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エントロピー抑制による動的分子結合能を有するスマート水圏機能材料の設計

公募研究

研究領域水圏機能材料:環境に調和・応答するマテリアル構築学の創成
研究課題/領域番号 20H05236
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関関西大学

研究代表者

宮田 隆志  関西大学, 化学生命工学部, 教授 (50239414)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2021年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
2020年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
キーワードハイドロゲル / エントロピー / 刺激応答性 / 分子インプリント / 分子認識
研究開始時の研究の概要

本研究では,水中で高エントロピー状態にある高分子ゲルのネットワーク鎖の揺らぎを分子インプリント法(配置エントロピー抑制)と化学架橋(配座エントロピー抑制)で制御することにより,高分子網目内に動的分子認識サイトの形成(情報の刷り込み)を試みる。さらに,そのエントロピー抑制効果と分子結合能との関係を解明すると共に,動的分子結合能を利用することにより,外部刺激による結合能変化により自律的に薬物放出を制御できる薬物キャリアの設計を目指す。

研究実績の概要

本研究では,エントロピー抑制により,外部刺激に応答して分子結合能を制御できるスマート水圏機能材料の設計を目指している。本年度の研究実績を以下にまとめる。
(i) エントロピー制御によるスマート水圏機能材料の設計:前年度に引き続き,リガンドとしてシクロデキストリン(CD)を用いた分子インプリント法により,主鎖として温度応答性のポリ(N-イソプロピルアクリルアミド)(PNIPAAm)やpH応答性のポリペプチド鎖(ポリ-L-リシン(PLL))からなる分子インプリントゲルを調製した。
(ii) スマート水圏機能材料の動的分子結合能の検討:温度に応答した分子インプリントPNIPAAmゲルやpHに応答した分子インプリントPLLゲルの膨潤率変化を測定し,各刺激による高分子鎖のコンフォメーション変化を評価した。その結果,分子インプリントPNIPAAmゲルは,温度上昇に伴って膨潤状態から収縮状態へと変化することが明らかとなった。また分子インプリントPLLゲルは,pHの増加に伴ってランダムコイル状態からα-ヘリックス状態へと変化することが示された。さらに,様々な温度で分子インプリントPNIPAAmゲルや様々なpHで分子インプリントPLLゲルへのモデル薬物の吸着量を測定し,温度やpHによるネットワークのコンフォメーション変化によりモデル薬物の吸着・脱着を制御できることがわかった。
(iii)スマート水圏機能材料の動的分子結合能を利用した薬物放出制御:分子インプリントPNIPAAmゲルや分子インプリントPLLゲルにモデル薬物を結合させ,薬物を内包させた分子インプリントゲルを調製した。さらに,温度やpHに応答したコンフォメーション変化により分子インプリントゲルからのモデル薬物の放出挙動を調べ,結合支配型ドラッグデリバリーシステムとしての可能性を明らかにした。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (37件)

すべて 2022 2021 2020 その他

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (27件) (うち国際学会 4件、 招待講演 13件) 図書 (1件) 備考 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Photoresponsive Gelation of Four-Armed Poly(ethylene glycol) with Photodimerizable Groups2022

    • 著者名/発表者名
      M. Okihara, K. Okuma, A. Kawamura, T. Miyata
    • 雑誌名

      Gels

      巻: 8 号: 3 ページ: 183-183

    • DOI

      10.3390/gels8030183

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Photoresponsive Polymer Films with Directly Micropatternable Surface Based on the Change in Free Volume by Photo-crosslinking2022

    • 著者名/発表者名
      T. Noguchi, N. Akioka, Y. Kojima, A. Kawamura, T. Miyata
    • 雑誌名

      Adv. Mater. Interfaces

      巻: 9 号: 9

    • DOI

      10.1002/admi.202101965

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photoresponsive Behaviour of Zwitterionic Polymer Particles with Photodimerizable Groups on Their Surfaces2022

    • 著者名/発表者名
      T. Miyata, T. Namera, Y. Liu, A. Kawamura, T. Yamaoka
    • 雑誌名

      J. Mater. Chem. B

      巻: 10 号: 14 ページ: 2637-2648

    • DOI

      10.1039/d1tb02342j

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Universal Method to Easily Design Tough and Stretchable Hydrogels2021

    • 著者名/発表者名
      C. Norioka, Y. Inamoto, C. Hajime, A. Kawamura, T. Miyata
    • 雑誌名

      NPG Asia Materials

      巻: 13 号: 1

    • DOI

      10.1038/s41427-021-00302-2

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Weakly Acidic pH and Reduction Dual Stimuli-Responsive Gel Particles2021

    • 著者名/発表者名
      A. Kawamura, A. Harada, S. Ueno, T. Miyata
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 37 号: 39 ページ: 11484-11492

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.1c01677

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 分子応答性ゲルの設計と応答挙動2020

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 雑誌名

      繊維学会誌

      巻: 76 号: 9 ページ: P-365-P-371

    • DOI

      10.2115/fiber.76.P-365

    • NAID

      130007922191

    • ISSN
      0037-9875, 1884-2259
    • 年月日
      2020-09-15
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [雑誌論文] 分子間相互作用を利用したスマートポリマー2020

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 雑誌名

      高分子

      巻: 69 ページ: 461-464

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Design of stimuli-responsive polymeric materials with dynamic structures2022

