高感度動的結晶構造解析のための超低バックグラウンド試料セル

• 研究領域: 高速分子動画法によるタンパク質非平衡状態構造解析と分子制御への応用
• 研究課題/領域番号: 20H05433
• 研究種目: 新学術領域研究(研究領域提案型)
• 配分区分: 補助金
• 審査区分: 複合領域
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 鈴木 明大 北海道大学, 電子科学研究所, 准教授 (20781850)
• 研究期間 (年度): 2020-04-01 – 2022-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2021年度)
• 配分額: 11,180千円 (直接経費: 8,600千円、間接経費: 2,580千円); 2021年度: 5,720千円 (直接経費: 4,400千円、間接経費: 1,320千円); 2020年度: 5,460千円 (直接経費: 4,200千円、間接経費: 1,260千円)
• キーワード: X線自由電子レーザー / Ｘ線結晶構造解析 / 試料環境セル / グラフェン / 結晶構造解析

研究開始時の研究の概要

2009年以降、世界各地でフェムト秒X線レーザーの供用が始まり、化学反応のさなかにある分子の構造変化を追うことも夢ではなくなった。本研究課題では、連続フェムト秒結晶構造解析とよばれる分子動画撮影法の高感度化を目指し、X線入出斜窓に極薄膜を用いた低バックグラウンド試料セルを開発する。さらに、試料セルをマイクロ流体デバイスへと発展させることで、本新学術領域の大きな研究テーマである「光励起性によらない分子動画撮影」の可能性を探る。

研究実績の概要

本研究課題の目的は、グラフェンや窒化ケイ素薄膜を支持膜に利用した低バックグラウンド試料ホルダ・セルを開発することで、動的結晶構造解析の高感度化に貢献することである。以下の2つの項目に分けて、2021年度の研究実績の概要を述べる。

グラフェン上のコンタミネーション分析：化学気相成長によって合成したグラフェンを、カーボン支持膜つきのTEMグリッドに転写することで試料ホルダとしている。Ｘ線レーザーを用いた予備実験により、グラフェン上に、計測上無視できないコンタミネーションの存在が示唆されたため、その混入経路の特定と元素分析を目的として、収差補正電子顕微鏡による原子分解能観察を実施した。その結果、先行研究で存在が知られていたシリコンや酸素、炭素のコンタミネーションに加え、重元素である銅などで構成される原子スケールから数ナノメートル程度のコンタミネーションの存在が明らかになった。さらに、その結果をグラフェンの転写プロセスへフィードバックすることで、コンタミネーションを低減できることを確認した。

真空計測システムの開発：計画班との共同研究として、SPring-8 BL19LXUにおいて、真空環境でＸ線結晶構造解析が可能な、新規計測システムを立ち上げた。真空環境に結晶を配置することで、空気散乱を低減し、結晶構造解析の高感度化が期待される。今年度は、本システムを用いた実証実験として、構造が既知である低分子結晶を試料に用いた測定を行った。各光学素子のアライメントや、データ収集プロセスを確立し、計測システムが機能することを確認した。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] Academia sinica(その他の国・地域（台湾）)
• [国際共同研究] Academia Sinica(台湾)
• [雑誌論文] Femtosecond X-ray Laser Reveals Intact Sea?Island Structures of Metastable Solid-State Electrolytes for Batteries (2022)
  • 著者名/発表者名: Suzuki Akihiro、Tanaka Hiromochi、Yamashige Hisao、Orikasa Yuki、Niida Yoshiya、Kimura Takashi、Tono Kensuke、Yabashi Makina、Ishikawa Tetsuya、Bessho Yoshitaka、Joti Yasumasa、Nishino Yoshinori
  • 雑誌名: Nano Letters 巻: 22 号: 11 ページ: 4603-4607
  • DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04392
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Three-dimensional structure determination of gold nanotriangles in solution using X-ray free-electron laser single-particle analysis (2022)
  • 著者名/発表者名: Nakano Miki、Miyashita Osamu、Joti Yasumasa、Suzuki Akihiro、Mitomo Hideyuki、Niida Yoshiya、Yang Ying、Yumoto Hirokatsu、Koyama Takahisa、Tono Kensuke、Ohashi Haruhiko、Yabashi Makina、Ishikawa Tetsuya、BESSHO YOSHITAKA、Ijiro Kuniharu、Nishino Yoshinori、Tama Florence
  • 雑誌名: Optica 巻: 9 号: 7 ページ: 776-784
  • DOI: 10.1364/optica.457352
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Micro-liquid enclosure array and its semi-automated assembling system for x-ray free-electron laser diffractive imaging of samples in solution (2020)
  • 著者名/発表者名: Takashi Kimura, Akihiro Suzuki, Ying Yang, Yoshiya Niida, Akiko Nishioka, Masashi Takei, Jinjian Wei, Hideyuki Mitomo, Yasutaka Matsuo, Kenichi Niikura, Kuniharu Ijiro, Kensuke Tono, Makina Yabashi, Tetsuya Ishikawa, Tairo Oshima, Yoshitaka Bessho Yasumasa Joti, and Yoshinori Nishino
  • 雑誌名: Review of Scientific Instruments 巻: 91 号: 8 ページ: 083706-083706
  • DOI: 10.1063/5.0008398
  • NAID: 120007053062
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [学会発表] X-ray Laser Imaging of Metastable Solid-State Electrolytes for Batteries (2021)
  • 著者名/発表者名: Akihiro Suzuki, Hiromochi Tanaka, Hisao Yamashige, Yuki Orikasa, Yoshiya Niida, Takashi Kimura, Kensuke Tono, Makina Yabashi, Tetsuya Ishikawa, Yoshitaka Bessho, Yasumasa Joti, and Yoshinori Nishino
  • 学会等名: Program of the 22nd RIES-Hokudai International Symposium ‘癒’ [Yu]
  • 国際学会
• [学会発表] 高感度動的結晶構造解析のための超低バックグラウンド試料セル開発に向けて (2021)
  • 著者名/発表者名: 鈴木明大
  • 学会等名: 令和3年度 新学術領域研究「高速分子動画」シンポジウム
• [学会発表] 単粒子X線レーザーイメージングに向けたグラフェン試料セル開発 (2021)
  • 著者名/発表者名: 鈴木明大、山崎憲慈
  • 学会等名: 第７回北大・部局横断シンポジウム
• [学会発表] SPring-8/SACLAを利用したコヒーレント回折イメージング (2021)
  • 著者名/発表者名: 鈴木 明大
  • 学会等名: 第12回 日本放射光学会 若手研究会
  • 招待講演
• [学会発表] Biological imaging: Short-and long-term requirements from users for hard X-ray beamlines (2021)
  • 著者名/発表者名: Akihiro Suzuki
  • 学会等名: SACLA Users' Meeting 2021
• [備考] Researchmap
  • URL: https://researchmap.jp/akihiro.suzuki