原子レベルで制御されたモデル有機材料の化学構造-水和構造-界面現象の包括的研究

• 研究領域: 水圏機能材料：環境に調和・応答するマテリアル構築学の創成
• 研究課題/領域番号: 20H05210
• 研究種目: 新学術領域研究(研究領域提案型)
• 配分区分: 補助金
• 審査区分: 理工系
• 研究機関: 東京工業大学
• 研究代表者: 林 智広 東京工業大学, 物質理工学院, 准教授 (30401574)
• 研究期間 (年度): 2020-04-01 – 2022-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2021年度)
• 配分額: 4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円); 2021年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円); 2020年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
• キーワード: ナノバイオテクノロジー / 表面・界面科学 / 界面科学 / 表面科学

研究開始時の研究の概要

本研究では材料の化学構造、それによって決定する局所水和構造、水和によって引き起こされる界面相互作用を系統的に解析する。具体的には精密表面間力測定(原子間力顕微鏡:AFM)で観測されるナノメートルスケールで作用する相互作用と、AFMで可視化される水和構造、表面増強赤外分光・X線発光分光測定で明らかとなる界面水分子の水素結合状態の関係を詳細に解析する。

研究実績の概要

本研究課題においては、モデル有機物表面である金ーチオール系の自己組織化単分子膜(
Self-assembled monolayers: SAMs)の近傍の水分子の振る舞いの解析のため原子間力顕微鏡(Atomic force microscopy: AFM)、X線発光分光法(X-ray photoemission spectroscopy)を用いた解析を行った。その結果、抗付着性(抗タンパク質吸着・抗細胞接着特性)を持つ単分子膜近傍には、バルクの水とは異なり、タンパク質あるいは細胞の接近を防ぐ様な界面の水分子の障壁があることを報告した。またこの水分子層の障壁は、抗付着性SAMの親水性・疎水性に関わらず存在することが明らかとなり、界面の水分子の振る舞いと抗付着性の関係性が明らかとなった。
また、本課題においては情報科学的手法(機械学習・多変量解析)を用いてSAMを構成する分子の化学構造から水への濡れ性、タンパク質(フィブリノーゲン)の吸着量を予測するアルゴリズムの構築を行った。この成果は情報科学を用いたバイオマテリアル設計の先駆的成果として、新聞、WEBメディアなどでも紹介された。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] 機械学習を用いたバイオインターフェースの設計：単分子膜を用いた検証から高分子膜への展開 (2022)
  • 著者名/発表者名: Debabrata Palai, 千頭 俊太, 前田 翔一, 田原 寛之, 林 智広
  • 雑誌名: 表面と真空 巻: 65 号: 1 ページ: 10-14
  • DOI: 10.1380/vss.65.10
  • NAID: 130008140711
  • ISSN: 2433-5835, 2433-5843
  • 年月日: 2022-01-10
  • オープンアクセス
• [雑誌論文] Interphase Protein Layers Formed on Self-Assembled Monolayers in Crowded Biological Environments: Analysis by Surface Force and Quartz Crystal Microbalance Measurements (2022)
  • 著者名/発表者名: Evan Angelo Quimada Mondarte, Elisa Margarita Mendoza Zamarripa, Ryongsok Chang, Fan Wang, Subin Song, Hiroyuki Tahara, Tomohiro Hayashi
  • 雑誌名: Langmuir 巻: 38 号: 4 ページ: 1324-1333
  • DOI: 10.1021/acs.langmuir.1c02312
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Formation and superlattice of long-range and highly ordered alicyclic selenolate monolayers on Au(1 1 1) studied by scanning tunneling microscopy (2022)
  • 著者名/発表者名: Hungu Kang, Hyerim Jeong, Sicheon Seong, Seulki Han, Young Ji Son, Hiroyuki Tahara, Tomohiro Hayashi, Hyo Jae Yoon, Jaegeun Noh
  • 雑誌名: Applied Surface Science 巻: 572 ページ: 151454-151454
  • DOI: 10.1016/j.apsusc.2021.151454
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] 表面・界面科学の手法による生体分子・細胞と人工材料の界面の分子プロセスの解析 (2022)
  • 著者名/発表者名: 林 智広
  • 雑誌名: バイオマテリアル－生体材料－ 巻: 40 ページ: 38-38
• [雑誌論文] Analysis of Vicinal Water in Soft Contact Lenses Using a Combination of Infrared Absorption Spectroscopy and Multivariate Curve Resolution (2022)
  • 著者名/発表者名: Shoichi Maeda, Shunta Chikami, Glenn Villena Latag, Subin Song, Norio Iwakiri, Tomohiro Hayashi
  • 雑誌名: Molecules 巻: 27 号: 7 ページ: 2130-2130
  • DOI: 10.3390/molecules27072130
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Lab on a Tip: Atomic Force Microscopy as a Versatile Analytical Tool for Nano-bioscience (2021)
  • 著者名/発表者名: Evan Angelo Quimada Mondarte, Hiroyuki Tahara, Kasinan Suthiwanich, Subin Song, Fan Wang,Tomohiro Hayashi