    • 著者名/発表者名
      T. Miyata
    • 学会等名
      The Japan-Taiwan Bilateral Polymer Symposium 2022 (JTBPS2022)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] エントロピー抑制により標的分子情報を刷り込んだpH応答性ポリペプチドゲルの設計と分子結合能制御2021

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志,金澤正晃,岩垣智哉,河村暁文
    • 学会等名
      第33回高分子ゲル討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] pH応答性ポリペプチドナノ粒子の設計と構造転移による分子結合能制御2021

    • 著者名/発表者名
      岩垣智哉,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      日本膜学会第43年回
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] pH応答性ポリペプチドナノ粒子の設計と構造転移による薬物結合能制御2021

    • 著者名/発表者名
      岩垣智哉,金澤正晃,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第70回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Design of pH-responsive polypeptide nanoparticels with controllable moleclular binding ability2021

    • 著者名/発表者名
      T. Iwagaki, A. Kawamura, T. Miyata
    • 学会等名
      The 2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 標的分子の吸着挙動を制御する動的分子インプリントナノ粒子の設計2021

    • 著者名/発表者名
      岩垣智哉,金澤正晃,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第10回JACI/GSCシンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 構造変化により分子結合能を制御できる温度応答性ゲルの設計と薬物放出制御への応用2021

    • 著者名/発表者名
      豊島有人,田中佑樹,河村暁文,高島義徳,宮田隆志
    • 学会等名
      第70回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 分子結合能可変な分子インプリントゲルの設計と標的分子の吸脱着挙動2021

    • 著者名/発表者名
      豊島有人,田中佑樹,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      2021年繊維学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 動的分子結合サイトを有するスマートゲルの設計と薬物放出制御2021

    • 著者名/発表者名
      豊島有人,河村暁文,高島義徳,宮田隆志
    • 学会等名
      第70回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 構造変化によって分子結合能を制御できる動的分子認識ゲルの設計2021

    • 著者名/発表者名
      豊島有人,河村暁文,高島義徳,宮田隆志
    • 学会等名
      第30回ポリマー材料フォーラム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 分子結合能を制御できる温度応答性ゲルの薬物の吸着・放出挙動2021

    • 著者名/発表者名
      豊島有人,河村暁文,高島義徳,宮田隆志
    • 学会等名
      第11回CSJ化学フェスタ
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Design of temperature-responsive hydrogel particles that regulate molecular binding ability2021

    • 著者名/発表者名
      Y. Toyoshima, A. Kawamura, T. Miyata
    • 学会等名
      The 2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 動的分子結合サイトを有する温度応答性ゲルの設計と分子結合能制御2021

    • 著者名/発表者名
      豊島有人,河村暁文,高島義徳,宮田隆志
    • 学会等名
      第33回高分子ゲル討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 動的架橋を有する刺激応答性ゲルのスマート機能2021

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      高分子学会21-1超分子研究会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 分子間相互作用に基づく高分子膜およびゲルの設計と応用2021

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      第70回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 高分子とゲルの基礎:高分子の界面化学2021

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      界面コロイドラーニング-第37回現代コロイド・界面化学基礎講座-
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 表面・界面・接着2021

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      第55回高分子の基礎と応用講座
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 接着理論2021

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      第24回接着入門講座「接着の科学と技術~接着原理・表面処理から原材料の基礎まで~」
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 分子間相互作用を駆使した高機能ゲルの設計と応用2021

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      2021年度「油化学関連シンポジウムin岡山」~高機能ゲルの新展開:分子設計からプロセス、応用まで~
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Design of biomolecularly stimuli-responsive microgels and nanogels using dynamic crosslinks2021

    • 著者名/発表者名
      T. Miyata
    • 学会等名
      The 2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 動的分子結合サイトを有する温度応答性ゲル設計と薬物結合能制御2021

    • 著者名/発表者名
      豊島有人,田中佑樹,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第32回高分子ゲル研究討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] エントロピー抑制による動的分子結合サイトを示す刺激応答性ゲルの設計2020

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志,金澤正晃,河村暁文
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 分子間相互作用に基づく高分子膜およびゲルの設計と応用2020

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 分子応答性ゲルの設計と応答挙動に関する研究2020

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      2020 年度繊維学会年次大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 接着理論2020

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      接着入門講座 第23回「接着の科学と技術 ~接着原理・反応機構・評価法から材料選択の視点まで~」
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 動的バイオインスパイアード材料の設計と応用2020

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      日本トライボロジー学会トライボロジー会議2020秋別府
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 動的構造を利用したスマートポリマーの設計~研究発想から応用まで~2020

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      高分子学会第46回中国四国地区高分子講座
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [図書] 刺激応答性高分子の研究動向,刺激応答性高分子の研究動向(荏原充宏 監修)2021

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 総ページ数
      323
    • 出版者
      シーエムシー出版
    • ISBN
      9784781316116
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [備考] 関西大学 先端高分子化学研究室

    • URL

      https://wps.itc.kansai-u.ac.jp/sentan/

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実績報告書
  • [産業財産権] 金属有機構造体に包接される化学種の放出方法ならびに高分子ゲルおよびその製造方法2020

    • 発明者名
      宮田隆志,河村暁文,椿本恵大
    • 権利者名
      関西大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2020-200945
    • 出願年月日
      2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

URL: 

公開日: 2020-04-28   更新日: 2022-12-28  

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