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有機発光材料の動的エキシトン過程の理解と機能開拓

公募研究

研究領域動的エキシトンの学理構築と機能開拓
研究課題/領域番号 21H05401
研究種目

学術変革領域研究(A)

配分区分補助金
審査区分 学術変革領域研究区分(Ⅱ)
研究機関九州大学

研究代表者

儘田 正史  九州大学, 工学研究院, 助教 (60625854)

研究期間 (年度) 2021-09-10 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
7,800千円 (直接経費: 6,000千円、間接経費: 1,800千円)
2022年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2021年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
キーワードドナーアクセプタ / 熱活性化遅延蛍光 / 有機半導体レーザー / 有機発光ダイオード / 自然放射増幅光 / 有機レーザー / エレクトロルミネッセンス / ドナーアクセプター
研究開始時の研究の概要

ドナーアクセプタ相互作用は、有機発光ダイオードの高効率化に向けて注目されている熱活性化遅延蛍光(TADF)の発現の鍵となっている。TADFの性能を左右する一重項-三重項エネルギーギャップ(ST gap)や逆交換交差過程については理解が進みつつあるが、放射速度も含めた分子構造や分子軌道との相関は完全に明らかとなっていない。放射速度が大きいTADF材料、つまりST gapが小さいにもかかわらず振動子強度が大きい材料にも着目することで、ドナーアクセプタ分子における電荷移動(CT)型励起状態の性質と励起子過程について理解を深める。

研究実績の概要

本研究では、熱活性化遅延蛍光(TADF)分子においてあまり議論されてこなかった振動子強度について着目し、その理解と制御、およびレーザー特性の発現という機能化を目指した。本来相反するパラメータである小さな一重項-三重項エネルギーギャップ(ST gap)と大きな放射速度定数を示す材料について探索を行い、前年度までに、単純なD-A構造でありながら0.2 eV以下のST gapと10^8 s^-1以上の放射速度定数を示す材料を見出し、自然放射増幅光(ASE)の観測に成功した。本年度は類似のドナーやアクセプタ構造を持つ化合物や、異なる結合位置でD-Aを連結した化合物など、8種類の誘導体についての検討を進めた。ドナー性を強めた化合物では、ST gapが減少した一方、放射速度定数の増加や遅延蛍光成分の減少などが見られ、通常のD-A化合物とは異なる傾向を示した。用いるホスト材料の違いで放射速度が大きく異なる化合物もあり、ST gapとは独立して放射速度定数を向上できる可能性が示唆された。
さらに、D-A分子とは異なる設計に基づくTADF分子である多重共鳴効果(MRE)型のDABNA-2を用いて、レーザーデバイスの最適化を行った。その結果、これまで報告されたTADF分子では最も低いレーザーしきい値を実証した。これは、蛍光色素のレーザーしきい値に匹敵する値であり、三重項励起子のレーザー発振への活用の可能性が高まった。そこで、連続光発振についての実験も行ったが、レーザー発振を観測することができなかった。これは、用いたレーザー光源に対する吸収率が低いことが原因と考えられたため、類似のMRE化合物であるDABNA-NPを用いた三元膜を作製し、MRE分子からMRE分子へのエネルギー移動を初めて実証し、低いしきい値を維持しながら吸収率を向上させることに成功した。

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (9件)

すべて 2023 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 3件、 査読あり 6件) 学会発表 (1件)

  • [国際共同研究] Polish Academy of Sciences(ポーランド)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] Polish Academy of Sciences(ポーランド)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [雑誌論文] A very low lasing threshold of DABNA derivatives with DFB structures2023

    • 著者名/発表者名
      Mamada Masashi、Maedera Satoshi、Oda Susumu、Nguyen Thanh Ba、Nakanotani Hajime、Hatakeyama Takuji、Adachi Chihaya
    • 雑誌名

      Materials Chemistry Frontiers

      巻: 7 号: 2 ページ: 259-266

    • DOI

      10.1039/d2qm01040b

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Highly Efficient Deep‐Blue Organic Light‐Emitting Diodes Based on Rational Molecular Design and Device Engineering2022

    • 著者名/発表者名
      Mamada Masashi、Katagiri Hiroshi、Chan Chin‐Yiu、Lee Yi‐Ting、Goushi Kenichi、Nakanotani Hajime、Hatakeyama Takuji、Adachi Chihaya
    • 雑誌名

      Advanced Functional Materials

      巻: 32 号: 32 ページ: 2204352-2204352

    • DOI

      10.1002/adfm.202204352

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Unexpected role of hole and electron blocking interlayers controlling charge carrier injection and transport in TADF based blue organic light-emitting diodes2022

    • 著者名/発表者名
      Mamada Masashi、Adachi Chihaya
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 121 号: 13 ページ: 131103-131103

    • DOI

      10.1063/5.0100373

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] High-performance solution-processed red hyperfluorescent OLEDs based on cibalackrot2022

    • 著者名/発表者名
      Wallwork Nicholle R.、Mamada Masashi、Shukla Atul、McGregor Sarah K. M.、Adachi Chihaya、Namdas Ebinazar B.、Lo Shih-Chun
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry C

      巻: 10 号: 12 ページ: 4767-4774

    • DOI

      10.1039/d1tc04937b

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Cibalackrot Dendrimers for Hyperfluorescent Organic Light‐Emitting Diodes2022

    • 著者名/発表者名
      Wallwork Nicholle R.、Mamada Masashi、Keto Angus B.、McGregor Sarah K. M.、Shukla Atul、Adachi Chihaya、Krenske Elizabeth H.、Namdas Ebinazar B.、Lo Shih‐Chun
    • 雑誌名

      Macromolecular Rapid Communications

      巻: - 号: 16 ページ: 2200118-2200118

    • DOI

      10.1002/marc.202200118

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Synthesis, Aromaticity, and Application of peri‐Pentacenopentacene: Localized Representation of Benzenoid Aromatic Compounds2021

    • 著者名/発表者名
      Jousselin‐Oba Tanguy、Mamada Masashi、Wright Karen、Marrot Jerome、Adachi Chihaya、Yassar Abderrahim、Frigoli Michel
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 61 号: 1

    • DOI

      10.1002/anie.202112794

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] 弱アクセプター構造を用いた深青TADF 材料の創出とOLED 特性2022

    • 著者名/発表者名
      儘田正史、片桐 洋史、Chan Chin-Yiu、Lee Yi-Ting、合志 憲一、中野谷 一、畠山 琢次、安達 千波矢
    • 学会等名
      光化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2021-10-22   更新日: 2023-12-25  

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