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PSⅡとカーボンナノチューブが協働する天然/人工融合二段階光励起型水分解反応系

公募研究

研究領域光合成分子機構の学理解明と時空間制御による革新的光ー物質変換系の創製
研究課題/領域番号 20H05104
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 複合領域
研究機関富山大学 (2021)
岡山大学 (2020)

研究代表者

高口 豊  富山大学, 学術研究部都市デザイン学系, 教授 (10293482)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2021年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
2020年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
キーワード人工光合成 / ナノチューブ・フラーレン / ナノ材料 / 光触媒 / PSII / 光化学系II / カーボンナノチューブ / 水分解
研究開始時の研究の概要

天然光合成と人工光合成を融合した半人工光合成系構築を目的とし、本研究者が独自に開発したカーボンナノチューブ光触媒を水素発生光触媒、光化学系IIを酸素発生光触媒として用いる二段階光励起系を用いた水完全分解反応系構築について検討する。

研究実績の概要

本研究者が見出したカーボンナノチューブ(CNT)光触媒とPSIIと組み合わせた二段階光励起系を構築し、半人工光合成系構築に必要な機能界面構造を明らかと することで、本学術領域へと貢献することを目的とし、以下の検討を行った。 1)光機能界面への有機色素導入法に関して、色素内包CNTを利用した新たな光機能界面構築法を提案:これまで、色素/CNT/C60ヘテロ接合界面を光機能界面とし て利用した水分解水素生成反応を報告してきたが、新たに、ビスデシロキシデカンをコアにもつデンドリマーを用いた界面構築を行い、界面にC60が存在しなくて も、光誘起電子移動による電荷分離状態を経た水素発生反応が進行することを明らかとし、色素増感水分解反応系構築に必要な光機能界面の設計指針に必要な知見を得ることができた。 2)可視光利用効率向上に必要な電子抽出材料の探索:これまで、CNTの2つの主要な光吸収帯のうち、近赤外領域の吸収帯(E11遷移)については、10%を超える 外部量子収率(EQY)で水素生成反応が進行するが、可視光領域の吸収帯(E22遷移)においては、EQYが1%以下であることが分かっていた。この原因について調査 するため、電子抽出材料をC60からTiO2に変えたところ、E22遷移を経た水素生成反応のEQYが40%を超えることが明らかとなり、界面における軌道相互作用が電子 抽出を高効率化する鍵であることが明らかとなった。 3)PSIIとCNT光触媒からなる二段階光励起系の構築と最適化:PSIIを酸素発生光触媒、CNT光触媒を水素発生光触媒に用いたZ-scheme型光触媒系を構築し、電子伝達剤であるキノンのTONが1を超えたことから、CNT光触媒とPSIIを組み合わせた半人工光合成構築が可能であることを実証した。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (11件)

すべて 2022 2021 2020 その他

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (8件) (うち招待講演 5件) 備考 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Dye-sensitized H2 evolution from water facilitated by photoinduced electron transfer between molecules on the inside and the outside of a carbon nanotube2021

    • 著者名/発表者名
      Tomoyuki Tajima, Masahiro Yamagami, Ryohei Sagawa, Hideaki Miyake, and Yutaka Takaguchi
    • 雑誌名

      J. Appl. Phys

      巻: 129 号: 1 ページ: 014303-014303

    • DOI

      10.1063/5.0026896

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] カーボンナノチューブ光触媒を用いる人工光合成・CO2フリー水素製造技術2021

    • 著者名/発表者名
      高口 豊
    • 学会等名
      岡山県次世代産業に関わる研究シーズ発信会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] カーボンナノチューブを利用した可視・近赤外水素発生反応系2021

    • 著者名/発表者名
      高口 豊
    • 学会等名
      光機能材料研究会第81回講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] PSIIとカーボンナノチューブ光触媒を用いる二段階光励起型水分解反応2021

    • 著者名/発表者名
      高口 豊
    • 学会等名
      新学術領域「革新的物質変換」第3回公開シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 単層カーボンナノチューブ/TiO2ナノハイブリッド光触媒を利用した水分解反応2021

    • 著者名/発表者名
      高口 豊
    • 学会等名
      第31回日本MRS年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] カーボンナノチューブ光触媒を利用する人工光合成2020

    • 著者名/発表者名
      高口 豊
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] カーボンナノチューブの内側から外側への分子間光誘起電子移動を利用した色素増感型水分解水素生成反応2020

    • 著者名/発表者名
      田嶋智之、山神将大、佐川涼平、高口 豊
    • 学会等名
      2020年web光化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Visible and near-infrared light-driven photocatalytic hydrogen evolution using SWCNT/TiO2 nanohybrids2020

    • 著者名/発表者名
      Masahiro Yamagami, Kosuke Yamane, Tomoyuki Tajima, Yutaka Takaguchi
    • 学会等名
      2020年web光化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] カーボンナノチューブ内包化能を有する光電変換用有機色素の合成2020

    • 著者名/発表者名
      江國堅登, 渡部 光, 奥田靖浩, 田嶋智之, 高口 豊, 折田明浩
    • 学会等名
      第9回JACI/GSCシンポジウム
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [備考] 有機機能材料学(Takaguchi Laboratory)ホームページ

    • URL

      http://www.ecm.okayama-u.ac.jp/organic/wp-admin/

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [産業財産権] 水分解による水素及び過酸化水素の製造方法2022

    • 発明者名
      高口 豊
    • 権利者名
      富山大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2022-051356
    • 出願年月日
      2022
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

URL: 

公開日: 2020-04-28   更新日: 2022-12-28  

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