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有機無機超分子複合体を用いた水圏光機能材料の創出

公募研究

研究領域水圏機能材料:環境に調和・応答するマテリアル構築学の創成
研究課題/領域番号 20H05231
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関長崎大学

研究代表者

堀内 新之介  長崎大学, 工学研究科, 助教 (50755915)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2021年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
2020年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
キーワード分子集合体 / 分子間相互作用 / 水素結合 / 結晶構造解析 / 細孔性結晶 / 水クラスター / 界面水 / 水チャネル / 水圏機能材料 / 光機能
研究開始時の研究の概要

地球上に豊富に存在する水を用いた機能性物質は,環境調和・開発持続性の観点から非常に魅力的な材料群である。水存在下で機能する機能性分子集合体の合理的な合成手法の確立とその性状を理解するためには,「分子としての水」の振る舞いと「集合体としての水」の振る舞いのそれぞれを理解することが重要となる。本研究では,申請者の超分子合成ストラテジーを利用することで,水の振る舞いによって異なる構造を持つ超分子複合体が得られることを実証し,その超分子構造に由来した特異な水の性質の解明と光機能の開拓を目指す。

研究実績の概要

我々はこれまでに,レゾルシンアレーン・発光性金属錯体・水分子を組み合わせた分子集合体に関する研究を開拓してきた。令和2年度の研究で,水分子を溶媒として用いることで結晶性化合物を得られることを見出し,単結晶X線構造解析によって溶液中とは異なる集合構造を持つことを明らかにした。令和3年度では,得られた結晶性化合物の性質解明と結晶中に含まれる水の構造・性質解明を目指した。
得られた単結晶は溶媒で満たされた1次元細孔を有しており,単結晶を水に浸漬させると、結晶性を損なうことなく細孔内部の溶媒分子を全て水分子に置換することができた。溶媒置換後に単結晶X線構造解析を行ったところ,細孔に取り込まれた水分子の位置を確認でき,水分子は細孔界面近傍で5量体をメインとした水クラスター構造を形成していることを確認した。一方,細孔中央部の水分子はディスオーダーのため観測することはできなかった。すなわち細孔界面からの距離に応じて,水分子の運動性に大きな差があることが明らかにできた。
細孔内部に位置する水分子の赤外吸収スペクトルを測定するため,大型放射光施設SPring-8 BL43IRで測定を行なった。その結果,中間水・不凍水のような材料界面に存在する水分子と類似の波数領域にピークが観測された。これは,細孔内部は材料壁面に囲まれているため中間水・不凍水が多く含まれる,という予想と矛盾しない結果である。
本研究によって,これまででは困難であった材料界面近傍の水分子の構造解析に対して,原子レベルの分解能を持つ非常に強力な分析ツールを提供できた。引き続き,領域内外で共同研究を進め,この細孔性結晶と内部に含まれる水分子の構造と性質についての学術論文の採択を目指し,研究を進めていく予定である。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2022 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 3件、 査読あり 6件) 学会発表 (5件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] TU Dortmund University/Philipps-Universitat Marburg(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [国際共同研究] TU Dortmund University(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [雑誌論文] An asymmetric Pt diimine acetylide complex providing unique luminescent multinuclear sandwich complexes with Cu salts2022

    • 著者名/発表者名
      Horiuchi Shinnosuke、Hiroiwa Hirotaka、Sakuda Eri、Arikawa Yasuhiro、Umakoshi Keisuke
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 58 号: 21 ページ: 3489-3492

    • DOI

      10.1039/d1cc07108d

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Multinuclear Ag Clusters Sandwiched by Pt Complex Units: Fluxional Behavior and Chiral‐at‐Cluster Photoluminescence2021

    • 著者名/発表者名
      Horiuchi Shinnosuke、Moon Sangjoon、Ito Akitaka、Tessarolo Jacopo、Sakuda Eri、Arikawa Yasuhiro、Clever Guido H.、Umakoshi Keisuke
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 60 号: 19 ページ: 10654-10660

    • DOI

      10.1002/anie.202101460

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] A Family of Heterobimetallic Cubes Shows Spin‐Crossover Behaviour Near Room Temperature2021

    • 著者名/発表者名
      Hardy Matthias、Tessarolo Jacopo、Holstein Julian J.、Struch Niklas、Wagner Norbert、Weisbarth Ralf、Engeser Marianne、Beck Johannes、Horiuchi Shinnosuke、Clever Guido H.、Lutzen Arne
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 60 号: 41 ページ: 22562-22569

    • DOI

      10.1002/anie.202108792

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] A Heteropolynuclear Pt-Ag System Having Cycloplatinated Rollover Bipyridyl Units2021

    • 著者名/発表者名
      Horiuchi Shinnosuke、Tanaka Seiya、Moon Sangjoon、Sakuda Eri、Ito Akitaka、Arikawa Yasuhiro、Umakoshi Keisuke
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 60 号: 3 ページ: 1513-1522

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.0c02843

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Anion-mediated encapsulation-induced emission enhancement of an Ir(III) complex within a resorcin[4]arene hexameric capsule2020

    • 著者名/発表者名
      Horiuchi Shinnosuke、Matsuo Chiharu、Sakuda Eri、Arikawa Yasuhiro、Clever Guido H.、Umakoshi Keisuke
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 49 号: 25 ページ: 8472-8477

    • DOI

      10.1039/d0dt01485k

    • NAID

      120006988122

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Emissive Supramolecular Systems Based on Reversible Bond Formation and Noncovalent Interactions2020

    • 著者名/発表者名
      Horiuchi Shinnosuke、Umakoshi Keisuke
    • 雑誌名

      The Chemical Record

      巻: 21 号: 3 ページ: 469-479

    • DOI

      10.1002/tcr.202000125

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] カチオン性Ir錯体とレゾルシンアレーンからなる複合体結晶の創成と性質2021

    • 著者名/発表者名
      小倉祥太, 堀内新之介, 作田絵里, 有川康弘, 馬越啓介
    • 学会等名
      第58回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] カチオン性Ir錯体とレゾルシンアレーンを用いた細孔性結晶の構築2021

    • 著者名/発表者名
      小倉祥太, 堀内新之介, 作田絵里, 有川康弘, 馬越啓介
    • 学会等名
      錯体化学会第71回討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Ir錯体とレゾルシンアレーンからなる細孔性結晶の合成と性質2021

    • 著者名/発表者名
      小倉祥太, 堀内新之介, 作田絵里, 有川康弘, 馬越啓介
    • 学会等名
      令和3(2021年)度日本結晶学会年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 有機ホストと金属錯体からなる複合体結晶の創出2021

    • 著者名/発表者名
      堀内新之介
    • 学会等名
      2021年度物性研究所短期研究会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Induced-fit assembly in a synthetic hydrogen-bonding supramolecular system2021

    • 著者名/発表者名
      Shinnosuke Horiuchi, Eri Sakuda, Yasuhiro Arikawa, Keisuke Umakoshi
    • 学会等名
      2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [備考] 研究室Webページ

    • URL

      https://www.cms.nagasaki-u.ac.jp/lab/sakutai/

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

URL: 

公開日: 2020-04-28   更新日: 2022-12-28  

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