  • 雑誌名: Sensors and Materials 巻: 33 号: 1 ページ: 223
  • DOI: 10.18494/SAM.2021.3069
  • ISSN: 0914-4935, 2435-0869
  • 年月日: 2021-01-22
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Water at interfaces: its behavior and roles in interfacial phenomena (2021)
  • 著者名/発表者名: Tomohiro Hayashi
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: - 号: 6 ページ: 1173-1180
  • DOI: 10.1246/cl.210049
  • NAID: 130008053415
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Dendronized oligoethylene glycols with phosphonate tweezers for cell-repellent coating of oxide surfaces: coarse-scale and nanoscopic interfacial forces (2021)
  • 著者名/発表者名: Julian Czajor, Wasim Abuillan, Dinh Vu Nguyen, Christopher Heidebrecht, Evan Angelo Mondarte, Oleg V Konovalov, Tomohiro Hayashi, Delphine Felder-Flesch, Stefan Kaufmann, Motomu Tanaka
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: 11 号: 29 ページ: 17727-17733
  • DOI: 10.1039/d1ra02571f
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] AIを用いたバイオマテリアルの設計 (2021)
  • 著者名/発表者名: 林 智広
  • 雑誌名: 工業材料 (日刊工業新聞社) 巻: 69 ページ: 59-63
• [雑誌論文] Chemical force spectroscopic mapping of nanoparticle-embedded polyester fiber by atomic force microscopy (2021)
  • 著者名/発表者名: Taichi Nakamura, Evan Angelo Quimada Mondarte, Hiroyuki Tahara, Ryongsok Chang, Tomohiro Hayashi
  • 雑誌名: Molecular Crystals and Liquid Crystals 巻: 728 号: 1 ページ: 52-58
  • DOI: 10.1080/15421406.2021.1946977
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Protein- and Cell-Resistance of Zwitterionic Peptide-Based Self-Assembled Monolayers: Anti-Biofouling Tests and Surface Force Analysis (2021)
  • 著者名/発表者名: Ryongsok Chang, Evan Angelo Quimada Mondarte, Debabrata Palai, Taito Sekine, Aki Kashiwazaki, Daiki Murakami, Masaru Tanaka, Tomohiro Hayashi
  • 雑誌名: Front Chem. 巻: 9 ページ: 748017-748017
  • DOI: 10.3389/fchem.2021.748017
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Tyrosine-based photoluminescent diketopiperazine supramolecular aggregates (2021)
  • 著者名/発表者名: Noritaka Shimosaraya, Taichi Sotani, Yu Miyagi, Evan Angelo Quimada Mondarte, Kasinan Suthiwanich, Tomohiro Hayashi, Yuuya Nagata, Hiromitsu Sogawa, Fumio Sanda
  • 雑誌名: Soft Matter 巻: 18 号: 1 ページ: 137-145
  • DOI: 10.1039/d1sm01206a
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Evaluation of Polyacrylonitrile Nonwoven Mats and Silver?Gold Bimetallic Nanoparticle?Decorated Nonwoven Mats for Potential Promotion of Wound Healing In Vitro and In Vivo and Bone Growth In Vitro (2021)
  • 著者名/発表者名: Meng-Yi Bai, Fang-Yu Ku, Jia-Fwu Shyu, Tomohiro Hayashi, Chia-Chun Wu
  • 雑誌名: Polymers (Basel) 巻: 13(4) 号: 4 ページ: 516-516
  • DOI: 10.3390/polym13040516
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Visualization of molecular binding sites at the nanoscale in the lift-up mode by amplitude-modulation atomic force microscopy (2021)
  • 著者名/発表者名: Maekawa Tatsuhiro, Nyu Takashi, Mondarte Evan Angelo Quimada, Tahara Hiroyuki, Suthiwanich Kasinan, Hayashi Tomohiro
  • 雑誌名: Nanoscale 巻: 7 号: 7 ページ: 4213-4220
  • DOI: 10.1039/d0nr06125e
