOH
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 第四級アンモニウム塩を触媒に用いた トリメチレンカーボネートの開環重合2020

    • 著者名/発表者名
      髙木理・蛸島薫・Brian J. Ree・磯野拓也・山本拓矢・田島健次・佐藤敏文
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 反応性側鎖を有するポリエステル系ブロック共重合体のワンステップ合成2020

    • 著者名/発表者名
      鈴木涼太・夏小超・山本拓矢・Brian J. Ree・磯野拓也・田島健次・佐藤敏文
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [備考] 高分子化学研究室

    • URL

      http://poly-ac.eng.hokudai.ac.jp/index.html

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [備考] 高分子化学研究室

    • URL

      https://poly-ac.eng.hokudai.ac.jp/

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

URL: 

公開日: 2020-04-28   更新日: 2022-12-28  

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