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金属配位により駆動する塩基対スイッチングを基盤としたDNA発動分子の開発

公募研究

研究領域発動分子科学:エネルギー変換が拓く自律的機能の設計
研究課題/領域番号 21H00384
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 複合領域
研究機関東京大学

研究代表者

竹澤 悠典  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 助教 (70508598)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
5,850千円 (直接経費: 4,500千円、間接経費: 1,350千円)
2022年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2021年度: 2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円)
キーワードDNA / 人工核酸塩基対 / 金属錯体 / DNAナノテクノロジー / 発動分子
研究開始時の研究の概要

本研究では、以前我々が見出した「水素結合型塩基対⇔金属錯体型非天然塩基対」の配位駆動型塩基対スイッチングに基づき、DNA二重鎖の組み換え(DNA鎖交換反応)によって機械的な動きが誘起されるDNAナノ構造体(DNAロタキサン・分子ピンセット等)を構築する。DNA構造体に各種機能分子を修飾し、金属錯体形成や酸化還元を駆動力としてダイナミックな構造・エネルギー変換を引き起こす「金属配位駆動型DNA発動分子」を創製する。

研究実績の概要

本研究は、金属錯体形成を駆動力として構造変換を引き起こす「金属配位駆動型DNA発動分子」の創製を目的とした。本年度は主に、金属イオンの有無により「水素結合型塩基対⇔金属錯体型非天然塩基対」の塩基対スイッチングが可能な新規修飾ウラシル塩基を開発し、DNA二重鎖の組み換え反応への応用を検討した。具体的には、5位にイミノ二酢酸配位子を導入したN,N-ジカルボキシメチル-5-アミノウラシル(dcaU)塩基を設計・合成した。合成したdcaUヌクレオシドをDNA鎖中に導入し、DNA中での金属錯体形成を検討した。種々の金属イオンを検討した結果、一対のdcaU-dcaU対を含むDNA二重鎖は金属錯体型dcaU-Gd(III)-dcaU塩基対の形成により大きく安定化され、水素結合型dcaU-A塩基対を含む二重鎖はGd(III)イオンの添加により不安定化されることがわかった。これは、dcaU-Gd(III)-dcaU塩基対とdcaU-A塩基対の相互変換が可能であることを示唆する結果である。さらに、dcaU塩基を含むDNA鎖を用いて、Gd(III)イオンの添加・除去による二重鎖形成の制御を試みた。Gd(III)非存在下ではdcaU-A塩基対を含む二重鎖が形成し、Gd(III)イオンを添加するとdcaU-Gd(III)-dcaU塩基対を含む二重鎖が優先的に形成した。すなわち、Gd(III)イオンを外部刺激として、DNA鎖の会合挙動を等温下で可逆的に変換することができた。昨年度までに検討した5-ヒドロキシウラシル(UOH)や5-カルボキシウラシル(caU)では、金属イオンによる二重鎖形成制御にはDNA配列中に3~4個連続して導入する必要があった。一方、dcaU塩基は一対のみでも良好な二重鎖会合制御ができたため、DNA発動分子の有用なビルディングブロックとなると考えられる。

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (40件)

すべて 2023 2022 2021

すべて 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 2件、 査読あり 5件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (34件) (うち国際学会 11件、 招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Cu(II)-mediated stabilisation of DNA duplexes bearing consecutive ethenoadenine lesions and its application to a metal-responsive DNAzyme2023

    • 著者名/発表者名
      Silpa Chandran Rajasree, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 59 号: 8 ページ: 1006-1009

    • DOI

      10.1039/d2cc06179a

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Cu(II)-mediated DNA base pairing of a triazole-4-carboxylate nucleoside prepared by click chemistry2023

    • 著者名/発表者名
      Lingyun Hu, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 59 号: 7 ページ: 892-895

    • DOI

      10.1039/d2cc06205d

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Metal-dependent base pairing of bifacial iminodiacetic acid-modified uracil bases for switching DNA hybridization partner2023

    • 著者名/発表者名
      Keita Mori, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 14 号: 5 ページ: 1082-1088

    • DOI

      10.1039/d2sc06534g

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Metal-mediated DNA base pairing of easily prepared 2-oxo-imidazole-4-carboxylate nucleotides2022

    • 著者名/発表者名
      Hu Lingyun、Takezawa Yusuke、Shionoya Mitsuhiko
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 13 号: 14 ページ: 3977-3983

    • DOI

      10.1039/d2sc00926a

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Bipyridine-Modified DNA Three-Way Junctions with Amide Linkers: Metal-Dependent Structure Induction and Self-Sorting2021

    • 著者名/発表者名
      Y. Takezawa, S. Sakakibara, M. Shionoya
    • 雑誌名

      Chem. Eur. J.

