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ドナー/アクセプター界面における動的エキシトンの高速電荷分離メカニズムの解明

公募研究

研究領域動的エキシトンの学理構築と機能開拓
研究課題/領域番号 21H05394
研究種目

学術変革領域研究(A)

配分区分補助金
審査区分 学術変革領域研究区分(Ⅱ)
研究機関京都大学

研究代表者

玉井 康成  京都大学, 工学研究科, 助教 (30794268)

研究期間 (年度) 2021-09-10 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
7,800千円 (直接経費: 6,000千円、間接経費: 1,800千円)
2022年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2021年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
キーワード電荷分離 / 電荷移動 / 電荷解離 / 有機薄膜太陽電池 / 過渡吸収分光 / 高速分光 / 電荷再結合
研究開始時の研究の概要

有機薄膜太陽電池において優れた電荷生成効率を実現するためには、材料の励起状態と電荷移動状態(CT状態)のエネルギーに十分なエネルギー差(オフセット)が必要であると考えられてきた。
一方、我々はLE-CT状態間にオフセットが無くても高速で電荷生成可能な系を見出しているが、このようなオフセットの無いドナー/アクセプター(D/A)界面における高速電荷移動は従来理論の枠組みでは説明が難しい。
そこで本研究では過渡吸収分光法を中心とした種々の分光学的手法によりD/A界面における電荷ダイナミクスを評価し、オフセットが無いD/A界面における「動的エキシトン」の電荷分離・再結合メカニズムを明らかにする。

研究実績の概要

「静的エキシトン」の枠組みで考えると、有機薄膜太陽電池において優れた電荷生成効率(高い短絡電流量)を実現するためには、材料の励起状態(LE状態)のエネ ルギーと電荷移動状態(CT状態)のエネルギーに十分なエネルギー差(オフセット)が必要である。 一方、我々はLE-CT状態間にオフセットが無くても高速で電荷生成可能な系を見出している。このようなオフセットの無いドナー/アクセプター (D/A)界面における高速電荷移動は従来の静的エキシトンの枠組みでは説明が難し く、なぜオフセットが無くても高速電荷移動可能なのかは未だ明らかになっていない。 そこで本研究では過渡吸収分光法を中心とした種々の分光学的手法によりD/A界面における電荷ダイナミクスを評価し、オフセットが無いD/A界面における「動的 エキシトン」の電荷分離・再結合メカニズムを明らかにする。 本研究ではモデル系として現在のstate-of-the-art系であるPM6/Y6素子を用いた。PM6/Y6ブレンド膜を狭バンドギャップ材料であるY6の吸収波長である800 nmで 光励起して過渡吸収測定を行うと励起直後からPM6の基底状態褪色が観察された。これは100 fsの励起パルス内で既に一部のY6励起子が電荷分離していることを示している。PM6/Y6系におけるオフセットは0.1 eV程度しかないため、この様な高速電荷分離は静的エキシトン描像とは異なるものである。また比較系としてY6よりわずかにHOMOの浅いY5を用いて、PM6/Y5系における電荷分離ダイナミクスを測定したところ、電荷移動効率・電荷解離効率ともに低下した。これらの治験に基づき、現在オフセットレス電荷分離メカニズムについて包括的に検討している。

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (21件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 9件、 オープンアクセス 6件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 2件、 招待講演 3件)

  • [雑誌論文] Delocalization suppresses nonradiative charge recombination in polymer solar cells2022

    • 著者名/発表者名
      Natsuda Shin-ichiro、Saito Toshiharu、Shirouchi Rei、Imakita Kenta、Tamai Yasunari
    • 雑誌名

      Polymer Journal

      巻: 54 号: 11 ページ: 1345-1353

    • DOI

      10.1038/s41428-022-00685-1

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Triplet sensitization via charge recombination at organic heterojunction for efficient near-infrared to visible solid-state photon upconversion2022

    • 著者名/発表者名
      Sakamoto Yuji、Izawa Seiichiro、Ohkita Hideo、Hiramoto Masahiro、Tamai Yasunari
    • 雑誌名

      Communications Materials

      巻: 3 号: 1 ページ: 76-76

    • DOI

      10.1038/s43246-022-00300-z

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Unlocking the Full Potential of Polymer-Based Solid-State Photon Upconversion2022

    • 著者名/発表者名
      Sakamoto Yuji、Tamai Yasunari
    • 雑誌名

      ECS Journal of Solid State Science and Technology

      巻: 11 号: 12 ページ: 121005-121005

    • DOI

      10.1149/2162-8777/acab84

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Charge generation in organic solar cells: Journey toward 20% power conversion efficiency2022

    • 著者名/発表者名
      Tamai Yasunari
    • 雑誌名

      Aggregate

      巻: 3 号: 6

    • DOI

      10.1002/agt2.280

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] What's Next for Organic Solar Cells? The Frontiers and Challenges2022

