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量子化学計算による水溶液、及びタンパク質中のATPのプロトン親和性に関する研究

公募研究

研究領域水を主役としたATPエネルギー変換
研究課題/領域番号 21118512
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 複合領域
研究機関東北大学 (2010)
大阪大学 (2009)

研究代表者

高橋 英明  東北大学, 大学院・理学研究科, 准教授 (10291436)

研究期間 (年度) 2009 – 2011
研究課題ステータス 完了 (2010年度)
配分額 *注記
5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円)
2010年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
2009年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
キーワード自由エネルギー / QM/MM / 溶液の理論 / エネルギー表示 / 多体相互作用 / ATP / 密度汎関数法 / 電子交換汎関数 / 一様な電子ガス / 水素様原子の電子密度
研究概要

本研究の目的は、多くのタンパク質の機能発現のエネルギー源であるATPの加水分解に伴う自由エネルギー変化を量子化学と分子シミュレーションの方法によって計算し、得られた自由エネルギー変化に対する水和の影響を定量的に明らかにすることである。ATP分子はそれなりの大きさを持つので、溶液中でその分子構造が顕著に揺らぐことが予想される。従って、我々がこれまでに開発してきた方法、つまりQM/MM-ER法を拡張することによって、溶液中で溶質の構造が揺らぐことによる自由エネルギーへの寄与を考慮する必要がある。本年度は、これを実施する為に以下に述べるような方法論の大幅な単純化を行った。溶液におけるQM系の電子密度の揺らぎは、QM-MM間の多体の相互作用に由来する。ところが、エネルギー表示の理論は、溶質-溶媒間相互作用が2体的であることを前提にしているので、これをエネルギー表示の理論の枠組みで計算するには工夫が必要である。新規な方法では分子の電子分極に関わる全ての相互作用の和をとり、これに一つのエネルギー座標を与えてエネルギー分布関数を構築する。この分布関数によれば、近似的な汎関数を用いることなく正確に自由エネルギーを定式化することが可能である。本方法のベンチマークテストとして、水の溶媒和自由エネルギーを計算すると、本方法が実験値を極めて良い精度で再現することが分かった。また重要なことに、この方法をベースにして分子構造が揺らぐ系へ式を拡張できる。現在、その為のプログラム開発を実行中である。

報告書

(2件)
  • 2010 実績報告書
  • 2009 実績報告書
  • 研究成果

    (13件)

すべて 2011 2010 2009

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (5件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] The QM/MM-ER studies for the origin of the antioxidative properties of MCI-186 in aqueous solutions2011

    • 著者名/発表者名
      H.Takahashi, et al
    • 雑誌名

      International Journal of Quantum Chemistry

      巻: 111 ページ: 1748-1762

    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Energetic origin of proton affinity to the air/water interface2011

    • 著者名/発表者名
      H.Takahashi, et al
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry B

      巻: 115 ページ: 4745-4751

    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] QM/MM法と溶液の理論の融合による凝縮系の化学過程の自由エネルギー計算(9)2010

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 雑誌名

      分子シミュレーション研究会会誌「アンサンブル」

      巻: 50 ページ: 36-39

    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
  • [雑誌論文] QM/MM法と溶液の理論の融合による凝縮系の化学過程の自由エネルギー計算(10)2010

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 雑誌名

      分子シミュレーション研究会会誌「アンサンブル」

      巻: 51 ページ: 22-25

    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
  • [雑誌論文] The exchange-energy density functional based on the modified Becke-Roussel model2010

    • 著者名/発表者名
      H.Takahashi, et al.
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Theory and Computation 6

      ページ: 647-661

    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydration effects on the reaction with an open-shell transition state : QM/MM-ER study for the dehydration reaction of alcohol in hot water2009

    • 著者名/発表者名
      H.Takahashi, et al.
    • 雑誌名

      Journal of Mathematiocal Chemistry 46

      ページ: 781-794

    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electron donor solvent effects on the (hyper)polarizabilities of a singlet diradical molecule involving a boron atom2009

    • 著者名/発表者名
      K.Kubota, H.Takahashi, et al.
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters 477

      ページ: 309-314

    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 水の気液界面いおけるプロトンの水和の自由エネルギー解析2011

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 学会等名
      次世代ナノ統合シミュレーションソフトウエアの研究開発
    • 発表場所
      神戸
    • 年月日
      2011-02-22
    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
  • [学会発表] 量子化学と統計力学による補酵素FADの還元反応に対する水およびアポタンパクの触媒効果の研究2010

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 学会等名
      触媒学会コンピュータ利用セッション
    • 発表場所
      大阪
    • 年月日
      2010-12-04
    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
  • [学会発表] QM/MM-ER法による水の気液界面におけるプロトンの水和の自由エネルギー解析2010

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 学会等名
      分子シミュレーション討論会
    • 発表場所
      福井
    • 年月日
      2010-11-24
    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
  • [学会発表] Becke-Roussel型の交換汎関数のG3分子セットへの応用と交換ホール関数の解析2010

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 学会等名
      分子科学討論会
    • 発表場所
      大阪
    • 年月日
      2010-09-16
    • 関連する報告書
      2010 実績報告書
  • [学会発表] Hybrid quantum mechanical/molecular mechanical approach to the computation of the free energy change for chemical reactions in condensed system2009

    • 著者名/発表者名
      H.Takahashi, et al.
    • 学会等名
      The 12^<th> Asian Workshop on First-Principles Electronic Structure Calculations
    • 発表場所
      Beijing, China
    • 年月日
      2009-10-26
    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
  • [図書] Chapter 9 in Advances in Quantum Chemistry, Vol.592010

    • 著者名/発表者名
      H.Takahashi, et al.
    • 出版者
      Elsevier(in press)
    • 関連する報告書
      2009 実績報告書

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公開日: 2009-04-01   更新日: 2018-03-28  

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