      巻: 67 号: 67 ページ: 16626-16633

    • DOI

      10.1002/chem.202102977

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 金属イオンに応答するDNAzymeの開発―金属錯体型人工核酸塩基対の導入に基づく合理設計2021

    • 著者名/発表者名
      竹澤 悠典
    • 雑誌名

      化学と工業

      巻: 74 ページ: 684-485

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Development of Cu(II)-responsive DNAzymes by chemoenzymatic incorporation of picolinic acid ligands2023

    • 著者名/発表者名
      Kohei Sakurai, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Metal-dependent Regulation of Hybridization Behaviors of DNA Strands Containing Iminodiacetic Acid-modified Uracil Bases2023

    • 著者名/発表者名
      Keita Mori, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Cu(II)-dependent control of a split-DNAzyme having consecutive ethenoadenine nucleobases as metal recognition sites2023

    • 著者名/発表者名
      Silpa Chandran Rajasree, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Ni(II)(phen)3錯体により架橋された三叉路型DNA超分子の構築:酵素反応に基づく配位子導入2022

    • 著者名/発表者名
      櫻井 航平・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第19回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ヒスチジンおよびアスパラギン酸側鎖を導入したDNA三叉路分岐構造の合成2022

    • 著者名/発表者名
      工藤 脩史・布施 伸之・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第19回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Metal-Mediated Stabilization and Structure Induction of DNA Three-Way Junction Motifs Modified with Bpy and Phen Ligands2022

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Daisuke Kanemaru, Shiori Sakakibara, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      The 8th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC8 2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 5-ヒドロキシウラシル塩基の金属錯体形成に基づくDNA鎖交換反応:金属イオン結合部位の配列設計2022

    • 著者名/発表者名
      森 圭太・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 金属イオン応答性DNAzymeの開発を指向した金属配位子修飾DNA鎖のケモエンザイマティック合成2022

    • 著者名/発表者名
      竹澤 悠典・櫻井 航平・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第16回バイオ関連化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Metal-mediated stabilization of picolinic acid-modified DNA duplex synthesized by chemoenzymatic modification reactions2022

    • 著者名/発表者名
      Kohei Sakurai, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      錯体化学会第72回討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Development of Cu(II)-responsive split DNAzyme using consecutive 1,N6-ethenoadenine nucleobases as metal binding sites2022

    • 著者名/発表者名
      Silpa Chandran Rajasree, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      錯体化学会第72回討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Gd(III)-dependent Thermal Stabilization of DNA Duplexes with N,N-Dicarboxymethyl-5-aminouracil Nucleobases as the Metal-binding Sites2022

    • 著者名/発表者名
      Keita Mori, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      錯体化学会第72回討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Base pairing properties of N,N-dicarboxymethyl-5-aminouracil nucleobases upon addition of metal ions2022

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Keita Mori, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      The 49th International Symposium on Nucleic Acids Chemistry
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 核酸塩基除去修復酵素を活用したCu(II)イオン応答性DNAの合成2022

    • 著者名/発表者名
      竹澤 悠典・櫻井 航平・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第6回分子ロボティクス年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 5-ヒドロキシウラシルの金属錯体形成を利用した DNA 二重鎖および三重鎖の会合制御2022

    • 著者名/発表者名
      森 圭太・西山 康太郎・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第39回メディシナルケミストリーシンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Rational design of metal-dependent allosteric DNAzymes based on artificial metal-mediated base pairing systems2022

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa
    • 学会等名
      International Congress on Pure & Applied Chemistry Kota Kinabalu (ICPAC KK 2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Development of Metal-Responsive Allosteric DNAzymes with Ligand-Type Unnatural Nucleobases2022

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa
    • 学会等名
      10th Asian Biological Inorganic Chemistry Conference (AsBIC10)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Activity Switching of DNAzymes Based on the Redox of Copper Ions2022

