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光合成初期過程における迷路問題の解明とエネルギー・電子移動経路の制御

公募研究

研究領域光合成分子機構の学理解明と時空間制御による革新的光ー物質変換系の創製
研究課題/領域番号 20H05118
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 複合領域
研究機関立命館大学

研究代表者

長澤 裕  立命館大学, 生命科学部, 教授 (50294161)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2021年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
2020年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
キーワード光合成 / エネルギー移動 / FRET / LH2 / LH3 / バイオハイブリッド / 紅色細菌 / 光捕集アンテナ蛋白質複合体 / 光合成初期過程 / 電子移動 / 超高速分光 / 過渡吸収スペクトル / 光化学系2反応中心 / PSII / 時間分解分光
研究開始時の研究の概要

フェムト秒時間分解過渡吸収スペクトル測定等により、光合成系の迷路問題を解明し、エネルギー移動・電子移動の人為的最適化を行う。紅色細菌の光捕集アンテナ複合体LH2バイオハイブリッドについて、量子論的なダイナミクスの寄与を検討し、人工色素の付加箇所や付加方法の最適化を行い、単一指数関数的な最速のエネルギー移動の実現をめざす。また、シアノバクテリアや植物の光化学系Ⅱ複合体に関して、β-カロテンの波長選択励起によりエネルギー移動に律速されない電荷分離反応を起こし、その全容を解明する。

研究実績の概要

光合成細菌の光捕集アンテナLH2やLH3は、カロテノイドおよび2つのbacteriochlorophyll色素団B800とB850(またはB820)により太陽光を捕集する。これら光捕集アンテナ群の吸収は、630 nmから760 nmにかけて比較的弱い。そこで、この波長領域に吸収帯を持つ蛍光性色素を光捕集アンテナ系に導入し、その光捕集能力の拡張を我々は試みてきた。ここでは、(a)人工的な色素を共有結合でLH2に連結したバイオハイブリッド、(b) LH2と人工色素を脂質二分子膜中に封入した系、(c) LH3中のB800を酸化反応により別の色素に化学的に変換した系の3つについて、フェムト秒過渡吸収(TRTA)スペクトル測定を行った。(a)については、付加する色素の発光波長およびリンカーの長さを変えて実験を行った。その結果、人工色素からLH2へのエネルギー移動は、Forsterの蛍光共鳴エネルギー移動機構でおおよそ説明できるが、その一部はアクセプター側の色素団の高励起子状態を通じてコヒーレントに起こることが示唆された。よって、その研究成果を論文として発表した。【Phys. Chem. Chem. Phys., 24, 24714 (2022)】(b)の系では、色素とLH2が化学結合で連結していないにもかかわらず、3ピコ秒から13 ピコ秒の時定数で起こる超高速のエネルギー移動が観測できたので、論文として発表した。【J. Chem. Phys., 156, 095101 (2022)】(c)の系についても、効率的にB800を酸化し、3-acetyl chlorophyllに変換することに成功した。さらに酸化されたB800からB820への高効率なエネルギー移動を観測できたので、論文として発表した。【J. Phys. Chem. B, 127(12), 2683 (2023)】

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (35件)

すべて 2023 2022 2021 2020

すべて 雑誌論文 (11件) (うち国際共著 2件、 査読あり 11件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (23件) (うち国際学会 7件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Conversion of B800 Bacteriochlorophyll <i>a</i> to 3-Acetyl Chlorophyll <i>a</i> in the Light-Harvesting Complex 3 by <i>In Situ</i> Oxidation2023

    • 著者名/発表者名
      Saga Yoshitaka、Hamanishi Kohei、Yamamoto Tetsuya、Hinago Kazuki、Nagasawa Yutaka
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry B

      巻: 127 号: 12 ページ: 2683-2689

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.2c08887

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Energy transfer dynamics and the mechanism of biohybrid photosynthetic antenna complexes chemically linked with artificial chromophores2022

    • 著者名/発表者名
      Yoneda Yusuke、Noji Tomoyasu、Mizutani Naoto、Kato Daiji、Kondo Masaharu、Miyasaka Hiroshi、Nagasawa Yutaka、Dewa Takehisa
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 24 号: 40 ページ: 24714-24726

