| 研究領域 | ハイドロジェノミクス：高次水素機能による革新的材料・デバイス・反応プロセスの創成 |
|---|
| 研究課題/領域番号 |
21H00026
|
|---|
| 研究種目 |
新学術領域研究(研究領域提案型)
|
| 配分区分 | 補助金 |
|---|
| 審査区分 |
理工系
|
|---|
| 研究機関 | 横浜市立大学 |
|---|
研究代表者 |
立川 仁典 横浜市立大学, 生命ナノシステム科学研究科(八景キャンパス), 教授 (00267410)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2023-03-31
|
| 研究課題ステータス |
完了 (2022年度)
|
| 配分額 *注記 |
3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2022年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
2021年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
|
|---|
| キーワード | 多成分系量子化学手法 / 量子水素 / H/D同位体効果 / 低障壁水素結合 |
|---|
| 研究開始時の研究の概要 |
材料中の水素が示す高次水素機能の発現機構解明および高精度予測のために、申請者が前回の公募研究で得られた成果をもとに、領域内でのさらなる共同研究に基づきこの課題に挑戦する。具体的には、多成分系量子化学計算手法の高度化として、階層的手法や、効率的サンプリング手法等の導入を行う。それにより、低障壁水素結合(LBHB)に着目した高次水素機能の発現機構解明および高精度予測に向け、分子性結晶や表面化学、さらには生体超分子に焦点を絞った大規模計算を実現する。その中でも特に本年度は、LBHBに起因する、金属表面における水素吸着の安定性や量子論的な吸着反応経路の解析を行う。
|
| 研究実績の概要 |
高次水素機能の発現機構解明および高精度予測を目指し、多成分系量子化学計算手法を高度化し、低障壁水素結合に着目した大規模計算を実現することを目標とした。この２年間で以下の研究項目を実現し、当該領域「ハイドロジェノミクス」の研究推進に貢献した。
研究項目１．多成分系量子化学計算システムに、拡張型ONIOM法を開発・実装し、実構造に近い計算を可能とした。具体的には、平面波基底と局在化基底の利点を組み合わせた「Combined Plane wave and Localized Basis-sets (CPLB)法」を開発し、金属表面上の局所的な高精度計算の可能性を示した。また、金属表面での構造緩和を取り込むために、CPLB法の枠組みにおいて構造最適化プログラムを実装した。本研究では吉信らのRh(111)に対するC6H12/C6D12吸着のH/D同位体効果の発現機構の解明に向け、CH4/CD4を例にとり吸着特性についての解析を行った。その結果、C-Rh(111)表面間距離はCD4の方が0.009Å長くなり、吉信らの吸着距離に対する実験報告と同様の傾向を示すことに成功した。
研究項目２．低障壁水素結合(LBHB)に着目した高次水素機能の発現機構解明および高精度予測にむけた大規模計算を実現した。森らの開発したLBHBを有するH3(Cat-EDT-TTF)2、およびその重水素置換化体に対する計算を実現し、さらには静電場を印加した計算を実現した。また、実験研究者との密な議論に基づいた高次水素機能の発現機構解明・予測、を行った。具体的には、公募研究B02の加藤先生が中心となり、計画研究A03-2の森先生と計画研究A04の吉信先生と共に、水素ー電子カップリング系2分子膜を「新発想」素子として開発する際に、理論計算の立場で共同研究を実施した。また、公募研究B02の川脇先生らの合成されたAu包接Ni多核錯体の理論計算を実施した。
なお、このような理論計算と実験科学との協奏により、2022年度第9回HPCI利用研究課題優秀成果賞を受賞した。
|
| 現在までの達成度 (段落) |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
|
| 今後の研究の推進方策 |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
|
