| 研究領域 | 光合成分子機構の学理解明と時空間制御による革新的光ー物質変換系の創製 |
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| 研究課題/領域番号 |
20H05111
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| 研究種目 |
新学術領域研究(研究領域提案型)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 審査区分 |
複合領域
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| 研究機関 | 大阪市立大学 |
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研究代表者 |
天尾 豊 大阪市立大学, 人工光合成研究センター, 教授 (80300961)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2022-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2021年度)
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| 配分額 *注記 |
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2021年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
2020年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
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| キーワード | 二酸化炭素還元 / 生体触媒 / 人工補酵素 / 半導体光触媒 / 可視光応答 / メタノール生成 / 可視光応答材料 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
水を電子源とした二酸化炭素の可視光還元反応の主流はいまだ一酸化炭素・ギ酸が生成物であり，明確な反応メカニズムで証明される可視光エネルギーを利用した多電子還元に基づく二酸化炭素からメタノールやメタン生成系は皆無である．本提案では，可視光応答型半導体光触媒と複数の生体触媒材料をそれぞれの研究領域の垣根を超えて複合化させ，それぞれの欠点を補うとともに特徴を最大限活用できる新規な水を電子源とした二酸化炭素 のメタノールへの光還元に資する研究を進める．
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| 研究実績の概要 |
水を電子源とした二酸化炭素の可視光還元反応は一酸化炭素・ギ酸が生成物であり，多電子還元に基づくメタノールやメタンを生成させた研究例は少なく，また明確な反応メカニズムで証明される可視光エネルギーを利用した二酸化炭素からメタノールやメタン生成系は皆無である．本提案では，半導体光触媒電極を光アノード， 炭素ファイバー電極をカソードとした光電気化学セルを用い，ギ酸・ホルムアルデヒド・アルコール脱水素酵素（それぞれFDH，FldDH，ADHと略記）それぞれに対 して最も有効に作用する電子メディエータの光還元を介した水を電子源とした二酸化炭素‐メタノール変換系を構築することを目的とする．研究期間内に進める研究項目は以下の３つである
①FDH・FldDH・ADHそれぞれに対して最も有効に作用する電子メディエータの設計と創製
②酸化チタン・バナジン酸ビスマス等半導体光触媒を用いた水を電子源とする電子メディエータの光還元系の構築
③半導体光触媒電極を光アノード，炭素ファイバー電極をカソード，FDH・FldDH・ADHを触媒とした可視光による二酸化炭素のメタノールへの還元系の構築と効率化
昨年度は光触媒による水の分解とビオローゲン誘導の還元を隔膜を介して連結した光電気化学セル（半導体光触媒電極を光ア ノード，炭素ファイバー電極をカソード）を用いて，カソード側にビオローゲン誘導体を添加し，光アノード側から光照射し，一電子還元型ビオローゲン誘導体の生成について光電気化学的・分光学的手法により明らかにしたが，ビオローゲン誘導体は光触媒と生体触媒とを複合化した光電気化学的二酸化炭素還元では有効に機能しなかった．そこで2021年度ではロジウム錯体及びロジウム微粒子を創製し、これと光触媒とを用いた可視光駆動型NADH再生系を構築，生体触媒と複合化した光電気化学的二酸化炭素還元を達成した．
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| 現在までの達成度 (段落) |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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