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] 原子間力顕微鏡を用いた生体分子の特異的結合の解析 (2020)
  • 著者名/発表者名: キマダ モンダルテ エヴァン アンジェロ, 田原 寛之, 張 嶺碩, 林 智広
  • 雑誌名: 応用物理 巻: 89 号: 7 ページ: 390-393
  • DOI: 10.11470/oubutsu.89.7_390
  • NAID: 130007871667
  • ISSN: 0369-8009, 2188-2290
  • 年月日: 2020-07-10
  • オープンアクセス
• [雑誌論文] 生体分子で作る抗付着性表面 (2020)
  • 著者名/発表者名: 張嶺碩, E. A. Mondarte, E. Mendoza, 田原寛之,林智広
  • 雑誌名: 表面と真空 巻: 63 号: 6 ページ: 289-293
  • DOI: 10.1380/vss.63.289
  • NAID: 130007853643
  • ISSN: 2433-5835, 2433-5843
  • 年月日: 2020-06-10
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Scanning tunneling microscopy study on phase behavior of self-assembled monolayers formed by coadsorption of octanethiol and octyl thiocyanate on Au(111) (2020)
  • 著者名/発表者名: Youngsik Choi, Sicheon Seong, Seulki Han, Young Ji Son, Evan Angelo Quimada Mondarte, Hiroyuki Tahara, Subin Song, Tomohiro Hayashi, Jaegeun Noh
  • 雑誌名: Thin Solid Films 巻: 707 ページ: 138100-138100
  • DOI: 10.1016/j.tsf.2020.138100
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Formation and Surface Structure of Highly Ordered Self-Assembled Monolayers of Alkyl Selenocyanates on Au(111) via Ambient-Pressure Vapor Deposition (2020)
  • 著者名/発表者名: Seulki Han, Sicheon Seong, Young Ji Son, Yasuyuki Yokota, Tomohiro Hayashi, Masahiko Hara, Jaegeun Noh
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 124 号: 49 ページ: 26730-26740
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c07401
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Living Ring-Expansion Polymerization of Thiirane with Cyclic Monocarbamothioates (2020)
  • 著者名/発表者名: Kudo Hiroto, Naritomi Kazunori, Onishi Shuto, Maekawa Hiroyuki, Mondarte Evan Angelo Quimada, Suthiwanich Kasinan, Hayashi Tomohiro
  • 雑誌名: Macromolecules 巻: 53 号: 12 ページ: 4733-4740
  • DOI: 10.1021/acs.macromol.0c00687
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Data-Driven Prediction of Protein Adsorption on Self-Assembled Monolayers toward Material Screening and Design (2020)
  • 著者名/発表者名: Rudolf Jason Kwaria, Evan Angelo Quimada Mondarte, Hiroyuki Tahara, Ryongsok Chang, tomohiro Hayash
  • 雑誌名: ACS Biomaterials Science & Engineering 巻: 6(9) 号: 9 ページ: 4949-4956
  • DOI: 10.1021/acsbiomaterials.0c01008
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Selective electro-oxidation of glycerol to dihydroxyacetone by a non-precious electrocatalyst ? CuO (2020)
  • 著者名/発表者名: CinLiu, Makoto Hirohara, Tatsuhiro Maekawa, Ryongsok Chang, Tomohiro Hayashi, Cia-Ying Chiang
  • 雑誌名: Applied Catalysis B: Environmental 巻: 265 ページ: 118543-118543
  • DOI: 10.1016/j.apcatb.2019.118543
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Study on Bacterial Anti-adhesiveness of Stiffness and Thickness Tunable Cross-linked Phospholipid Copolymer Thin-film (2020)
  • 著者名/発表者名: Zhou Lu, Evan Angelo Mondarte, Kasinan Suthiwanich, Tomohiro Hayashi, Tsukuru Masuda, Norifumi Isu, Madoka Takai
  • 雑誌名: ACS Applied Bio Materials 巻: 3(2) 号: 2 ページ: 1079-1079
  • DOI: 10.1021/acsabm.9b01041
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Imaging nanophase-separated structure of block copolymer by atomic force microscopy in Aqueous Solution (2020)