    • DOI

      10.1039/d2cp02465a

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Ultrafast energy transfer between self-assembled fluorophore and photosynthetic light-harvesting complex 2 (LH2) in lipid bilayer2022

    • 著者名/発表者名
      Y. Yoneda, M. Kito, D. Mori, A. Goto, M. Kondo, H. Miyasaka, Y. Nagasawa, T. Dewa
    • 雑誌名

      J. Chem. Phys.

      巻: 156 号: 9 ページ: 095101-095101

    • DOI

      10.1063/5.0077910

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Energy Transfer Dynamics in Light-Harvesting Complex 2 Variants Containing Oxidized B800 Bacteriochlorophyll <i>a</i>2021

    • 著者名/発表者名
      Saga Yoshitaka、Otsuka Yuji、Tanaka Aiko、Masaoka Yuto、Hidaka Tsubasa、Nagasawa Yutaka
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry B

      巻: 125 号: 25 ページ: 6830-6836

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.1c01592

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ultrafast Dynamics of a Solvatochromic Dye, Phenol Blue: Tautomerization and Coherent Wavepacket Oscillations2021

    • 著者名/発表者名
      Ota Chikashi、Matsumoto Akifumi、Hidaka Tsubasa、Sugihara Keita、Teramoto Takahiro、Nagasawa Yutaka
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry B

      巻: 125 号: 38 ページ: 10832-10842

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.1c07501

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] In situ formation of photoactive B-ring reduced chlorophyll isomer in photosynthetic protein LH22020

    • 著者名/発表者名
      Saga Yoshitaka、Otsuka Yuji、Funakoshi Daichi、Masaoka Yuto、Kihara Yu、Hidaka Tsubasa、Hatano Hiroka、Asakawa Hitoshi、Nagasawa Yutaka、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 10 号: 1 ページ: 19383-19383

    • DOI

      10.1038/s41598-020-76540-1

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Vibrational decoherence induced by ultrafast intramolecular charge separation of an asymmetric bianthryl derivative2020

    • 著者名/発表者名
      Takeuchi Eisuke、Muramatsu Masayasu、Yoneda Yusuke、Katayama Tetsuro、Iwamoto Akira、Nagasawa Yutaka、Miyasaka Hiroshi
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 153 号: 8 ページ: 084307-084307

    • DOI

      10.1063/5.0018482

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Excited State dynamics of charge transfer complexes of fullerenes in an electron donating solvent2020

    • 著者名/発表者名
      Yosuke Takahashi , Keita Sugihara , Yutaka Nagasawa
    • 雑誌名

      Journal of Photochemistry & Photobiology, A: Chemistry

      巻: 403 ページ: 112861-112861

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2020.112861

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ultrafast Photodynamics and Quantitative Evaluation of Biohybrid Photosynthetic Antenna and Reaction Center Complexes Generating Photocurrent2020

    • 著者名/発表者名
      Y. Yoneda, A. Goto, N. Takeda, H. Harada, M. Kondo, H. Miyasaka, Y. Nagasawa, T. Dewa
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 124 号: 16 ページ: 8605-8615

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c01150

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Reconstitution of 3-Acetyl Chlorophyll a into Light-Harvesting Complex 2 from the Purple Photosynthetic Bacterium Phaeospirillum molischianum2020

    • 著者名/発表者名
      Saga Yoshitaka、Yamashita Madoka、Imanishi Michie、Kimura Yukihiro、Masaoka Yuto、Hidaka Tsubasa、Nagasawa Yutaka
    • 雑誌名

      ACS Omega

      巻: 5 号: 12 ページ: 6817-6825

    • DOI

      10.1021/acsomega.0c00152

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Sequential energy transfer driven by monoexponential dynamics in a biohybrid light-harvesting complex 2 (LH2)2020

    • 著者名/発表者名
      Yoneda Y, Kato D, Kondo M, Nagashima KVP, Miyasaka H, Nagasawa Y, Dewa T
    • 雑誌名