    • 著者名/発表者名
      Tamai Yasunari
    • 雑誌名

      Advanced Energy and Sustainability Research

      巻: 4 号: 1 ページ: 2200149-2200149

    • DOI

      10.1002/aesr.202200149

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Intrachain Exciton Motion Can Compete with Interchain Hopping in Conjugated Polymer Films with a Strong J-Aggregate Property2022

    • 著者名/発表者名
      Murata Yasuhiro、Tamai Yasunari
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 13 号: 9 ページ: 2078-2083

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.2c00226

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Cascaded energy landscape as a key driver for slow yet efficient charge separation with small energy offset in organic solar cells2022

    • 著者名/発表者名
      Natsuda Shin-ichiro、Saito Toshiharu、Shirouchi Rei、Sakamoto Yuji、Takeyama Taiki、Tamai Yasunari、Ohkita Hideo
    • 雑誌名

      Energy & Environmental Science

      巻: 15 号: 4 ページ: 1545-1555

    • DOI

      10.1039/d1ee03565g

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effect of Terminal-Group Halogenation of Naphthalene-Based Nonfullerene Acceptors on Their Film Structure and Photophysical and Photovoltaic Properties2021

    • 著者名/発表者名
      Tomokazu Umeyama, Tatsuho Wada, Kensho Igarashi, Kosaku Kato, Akira Yamakata, Taiki Takeyama, Yuji Sakamoto, Yasunari Tamai, Hideo Ohkita, Keiichi Ishida, Tomoyuki Koganezawa, Shunsuke Ohtani, Kazuo Tanaka, Hiroshi Imahori
    • 雑誌名

      ACS APPlied Energy Materials

      巻: 4 号: 12 ページ: 14022-14033

    • DOI

      10.1021/acsaem.1c02816

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Singlet and Triplet Excited-State Dynamics of a Nonfullerene Electron Acceptor Y62021

    • 著者名/発表者名
      Natsuda Shin-ichiro、Sakamoto Yuji、Takeyama Taiki、Shirouchi Rei、Saito Toshiharu、Tamai Yasunari、Ohkita Hideo
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 125 号: 38 ページ: 20806-20813

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c06448

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 電子ドナー・アクセプター界面におけるオフセットレス電荷分離2022

    • 著者名/発表者名
      玉井康成
    • 学会等名
      2022年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Cascaded Energy Landscape As a Key Driver for Slow Yet Efficient Charge Separation with Small Energy Offset in Organic Solar Cells2022

    • 著者名/発表者名
      Yasunari Tamai
    • 学会等名
      241st ECS meeting
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Charge separation with small energy offset at donor:acceptor interface2022

    • 著者名/発表者名
      Yasunari Tamai
    • 学会等名
      ICNME2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 非フラーレン高分子太陽電池における高効率光電変換とエネルギー損失の関係2022

    • 著者名/発表者名
      城内嶺, 齊藤俊晴, 夏田慎一朗, 玉井康成, 大北英生
    • 学会等名
      第31回ポリマー材料フォーラム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 非晶性高分子太陽電池における電荷移動状態からの電荷生成2022

    • 著者名/発表者名
      齊藤隼人, 北尾陽輝, 奥山拓夢, 玉井康成, 大北英生
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 非フラーレン系高分子太陽電池における高効率電荷生成とエネルギー損失の関係2022

    • 著者名/発表者名
      城内嶺, 齋藤俊晴, 夏田慎一朗, 玉井康成, 大北英生
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 低エネルギー損失高分子太陽電池における電荷再結合による三重項励起子生成2022

    • 著者名/発表者名
      山田尚平, 城内嶺, 夏田慎一朗, 齋藤俊晴, 玉井康成, 大北英生
    • 学会等名
      第68回高分子研究発表会(神戸)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 非フラーレン高分子太陽電池における高効率光電変換とエネルギー損失の関係2022

    • 著者名/発表者名
      城内嶺, 齊藤俊晴, 夏田慎一朗, 玉井康成, 大北英生
    • 学会等名
      第71回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] PM6/Y6 ブレンド有機薄膜太陽電池におけるオフセットレス電荷分離メカニズムの解明2021

    • 著者名/発表者名
      玉井康成, 夏田慎一朗, 齋藤俊晴, 城内嶺, 坂本雄治, 大北英生
    • 学会等名
      2021年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] PM6/Y6系有機太陽電池における電荷生成メカニズム2021

    • 著者名/発表者名
      玉井康成, 夏田慎一朗, 齋藤俊晴, 城内嶺, 坂本雄治, 大北英生
    • 学会等名
      第82回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 非フラーレン高分子太陽電池における高効率電荷生成とエネルギー損失の関係2021

    • 著者名/発表者名
      城内嶺, 齋藤俊晴, 夏田慎一郎, 玉井 康成, 大北英生
    • 学会等名
      第82回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 高分子太陽電池における光電変換効率とエネルギー損失の関係2021

    • 著者名/発表者名
      城内嶺, 齋藤俊晴, 夏田慎一郎, 玉井康成, 大北英生
    • 学会等名
      第67回高分子研究発表会(神戸)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

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公開日: 2021-10-22   更新日: 2023-12-25  

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