  • 著者名/発表者名: Kasinan Suthiwanich, Yukari Hiraguchi, Takashi Nyu, Evan Angelo Quimada Mondarte, Madoka Takai,Tomohiro Hayashi
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: 49 号: 6 ページ: 641-644
  • DOI: 10.1246/cl.190894
  • NAID: 130007852062
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Real-time and in situ observation of structural evolution of giant block copolymer thin film under solvent vapor annealing by atomic force microscopy (2020)
  • 著者名/発表者名: Takano Kaori、Nyu Takashi、Maekawa Tatsuhiro、Seki Takashi、Nakatani Ryuichi、Komamura Takahiro、Hayakawa Teruaki、Hayashi Tomohiro
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: 10 号: 1 ページ: 70-75
  • DOI: 10.1039/c9ra09043f
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] 材料科学と情報科学の出会い: バイオマテリアル分野の現状 (2020)
  • 著者名/発表者名: 林智広
  • 雑誌名: 研究開発リーダー 巻: 16（10） ページ: 22-25
• [雑誌論文] 林智広. データ科学で医療材料を創る (2020)
  • 著者名/発表者名: 林智広
  • 雑誌名: みらいぶっく～学問・大学なび学校法人河合塾 巻: -
• [雑誌論文] 原子間力顕微鏡を用いたバイオ界面の解析: 水中での評価技術の発展と代表的成果 (2020)
  • 著者名/発表者名: 林智広
  • 雑誌名: 水中・液中における測定・評価と応用技術 巻: -
• [雑誌論文] Molecular Dynamics Study on the Water Mobility and Side-Chain Flexibility of Hydrated Poly(ω-methoxyalkyl acrylate)s (2020)
  • 著者名/発表者名: An-Tsung Kuo, Shingo Urata, Ryohei Koguchi, Toshiki Sonoda, Shingo Kobayashi, Masaru Tanaka
  • 雑誌名: ACS Biomaterials Science & Engineering 巻: 6 ページ: 6690-6700
  • DOI: 10.1016/j.colsurfb.2020.111449
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] マテリアルズインフォマティクスを利用した抗付着性表面の設計 (2022)
  • 著者名/発表者名: 林 智広
  • 学会等名: 新化学技術推進協会（JACI） 材料分科会
  • 招待講演
• [学会発表] Analysis of molecular processes at biointerfaces and data-driven biomaterials design (2022)
  • 著者名/発表者名: 林 智広
  • 学会等名: NIMS ICYS ( (International Center for Young Scientists) Workshop
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Mechanism underlying anti-biofouling: behavior of molecules at bio interfaces (2022)
  • 著者名/発表者名: 林 智広
  • 学会等名: Aquaphotomics Spring Seminar
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 表面科学の手法を用いたバイオマテリアル近傍の水の解析 (2022)
  • 著者名/発表者名: 林 智広
  • 学会等名: 電子情報通信学会 有機エレクトロニクス研究会（OME）
• [学会発表] A new interface-sensitive analytical method based on a combination of linear spectroscopy and informatics (2022)
  • 著者名/発表者名: Subin Song, Tomohiro Hayashi
  • 学会等名: 第69回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] Evaluation of viscoelasticity of water layers on model solid surfaces by quartz crystal microbalance with energy dissipation monitoring (QCM-D) (2022)
  • 著者名/発表者名: Subin Song, Evan Angelo Quimada Mondarte, Tomohiro Hayashi
  • 学会等名: 第69回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] Investigation of Bacterial Adhesion on Various Surfaces using Quartz Crystal Microbalance with Energy Dissipation (QCM-D) Monitoring (2022)
  • 著者名/発表者名: Glenn Villena Latag, Taichi Nakamura, Evan Angelo Quimada Mondarte, Tomohiro Hayashi
  • 学会等名: 第69回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] ソフトコンタクトレンズの界面水の水素結合状態の解析 (2022)
  • 著者名/発表者名: 前田翔一, 千頭俊太, Subin Song, Glenn Latag, 林智広
  • 学会等名: 第69回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] 固体表面に形成された細胞認識サイトのナノスケール分解能での可視化 (2022)