      Photosynthesis Research

      巻: 143 号: 2 ページ: 115-128

    • DOI

      10.1007/s11120-019-00677-y

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] フィロキノン添加による緑色硫黄細菌反応中心の光合成初期過程の超高速ダイナミクス2022

    • 著者名/発表者名
      日名子 一起、稲垣 知実、山本 哲也、帆足 征峻、杉原 敬太、浅井 智広、長澤 裕
    • 学会等名
      2022年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 光収穫系複合体(LH2)の機能拡張と超高速エネルギー移動2022

    • 著者名/発表者名
      出羽 毅久、鬼頭 征也、山本 哲也、米田 勇祐、近藤 政晴、宮坂 博、長澤 裕
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Charge separation induced by a lower-energy bacteriochlorophyll in the reaction center complex of Heliobacterium modesticaldum2022

    • 著者名/発表者名
      Chihiro Azai, Risa Kojima, Kazuki Hinago, Masatoshi Kida, Tetsuya Yamamoto, Hirozo Oh-oka, Daisuke Kosumi, Yutaka Nagasawa
    • 学会等名
      17th International Symposium on Phototrophic Prokaryotes (ISPP2022)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] バイオハイブリッドLH2:B850への選択的超高速エネルギー移動2022

    • 著者名/発表者名
      長澤 裕、山本 哲也、日名子 一起、鬼頭 征也、近藤 政晴、出羽 毅久
    • 学会等名
      第22回日本光生物学協会年会(2022年)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Molecular mechanisms of excitation / charge separation in Photosystem II2022

    • 著者名/発表者名
      Miwa Sugiura, Naohiro Shimamoto, Makoto Nakamura, Yuki Takegawa, Yuto Masaoka, Yutaka Nagasawa, Boussac Alain
    • 学会等名
      International Congress on Photosynthesis Research 2022
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Electron Transfer Mechanism in the Green Sulfur Bacterial Reaction Center: Study by Femtosecond Transient Absorption Spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Hinago, Tomomi Inagaki, Tetsuya Yamamoto, Masataka Hoashi, Keita Sugihara, Chihiro Azai, Yutaka Nagasawa
    • 学会等名
      17th International Workshop on Supramolecular Nanoscience of Chemically Programmed Pigments (SNCPP22)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Energy Transfer in Cysteine-Incorporated Biohybrid Light-Harvesting Antenna (LH2)2022

    • 著者名/発表者名
      Tetsuya Yamamoto, Kazuki Hinago, Yutaka Nagasawa, Masaya Kito, Masaharu Kondo, Takehisa Dewa
    • 学会等名
      17th International Workshop on Supramolecular Nanoscience of Chemically Programmed Pigments (SNCPP22)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] B850近傍に色素を導入したバイオハイブリッド光捕集アンテナLH2 のエネルギー移動ダイナミクス2022

    • 著者名/発表者名
      長澤 裕、山本 哲也、日名子 一起、鬼頭 征也、近藤 政晴、出羽 毅久
    • 学会等名
      第12回日本光合成学会年会およびシンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 緑色硫黄細菌の反応中心:フェムト秒過渡吸収スペクトル測定によるフィロキ ノン添加効果の検討2021

    • 著者名/発表者名
      日名子一起、稲垣知美、山本哲也、帆足征峻、杉原敬太、浅井智広、長澤裕
    • 学会等名
      第28回「光合成セミナー2021」
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] システインを導入した光収穫複合体(LH2)による超高速エネルギー移動系の制御2021

    • 著者名/発表者名
      鬼頭 征也、 山本 哲也、 日名子 一起、 加藤 大二、 近藤 政晴、 長澤 裕、 出羽 毅久
    • 学会等名
      第28回「光合成セミナー2021」
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] システインを導入した光収穫複合体(LH2)による超高速エネルギー移動系の制御2021

    • 著者名/発表者名
      鬼頭 征也 加藤 大二 近藤 政晴 出羽 毅久、山本 哲也 日名子 一起 長澤 裕
    • 学会等名
      第31回バイオ・高分子シンポジウム
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Effect of Phylloquinone on Green Sulfur Bacterial Reaction Center Studied by Femtosecond Transient Absorption Spectroscopy2021

