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ナノ光局在場における高度光―物質変換系の創生

公募研究

研究領域光合成分子機構の学理解明と時空間制御による革新的光ー物質変換系の創製
研究課題/領域番号 20H05084
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 複合領域
研究機関北海道大学

研究代表者

南本 大穂  北海道大学, 理学研究院, 助教 (80757279)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2021年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
2020年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
キーワード局在表面プラズモン / 光電気化学 / 水素発生 / プラズモニック光電変換 / 可視光誘起水素発生 / 電気化学
研究開始時の研究の概要

本研究では、p型半導体電極表面に担持されたプラズモニックナノ構造体が形成するナノ光局在場において、高度光-物質変換を可能とする系の創生を目指す。具体的には、金属ナノ構造の光学特性と入射光波長に依存して変化する励起電子の絶対電気化学電位とその空間局在性を精密に制御することで、可視光や白色光照射下において駆動する水素生成、並びに多段階還元反応制御に挑戦する。金属構造・入射光・電気化学測定条件等を最適化し、さらには分光測定や同位体効果の検証を通じて本系の特徴を明らかにすることで、本技術をクリーンな再生可能エネルギー資源創出技術として提案することを目指す。

研究実績の概要

本研究では、太陽光に多く含まれる可視光のエネルギーを高効率に化学物質に変換可能とする新規技術の創生を目指し、金属ナノ構造において発現する局在表面プラズモン共鳴を利用した光電変換系の確立に取り組んだ。前年度までの取り組みにより、p型半導体に金属ナノ構造を担持することで、生成した正孔の半導体への注入を介して、金属ナノ構造-半導体界面において還元反応を制御する系を確立し、それによる可視光誘起水素発生系を達成した。さらには溶液条件を検討することで通常の電極系とはことなる電極活性の特異pH依存性を確認した。本年度における取り組みにおいては、同位体効果の観測により表面分子過程の詳細な知見を得ることを目指した検証を行った。その結果、当該系においては通常の電極では見られない逆同位体効果が発現することを明らかにした。更には本事実を基に、電気化学的な速度論解析手法を導入することで、本系において分子選択的な表面プロセスの加速が発現し、そのことが観測された逆同位体効果の起源であるという事実を見出した。本取り組みに加えて、種々のp型半導体の検討を通じて、反応に関与する励起電子の電気化学電位を決定することに成功するとともに、助触媒の光析出を行うことで水素発生の光電変換効率を飛躍的に向上させることも見出した。これら得られた全ての成果は、局在表面プラズモン共鳴が誘起する光局在場における可視光誘起物質変換系の最適化へと繋がる指針になると期待される。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2022 2021 2020

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 3件、 招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Low-Temperature Annealing of Plasmonic Metal Arrays for Improved Light Confinement2022

    • 著者名/発表者名
      Shunpei Oikawa, Hiro Minamimoto, Kei Murakoshi
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 129 号: 2 ページ: 1188-1195

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c08931

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Spatial distribution of active sites for plasmon-induced chemical reactions triggered by well-defined plasmon modes2021

    • 著者名/発表者名
      Minamimoto Hiro、Toda Takahiro、Murakoshi Kei
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 13 号: 3 ページ: 1784-1790

    • DOI

      10.1039/d0nr07958h

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] In Situ Monitoring of Electronic Structure in a Modal Strong Coupling Electrode under Enhanced Plasmonic Water Oxidation2021

    • 著者名/発表者名
      Wang Yuchun、Minamimoto Hiro、Zhou Ruifeng、Murakoshi Kei
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 125 号: 3 ページ: 1754-1760

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c10088

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Surface‐enhanced Raman scattering probe for molecules strongly coupled with localized surface plasmon under electrochemical potential control2020

    • 著者名/発表者名
      Minamimoto Hiro、Kato Fumiya、Murakoshi Kei
    • 雑誌名

      Journal of Raman Spectroscopy

      巻: 52 号: 2 ページ: 431-438

    • DOI

      10.1002/jrs.6004

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Plasmon-induced Hydrogen Evolution Reaction on p-Type Semiconductor Electrode with Ag Nanodimer Structures2020

    • 著者名/発表者名
      Sato Daiki、Minamimoto Hiro、Murakoshi Kei
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 49 号: 7 ページ: 806-808

    • DOI

      10.1246/cl.200259

    • NAID

      130007872580

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] ナノ構造形状制御による同位体選択的水素発生反応の高機能化2022

    • 著者名/発表者名
      南本大穂、本間瑞穂、村越 敬
    • 学会等名
      電気化学第89階退会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Plasmon driven hydrogen evolution reactions under visible light illumination2021

    • 著者名/発表者名
      Hiro Minamimoto, Daiki Sato, Ryoji Suzuki, Kei Murakoshi
    • 学会等名
      PACHIFICHEM2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ナノ構造電極における水素発生過程の 電気化学分光観測2021

    • 著者名/発表者名
      南本大穂、小山田伸明、村越 敬
    • 学会等名
      2021年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Hydrogen Evolution Reactions Triggered by Plasmon Excitations2021

    • 著者名/発表者名
      Hiro Minamimoto, Daiki Sato, Ryoji Suzuki, Kei Murakoshi
    • 学会等名
      International Conference of photochemistry 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ナノ界面構造制御による電気化学反応の高機能化2021

    • 著者名/発表者名
      南本大穂
    • 学会等名
      第36階ライラックセミナー
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] プラズモニックカソード電極系の構築とその反応特異性評価2021

    • 著者名/発表者名
      南本大穂
    • 学会等名
      プラズモニック化学研究会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Plasmonic Hydrogen Evolution at p-Type Semiconductor Electrode2020

    • 著者名/発表者名
      南本大穂、佐藤大樹、村越 敬
    • 学会等名
      PRIME2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 可視光誘起プラズモニック水素発生反応の 分子プロセスの検証2020

    • 著者名/発表者名
      南本大穂、佐藤大樹、村越 敬
    • 学会等名
      光化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 局所界面で進行する電気化学反応における電荷移動過程の解明と反応性制御の試み2020

    • 著者名/発表者名
      南本大穂
    • 学会等名
      関西電気化学研究会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2022-12-28  

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