  • 著者名/発表者名: 田原寛之, 張嶺碩, Evan Angelo Quimada Mondarte, 林智広
  • 学会等名: 第69回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] 実験と機械学習によるバイオマテリアルの評価・設計: 実験科学者が使う情報科学 (2021)
  • 著者名/発表者名: 林 智広
  • 学会等名: 電気学会
  • 招待講演
• [学会発表] コンビナトリアル実験と情報科学の融合による生体材料の設計 (2021)
  • 著者名/発表者名: 林 智広
  • 学会等名: 日本ゴム協会年次大会
  • 招待講演
• [学会発表] バイオマテリアルの生体適合性のメカニズム解明およびデータ科学による材料設計 (2021)
  • 著者名/発表者名: 林 智広
  • 学会等名: S&Tセミナー
  • 招待講演
• [学会発表] Anti-biofouling Monolayers: The Mechanism and Molecular Designs (2021)
  • 著者名/発表者名: 林 智広
  • 学会等名: MRS Workshop Series on Innovations in Biomaterials Science: Machine Learning and Artificial Intelligence in Biomaterials Design and Development
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] バイオ界面解析とインフォマティクスとの融合 (2021)
  • 著者名/発表者名: 林 智広
  • 学会等名: 日本化学会 CSJ 化学フェスタ
  • 招待講演
• [学会発表] バイオマテリアルの表面構造と界面相互作用 (2021)
  • 著者名/発表者名: 林 智広
  • 学会等名: 物質・デバイス領域共同研究拠点 アライアンス研究会「バイオ界面水の役割と機能-生物相分離における界面科学」
  • 招待講演
• [学会発表] Design of novel RNA hydrogel materials made of self-assembling RNA higher-order structures (2021)
  • 著者名/発表者名: Josephine Galipon, Karim Raqbi, Lala Ito, Arisa Tsuruoka, Masaru Tomita, Ryongsok Chang, Mondarte Evan Angelo Quimada, Tomohiro Hayashi, H. Furukawa
  • 学会等名: 第22回日本RNA学会年会
• [学会発表] Interactions at nanoscales at biointerfaces (2021)
  • 著者名/発表者名: Subin Song, Fan Wang, Enkhriimaa Bat-Erdene, Tomohiro Hayashi
  • 学会等名: KJF-ICOMEP 2021
  • 国際学会
• [学会発表] 抗付着性単分子膜が引き起こすナノメートルスケールの相互作用 (2021)
  • 著者名/発表者名: 林智広
  • 学会等名: 第70回高分子討論会
• [学会発表] 固体表面上に吸着したタンパク質が形成する細胞認識サイトのナノスケール分解能での可視化 (2021)
  • 著者名/発表者名: 田原寛之, 張嶺碩, Evan Angelo Quimada Mondarte, 林智広
  • 学会等名: 第82回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] Data-driven prediction of protein adsorption on model organic surfaces: from self-assembled monolayers to polymer surfaces (2021)
  • 著者名/発表者名: Debabrata Palai, Shunta Chikami, Shoichi Maeda, Tomohiro Hayashi
  • 学会等名: MRM 2021 Yokohama
  • 国際学会
• [学会発表] Water at biointerfaces: what makes surfaces bioinert? (2021)
  • 著者名/発表者名: 林智広
  • 学会等名: The 4th Aquaphotomics International Conference
• [学会発表] Data-driven prediction of protein adsorption on self-assembled monolayers:toward material screening and design (2020)
  • 著者名/発表者名: 林智広
  • 学会等名: 第30回日本MRS-J年次大会
• [学会発表] バイオマテリアルと生体分子・細胞の相互作用の理解および材料情報学による設計最適化 (2020)
  • 著者名/発表者名: 林智広
  • 学会等名: S&Tセミナー
• [学会発表] 情報科学を利用したソフトバイオマテリアルの開発 (2020)
  • 著者名/発表者名: 林智広
  • 学会等名: 日本ゴム協会年次大会
• [学会発表] Probing the macromolecular crowding condition at the interfacial level using colloidal probe atomic force microscopy (2020)
  • 著者名/発表者名: Evan Angelo Quimada Mondarte, Elisa Margarita Mendoza Zamarripa, Ryongsok Chang,Tomohiro Hayashi
  • 学会等名: 第30回MRS-J年次大会
• [学会発表] バクテリア接着を規制する高分子薄膜物性 (2020)
  • 著者名/発表者名: 高井まどか, 林智広, 陸洲, 増田造, Evan Angelo Qimada Mondarte, Suthiwanich Kasinan,井須紀文
  • 学会等名: 第69回高分子討論会
• [図書] 水中・液中における測定・評価と応用技術 (2020)
  • 著者名/発表者名: 大西 洋, 森口 志穂, 林 智広, 木之下 博, 松本 直浩, 小椋 俊彦, 大久保 信明, 高山 博光, 紙野 圭, 細田 奈麻絵, 鳥村 政基, 中山 敦好, 国岡 正雄, 本間 寿, 敷野 修, 糸﨑 秀夫, 加藤 亮, 蜂屋 弘之, 今城 勝治, 吉田 弘
  • 総ページ数: 165
  • 出版者: S&T出版
  • ISBN: 9784907002824
• [備考] 林研究室WEBサイト
• [備考] 林研究室WEBサイト
  • URL: http://lab.spm.jp/