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ガラス状高分子イオン伝導体のダイナミクス解明と超イオン伝導化

公募研究

研究領域蓄電固体デバイスの創成に向けた界面イオンダイナミクスの科学
研究課題/領域番号 20H05298
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関早稲田大学

研究代表者

畠山 歓  早稲田大学, 理工学術院, 講師(任期付) (90822461)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
6,760千円 (直接経費: 5,200千円、間接経費: 1,560千円)
2021年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2020年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
キーワード固体電解質 / 高分子電解質 / 全固体二次電池 / 高分子固体電解質 / 二次電池 / 蓄電材料 / リチウムイオン電池
研究開始時の研究の概要

全固体リチウムイオン二次電池といった次世代蓄電池の実現には、高速でイオンを輸送する固体電解質材料の活用が欠かせない。本研究では、機械強度は高いがイオン伝導とは無縁とは思われてきたガラス状の高分子が一部条件(電子アクセプタとの共存下)で高イオン伝導性を示すことに着眼し、その伝導機構を各種分光法等によって詳細に解明することを目的とする。液体やゲルのような柔らかいイオン伝導材料とは対照的な本伝導体群の学術的解明と体系化を通して、イオニクスの新領域としての提案を目指す。

研究実績の概要

分極性のガラス状高分子とリチウム塩との界面で進行するイオンダイナミクスの学理を明らかにすることを目標に研究を推進した。前年度の成果も踏まえ、(1)有機材料の界面でのイオンダイナミクスの解明と(2)高伝導性を示す構造探索に重点を置いて実験実施と解析に取り組んだ。
(1)メカニズム解明: 学術領域内での共同研究も活用しながら、電解質内でのカチオン・アニオン種の運動性を固体NMR等によって定量した。一連の解析の結果、塩単体では凍結状態にあった分子群の運動性が、分極性のガラス状高分子と相互作用することにより、著しく向上することが明らかになった。NMR、熱分析、X線回折、イオン伝導度解析(Vogel-Fulcher-Tammann model)等の多角的な解析を経て、電解質がアモルファス化することで自由体積が生じ、イオン輸送に資する分子の熱運動性が発現する描像を得ることに成功した。
(2)構造探索: 分極構造を構成する分子群のHighest Occupied Molecular Orbital (HOMO)・Lowest Unoccupied Molecular Orbital(LUMO)準位等の制御により、界面状態やイオン伝導度を制御可能なことを明らかにした。また、電解質のナノ―マイクロスケールの構造がバルク物性を支配する知見も得られ、ボトムアップ型の構造形成の有効性を示すことができた。蓄電デバイスとして適用の検討も進め、全固体リチウム電池の電解質として1平方センチメートルあたり1 mA以上の大電流を発現可能ことを実験化学の立場から例示できた。
一連の成果は査読付き学術誌や国内外の学会で発表した。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 研究成果

    (20件)

すべて 2022 2021 2020

すべて 雑誌論文 (11件) (うち査読あり 9件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 2件、 招待講演 4件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Exploration of organic superionic glassy conductors by process and materials informatics with lossless graph database2022

    • 著者名/発表者名
      Kan Hatakeyama-Sato, Momoka Umeki, Hiroki Adachi, Naoaki Kuwata, Gen Hasegawa, Kenichi Oyaizu
    • 雑誌名

      chemRxiv

      巻: -

    • DOI

      10.26434/chemrxiv-2022-w1c6h

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • オープンアクセス
  • [雑誌論文] A PROXYL-type Norbornene Polymer for High-voltage Cathodes in Lithium Batteries2021

    • 著者名/発表者名
      K. Hatakeyama-Sato, S. Matsumoto, K. Matsuoka, T. Nagatsuka, K. Oyaizu
    • 雑誌名

      Macromol. Rapid Commun.

      巻: 42 号: 19 ページ: 2100374-2100374

    • DOI

      10.1002/marc.202100374

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Generative Models for Extrapolation Prediction in Materials Informatics2021

    • 著者名/発表者名
      K. Hatakeyama-Sato, K. Oyaizu
    • 雑誌名

      ACS Omega

      巻: 6 号: 22 ページ: 14566-14574

    • DOI

      10.1021/acsomega.1c01716

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Anomalous Potential Shifts of Redox-active Molecules in Highly Concentrated Electrolytes2021

    • 著者名/発表者名
      K. Hatakeyama-Sato, S. Matsumoto, I. Aida, K. Oyaizu
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 50 号: 7 ページ: 1375-1377

    • DOI

      10.1246/cl.210124

    • NAID

      130008065510

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 材料科学における機械学習の利用と課題2021

    • 著者名/発表者名
      畠山 歓
    • 雑誌名

      日本神経回路学会誌

      巻: 28 ページ: 20-47

    • NAID

      130008021512

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [雑誌論文] TEMPO‐Substituted Poly(ethylene sulfide) for Solid‐State Electro‐Chemical Charge Storage2021