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Takahiro Nakama, Lingyun Hu, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      International Workshop on Molecular Cybernetics: toward Chemical AI
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 塩基除去修復酵素を用いたフェナントロリン配位子修飾DNA三叉路分岐構造の合成2022

    • 著者名/発表者名
      櫻井 航平・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      日本化学会 第102春季年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Cu(II)-mediated stabilization of DNA duplexes having different numbers of 1,N6-ethenoadenine lesions as metal binding sites2022

    • 著者名/発表者名
      Silpa Chandran Rajasree, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会 第102春季年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 金属錯体型人工DNAの構築を目指したDNAポリメラーゼによるエテノアデノシンの連続導入2022

    • 著者名/発表者名
      若野 将大・Silpa Chandran Rajasree・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      日本化学会 第102春季年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] ヒドロキシウラシルを用いた金属イオン応答性アロステリックDNAzymeの開発2021

    • 著者名/発表者名
      竹澤 悠典・黄 薇恩・森 圭太・西山 康太郎・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第18回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 5-ヒドロキシウラシルの金属錯体形成に基づくDNA分子ピンセットの開閉の繰り返し制御2021

    • 著者名/発表者名
      森 圭太・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第18回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 金属配位に基づく5-カルボキシウラシルの塩基対スイッチング2021

    • 著者名/発表者名
      竹澤 悠典・張 ハンキ・鈴木 暁・森 圭太・胡 凌雲・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第15回バイオ関連化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Metal-dependent activity regulation of a compact-sized DNAzyme containing an imidazole-4-carboxylate base pair2021

    • 著者名/発表者名
      Lingyun Hu, Yusuke Takezawa, Takahiro Nakama, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      第15回バイオ関連化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Metal-Mediated Stabilization of DNA Three-Way Branched Structures Modified with Phenanthroline Ligands2021

    • 著者名/発表者名
      Yusuke TAKEZAWA, Daisuke KANEMARU, Mitsuhiko SHIONOYA
    • 学会等名
      錯体化学会第71回討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Cu(II)-Dependent Stabilization of DNA Duplexes Bearing Consecutive 1,N6-Ethenoadenosine Lesions2021

    • 著者名/発表者名
      Silpa CHANDRAN RAJASREE, Yusuke TAKEZAWA, Mitsuhiko SHIONOYA
    • 学会等名
      錯体化学会第71回討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Development of Metal-responsive DNAzymes using 5-Carboxyuracils as Metal Binding Sites2021

    • 著者名/発表者名
      Hanci ZHANG, Yusuke TAKEZAWA, Lingyun HU, Mitsuhiko SHIONOYA
    • 学会等名
      錯体化学会第71回討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 金属イオンの結合により活性を制御できる化学修飾DNAzymeの開発2021

    • 著者名/発表者名
      竹澤 悠典・中間 貴寛・胡 凌雲・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第5回分子ロボティクス年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Development of an AND-gate DNAzyme that responds to Cu(II) and Ag(I) ions as inputs2021

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Takahiro Nakama, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      The 48th International Symposium on Nucleic Acids Chemistry
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Reversible Binding of Triplex-forming Oligonucleotides Based on Metal Complexation of 5-Hydroxyuracil Nucleobases2021

    • 著者名/発表者名
      Keita Mori, Kotaro Nishiyama, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      The 48th International Symposium on Nucleic Acids Chemistry
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Metal-Dependent Regulation of DNAzyme Activities by using Cu(II)-Mediated Artificial Base Pairing2021

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Takahiro Nakama, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      Pacifichem 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Development of Metal-Responsive DNA Tweezers based on Coordination-Driven Switching of 5-Hydroxyuracil Nucleobases2021

    • 著者名/発表者名
      Keita Mori, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      Pacifichem 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Cu(II)-Responsive Allosteric DNAzymes Regulated through Intrastrand Transformation by Metal-Mediated Artificial Base Paring2021

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Nakama, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      Pacifichem 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Cu(II)-Specific Regulation of DNAzyme Function by Metal-Mediated Base Paring of Nucleotides with a Carboxyimidazole Base2021

    • 著者名/発表者名
      Lingyun Hu, Takahiro Nakama, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      Pacifichem 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2023-12-25  

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