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ハイエントロピー複合アニオン化合物の創製と新機能探索

公募研究

研究領域ハイエントロピー合金:元素の多様性と不均一性に基づく新しい材料の学理
研究課題/領域番号 21H00141
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関東京工業大学

研究代表者

清水 亮太  東京工業大学, 物質理工学院, 准教授 (70611953)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
8,060千円 (直接経費: 6,200千円、間接経費: 1,860千円)
2022年度: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2021年度: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
キーワード無機薄膜合成 / ハイエントロピーアニオン化物 / エピタキシャル成長 / 複合アニオン化合物 / 薄膜物性 / 固体イオニクス / 光・電子物性 / ハイエントロピー化合物
研究開始時の研究の概要

本研究では、(N,O,F,H)の4種アニオンを複合化したハイエントロピー複合アニオン化合物を薄膜状に非平衡プロセスで作製し、どのような材料が合成され、物性がどのように変化するかの指針を構築する。これにより、アニオン複合化によりイオン伝導特性や発光特性の向上を目指す。

一連の作業は「AI-Robotシステム」を活用して行い、全自動・自律的にプロセスを進める。取り掛かりでは構造・組成の詳細は度外視し、どのようなガス供給条件で高イオン伝導を示す材料が作製されるかをスクリーニングする。この帰納的なアプローチを計画研究との連携で、ハイエントロピー化と物性とを関連付ける演繹的なモデリングを目指す。

研究実績の概要

本研究では、無機イオン性固体のハイエントロピー化合物を薄膜材料として創製することを目的とした。具体的には、非平衡過程における成膜が可能なパルスレーザー堆積法や反応性マグネトロンスパッタ法を用いて、酸化物やフッ化物のハイエントロピーエピタキシャル薄膜の合成と、アニオンの複合化に取り組んだ。
酸化物系ではLi電池の正極材料に着目し、10種以上の金属Mを含む層状岩塩構造LiMO2エピタキシャル薄膜合成に成功した。この正極薄膜を用いた薄膜Li電池において安定な電池動作を実証した。
フッ化物系では、ペロブスカイト型フッ化物における水分解の酸素生成触媒応用に着目し、K(MnFeCoNiCu)F3エピタキシャル薄膜の作製と酸素生成反応の触媒活性の定量評価を行った。ターゲット材料を遊星ボールミルによる粉砕混合と焼結作業を通じて自作し、(100)、(110)、(111)の面方位制御に成功した。この配向制御に成功した薄膜を用いて酸素発生反応を試みたが、薄膜に電場がうまく印加できず反応が進行しなかった。そこで、集電体としてAu薄膜を堆積し、多結晶K(MnFeCoNiCu)F3薄膜を用いたところ、過電圧が~430 mV(@10mA/cm2)と良好な触媒活性を観測することに成功した。本成果は、様々なフッ化物のハイエントロピー材料の探索につながる。

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (6件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] Synthesis of high-entropy layered oxide epitaxial thin films: LiCr1/6Mn1/6Fe1/6Co1/6Ni1/6Cu1/6O22022

    • 著者名/発表者名
      Kaidong Wang, Kazunori Nishio, Koji Horiba, Miho Kitamura, Kurei Edamura, Daisuke Imazeki, Ryo Nakayama, Ryota Shimizu, Hiroshi Kumigashira, Taro Hitosugi
    • 雑誌名

      Crystal Growth Design

      巻: 22 号: 2 ページ: 1116-1122

    • DOI

      10.1021/acs.cgd.1c01076

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Cryst. Growth Des. 2021, 21, 82021

    • 著者名/発表者名
      Xin Dai, Yuya Komatsu, Ryota Shimizu, and Taro Hitosugi
    • 雑誌名

      Crystal Growth Des.

      巻: 21 号: 8 ページ: 4468-4472

    • DOI

      10.1021/acs.cgd.1c00364

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] マグネトロンスパッタ法を用いた KCoF3エピタキシャル薄膜成長2022

    • 著者名/発表者名
      邱天裕,清水亮太,小松遊矢,深津圭佑,西尾和記,一杉太郎
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis of high-entropy perovskite oxide epitaxial thin films using a pulsed laser deposition technique2021

    • 著者名/発表者名
      Kaidong Wang, Kazunori Nishio, Kurei Edamura, Yuki Sasahara, Ryo Nakayama, Ryota Shimizu, Taro Hitosugi
    • 学会等名
      Materials Research Meeting
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Selective fabrication of Ca2NH and CaNH epitaxial thin films using magnetron sputtering system2021

    • 著者名/発表者名
      Seoungmin Chon, Ryota Shimizu, Yuki Sugisawa, Shigeru Kobayashi, Kazunori Nishio, Daiichiro Sekiba, Taro Hitosugi
    • 学会等名
      European Materials Research Society Spring Meeting
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Selective fabrication of Ca2NH and CaNH epitaxial thin films using reactive magnetron sputtering2021

    • 著者名/発表者名
      Seoungmin Chon, Ryota Shimizu, Yuki Sugisawa, Shigeru Kobayashi, Kazunori Nishio, Markus Wilde, Daiichiro Sekiba, Katsuyuki Fukutani, Taro Hitosugi
    • 学会等名
      The 82nd JSAP Autumn Meeting
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2023-12-25  

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