| 研究領域 | 光合成分子機構の学理解明と時空間制御による革新的光ー物質変換系の創製 |
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| 研究課題/領域番号 |
20H05085
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| 研究種目 |
新学術領域研究(研究領域提案型)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 審査区分 |
複合領域
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
加藤 英樹 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (60385515)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2022-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2021年度)
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| 配分額 *注記 |
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2021年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
2020年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
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| キーワード | ペロブスカイト型酸窒化物 / Zスキーム / 助触媒 / 水分解 / 酸素生成 / 光触媒 / 酸窒化物 / 長波長応答 / 共担持 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本研究ではＺスキーム系の応答波長拡大を目的として，長波長光を利用できるペロブスカイト型酸窒化物光触媒をＺスキームにおける酸素生成光触媒に利用する水分解を実現する。当研究室で開発したLaTaON2-SrTiO3固溶体を足がかりとして検討を開始し，そこで得られた知見を活用し，様々なペロブスカイト型酸窒化物光触媒についてＺスキームにおける酸素生成光触媒への応用を実現する。さらに，Ｚスキーム系の電子伝達系を多様化することでＺスキーム系の多様化を図り，Ｚスキーム系の応答波長拡大を達成する。
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| 研究実績の概要 |
当研究グループで開発したランタンタンタル酸窒化物とチタン酸ストロンチウムとの固溶体光触媒（LSTTON）のＺスキーム系における酸素生成光触媒としての応用を目指して検討し，昨年度，助触媒未担持の試料はほぼ不活性であるが，酸化コバルトとイリジウムを共担持した試料はコバルトビピリジン錯体を電子伝達剤とするＺスキーム型水分解において酸素生成光触媒として機能することを見出した。今年度，電子伝達剤の拡張を狙い，鉄イオンおよびバナジウムイオンを電子伝達剤とするZスキーム型水分解を検討した。酸化コバルトは鉄イオンやバナジウムイオンが必要とする酸性条件下では溶解したため活性は非常に低かった。そこで，酸化コバルトの代わりに耐酸性のある酸素生成のための助触媒である酸化イリジウムの担持を行ったところ，コバルトビピリジン錯体のみならず鉄イオン，バナジウムイオンを電子伝達剤とするZスキーム型水分解で活性を示すことが明らかになった。
ペロブスカイト型酸窒化物を長波長応答型の酸素生成光触媒として利用できるようになったため，Zスキーム系における水素生成光触媒の長波長応答化を検討した。以前，当グループで開発した銅リチウムチタン酸化物を酸素生成光触媒であるバナジン酸ビスマスとコバルトビピリジン錯体を用いたZスキーム型水分解に用いたところ，ロジウムおよび白金を助触媒とした場合では活性がないものの，ルテニウム助触媒を担持した場合にZスキーム型水分解が進行することを確認した。しかしながら，酸素生成光触媒にペロブスカイト型酸窒化物を用いたところZスキーム型水分解は進行しなかった。銅リチウムチタン酸化物とペロブスカイト型酸窒化物では動作可能な溶液中のRed/Ox比が異なることが原因であり，両者を組み合わせたZスキーム型水分解実現のためには更なる改良により電子伝達剤が関与する逆反応の抑制が重要であることが明らかとなった。
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| 現在までの達成度 (段落) |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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