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Hinago, Tomomi Inagaki, Tetsuya Yamamoto, Masataka Hoashi, Keita Sugihara1, Chihiro Azai, Yutaka Nagasawa
    • 学会等名
      Sixteenth International Workshop on Supramolecular Nanoscience of Chemically Programmed Pigments (SNCPP21)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] E-Z isomerization dynamics of photochromic hemiindigo derivatives2021

    • 著者名/発表者名
      Yamato Higashi, Yu Kihara, Kazuki Hinago, Yutaka Nagasawa
    • 学会等名
      Sixteenth International Workshop on Supramolecular Nanoscience of Chemically Programmed Pigments (SNCPP21)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Dynamics of trans-cis isomerization of an indigo derivative studied by time-resolved transient absorption spectroscopy2021

    • 著者名/発表者名
      Yu Kihara, Shuntaro Tani, Yamato Higashi and Yutaka Nagasawa
    • 学会等名
      Sixteenth International Workshop on Supramolecular Nanoscience of Chemically Programmed Pigments (SNCPP21)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] バクテリオクロロフィルbを再構成したLH2タンパク質の励起エネルギー移動2021

    • 著者名/発表者名
      佐賀佳央、山下眞花、政岡宥人、日高翼、長澤裕
    • 学会等名
      第47回生体分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 緑色硫黄細菌の反応中心に対するフィロキノンの効果:フェムト秒過渡吸収スペクトル解析2021

    • 著者名/発表者名
      日名子 一起、山本 哲也、稲垣 知実、杉原 敬太、帆足 征峻、浅井 智広、長澤 裕
    • 学会等名
      第11回日本光合成学会およびシンポジウム
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 超高速時間分解分光によるヘミインジゴ誘導体の光異性化反応の解明2020

    • 著者名/発表者名
      木原 優、谷 駿太朗、政岡 宥人、日髙 翼、長澤 裕
    • 学会等名
      第10回 CSJ化学フェスタ 2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 紅色光合成細菌のLH2タンパク質の色素改変:色素のサイトエネルギーとタンパク質内励起エネルギー移動への影響2020

    • 著者名/発表者名
      佐賀 佳央、大塚 悠史、山下 眞花、政岡 宥人、日高 翼、長澤 裕
    • 学会等名
      第58回日本生物物理学会年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 蛍光色素結合による光収穫系1-反応中心複合体(LH1-RC)の光捕集能の増強効果2020

    • 著者名/発表者名
      笠木 元気、近藤 政晴、米田 勇祐、宮坂 博、長澤 裕、出羽 毅久
    • 学会等名
      第69回 高分子討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 部分的にB800を酸化したLH2の励起エネルギー移動メカニズム2020

    • 著者名/発表者名
      政岡 宥人、日高 翼、山下 眞花、佐賀 佳央、長澤 裕
    • 学会等名
      2020年web光化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 紅色光合成細菌Rhodoblastus acidophilusのLH2タンパク質に存在するB800バクテリオクロロフィルaの部分的酸化と光機能解析2020

    • 著者名/発表者名
      大塚 悠史、政岡 宥人、日高 翼、長澤 裕、佐賀 佳央
    • 学会等名
      2020年web光化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] インジゴ誘導体のtrans→cis、cis→trans光異性化反応ダイナミクスの比較2020

    • 著者名/発表者名
      木原優、谷駿太朗、政岡宥人、日髙翼、長澤裕
    • 学会等名
      2020年web光化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] バイオハイブリッド光収穫系 1-反応中心複合体(LH1-RC)のエネルギー移動および光電変換能2020

    • 著者名/発表者名
      笠木 元気、近藤 政晴、米田 勇祐、宮坂 博 、長澤 裕、出羽毅久
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [図書] Photosynergetic Responses in Molecules and Molecular Aggregates2020

    • 著者名/発表者名
      H. Miyasaka, K. Matsuda, J. Abe, T. Kawai
    • 総ページ数
      593
    • 出版者
      Springer
    • ISBN
      9789811554513
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

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公開日: 2020-04-28   更新日: 2023-12-25  

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