    • 著者名/発表者名
      Hatakeyama‐Sato Kan、Wakamatsu Hisato、Matsumoto Satoshi、Sadakuni Karin、Matsuoka Koji、Nagatsuka Tomomi、Oyaizu Kenichi
    • 雑誌名

      Macromolecular Rapid Communications

      巻: 42 号: 4 ページ: 2000607-2000607

    • DOI

      10.1002/marc.202000607

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tackling the Challenge of a Huge Materials Science Search Space with Quantum‐Inspired Annealing2021

    • 著者名/発表者名
      Hatakeyama-Sato Kan、Kashikawa Takahiro、Kimura Koichi、Oyaizu Kenichi
    • 雑誌名

      Advanced Intelligent Systems

      巻: 2021 号: 4 ページ: 2000209-2000209

    • DOI

      10.1002/aisy.202000209

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Charge-transfer Complexes for Solid-state Li+ conduction2020

    • 著者名/発表者名
      K. Hatakeyama-Sato; M. Umeki; T. Tezuka; K. Oyaizu
    • 雑誌名

      ACS Applied Electronic Matererials

      巻: 2 号: 7 ページ: 2211-2217

    • DOI

      10.1021/acsaelm.0c00393

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Metal-free, Solid-state, and Paper-like Rechargeable Batteries Consisting of Redox-active Polyethers2020

    • 著者名/発表者名
      K. Hatakeyama-Sato; T. Tezuka; R. Ichinoi; S. Matsumono; K. Sadakuni; K. Oyaizu
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: 13 号: 9 ページ: 2443-2448

    • DOI

      10.1002/cssc.201903175

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Integrating Multiple Materials Science Projects in a Single Neural Network2020

    • 著者名/発表者名
      K. Hatakeyama-Sato; K. Oyaizu
    • 雑誌名

      Communications Matererials

      巻: 1 号: 1 ページ: 49-49

    • DOI

      10.1038/s43246-020-00052-8

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Ultrafast Charge/Discharge by a 99.9% Conventional Lithium Iron Phosphate Electrode Containing 0.1% Redox-active Fluoflavin Polymer2020

    • 著者名/発表者名
      Hatakeyama-Sato Kan、Akahane Tomoki、Go Choitsu、Kaseyama Takahiro、Yoshimoto Takuji、Oyaizu Kenichi
    • 雑誌名

      ACS Energy Letters

      巻: in press 号: 5 ページ: 1712-1217

    • DOI

      10.1021/acsenergylett.0c00622

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] マテリアルズ・インフォマティクスを活用したポリフェニレンエ ーテル系固体電解質の製法・構造・物性の相関解明2022

    • 著者名/発表者名
      畠山 歓, 梅木 桃花, 足立 裕樹, 小柳津 研一
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Organic Solid-state Ionic conductors Consisting of Charge-transfer Complexes and Lithium Salts2021

    • 著者名/発表者名
      Kan Hatakeyama-Sato
    • 学会等名
      71st Conference of Japan Society of Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 教師無し機械学習と 量子アニーリング技術を用いた分子設計システム2021

    • 著者名/発表者名
      畠山 歓, 梅木 桃花, 足立 裕樹, 柏川 貴弘, 木村 浩一, 小柳津 研一
    • 学会等名
      第70回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 高分子の多彩なプロセス・構造・物性情報を一括で処理可能なAI 技術の検討2021

    • 著者名/発表者名
      畠山 歓
    • 学会等名
      日本レオロジー学会 高分子加工技術研究会 第93回例会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 小規模な実験データベースの機械学習に基づく有機分子の物性の外挿予測モデルの構築2021

    • 著者名/発表者名
      畠山 歓, 小柳津 研
    • 学会等名
      日本化学会第101回春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] グラフニューラルネットワークを用いた 種々の材料物性データベースの同時学習 畠山 歓2021

    • 著者名/発表者名
      畠山 歓, 小柳津 研
    • 学会等名
      2021年応物春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Machine learning-assisted exploration of glassy organic electrolytes for solid-state lithium-ion batteries2021

    • 著者名/発表者名
      Kan Hatakeyama-Sato
    • 学会等名
      45th International Conference and Expo on Advanced Ceramics and Composites (ICACC2021)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 量子アニーリングと機械学習に基づく機能性高分子の探索システム2020

    • 著者名/発表者名
      畠山 歓, 梅木 桃花, 小柳津 研一
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [図書] マテリアルズインフォマティクスのためのデータ作成とその解析、応用事例2021

    • 著者名/発表者名
      畠山 歓
    • 総ページ数
      11
    • 出版者
      技術情報協会
    • ISBN
      9784861048548
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

URL: 

公開日: 2020-04-28   更新日: 2022-12-28  

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