公募研究
新学術領域研究(研究領域提案型)
有機伝導体で強誘電ドメイン構造が生じる理由は、強相関π電子が量子力学的に自己組織化するためと考えられる。本研究は、この電子型強誘電ドメインの科学を追及する。フェムト秒レーザー技術を駆使した顕微テラヘルツ波発生イメージング実験により、その形成機構を解明する。また、高強度テラヘルツ電場によってドメインを強制駆動してピコ秒ダイナミクスを調べ、その超高速な光機能を探索する。
1. 擬一次元有機伝導体(TMTTF)2Xでは、強相関π電子が自己組織化することで強誘電分極を形成しており(電子強誘電体)、量子液晶としての性質を示すと期待できる。前年度に行った顕微テラヘルツ波発生測定によって、電荷は長距離(数100ミクロンオーダー)ドメインを形成することが解った。今年度はテラヘルツ透過測定によって超高速な光機能を探索した。テラヘルツ帯における分子間振動の吸収ピークを通じ、電子数個程度の短距離秩序(ナノスケール)の検出に成功した。その近赤外光励起ダイナミクスを調べたところ、注目すべきことに、短距離秩序は光励起によって増強することが明らかとなった。この挙動は電荷秩序の相転移線近傍でのみ観測されることから、電荷ゆらぎが重要な役割を果たすと考えられる。これまでの光誘起相転移研究では相境界に近いほど「秩序が融けやすい」と考えられてきたが、実際の電子ダイナミクスはより多彩であることが解った。2. 層状鉄酸化物RFe2O4では、最近の光第二高調波発生(SHG)実験により、電荷秩序が電子強誘電分極を生むことが明らかとなった。電子分極の超高速制御を目指し、傾斜パルス法による高強度テラヘルツ波光源(電場強度~500kV/cm)を開発し、分極のダイナミクスを調べた。分極によって生じるSHGは、電場印加後ピコ秒(一兆分の一秒)未満で100%を越す巨大変化を示しており、電子強誘電分極は電場に極めて敏感であると解った。なお他の物質での変化量は、同程度の電場では数%-50%程度である。またSHGの時間変化は電場の微分波形と似ており、単純な非線形光学効果では説明がつかない。電子の集団的な性質を反映している可能性がある。
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 2件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (21件) (うち国際学会 4件、 招待講演 4件) 備考 (5件)
Faraday Discussions
巻: - ページ: 353-367
10.1039/d2fd00004k
Physical Review Research
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http://femto.phys.tohoku.ac.jp/