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芳香族分子を含有するイオン錯体の極低温気相分光とその光化学反応過程の解明

公募研究

研究領域次世代アストロケミストリー:素過程理解に基づく学理の再構築
研究課題/領域番号 21H05429
研究種目

学術変革領域研究(A)

配分区分補助金
審査区分 学術変革領域研究区分(Ⅱ)
研究機関広島大学

研究代表者

井口 佳哉  広島大学, 先進理工系科学研究科(理), 教授 (30311187)

研究期間 (年度) 2021-09-10 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2022年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
2021年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
キーワード星間分子 / 極低温気相分光 / 芳香族分子 / アミノ化 / 電子スペクトル / 気相分光 / 分子進化 / イオン-分子反応 / 電子遷移 / アミノ酸
研究開始時の研究の概要

我々は,真空中に生成させた芳香族分子を含む錯イオンを,気相状態のまま極低温冷却(< 10 K)し,光解離分光法や二重共鳴分光法によりその赤外~紫外領域の吸収スペクトルを観測する技術をもつ。さらに我々の装置は,光化学反応による生成物の冷却・安定化過程を吸収スペクトルの時間変化として観測することが可能である。本研究では,アンモニウムNH4+と芳香族分子により形成される(NH4+・芳香族分子)錯体について,「反応物の光励起 → 化学反応 → 生成物の安定化」の過程を分光学的に観測する。これにより,宇宙空間での有機分子,生体関連分子の発生起源について明らかにする。

研究実績の概要

宇宙空間には,多環芳香族炭化水素(PAH),フラーレン,ベンゾニトリルなどの芳香族分子が多数存在していることが示唆されており,地球上の生命体の源となった物質の候補として注目されている。これらの分子,イオンを検出するための有力な方法として近赤外~可視~紫外領域の電子スペクトルの測定が挙げられるが,実験室での測定例が少なく,その同定には至っていない。本研究では,芳香族分子を含むイオン錯体について,気相状態での「反応物の光励起 →化学反応 → 生成物の安定化」のプロセスを,量子状態(電子・振動状態)を分離しながら電子遷移により観測することをめざす。これにより,宇宙の分子進化における多様性,特に芳香族分子や生体関連分子の存在や成り立ちを明らかにすることを目的とする。今年度は,星間においてその存在が予測されているアンモニウムイオンNH4+と芳香族分子であるベンゾクラウンエーテルとの間で形成される錯イオンの衝突誘起解離,光解離の質量分析を行い,アミノ基NH2-をもつ生成物の有無について検証した。NH4+錯イオンを衝突誘起解離させ高分解能質量分析を行ったところ,アミノ基をもつ解離物の生成が確認された。これは,宇宙空間において芳香族分子とアンモニウムイオンNH4+の間で形成される錯イオンが,芳香族アミノ酸の起源となりうることを示唆している。一方で,光解離による解離生成物の中には,アミノ基をもつ解離生成物は確認されなかった。

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (52件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 1件、 査読あり 7件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (44件) (うち国際学会 14件、 招待講演 7件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] One-Dimensionally Conjugated Carbocyanine Dyes Isolated under Cold Gas-Phase Conditions: Electronic Spectra and Photochemistry2022

    • 著者名/発表者名
      Muramatsu Satoru、Tokizane Takayuki、Inokuchi Yoshiya
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 126 号: 44 ページ: 8127-8135

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.2c05111

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Substitution Effect on the Nonradiative Decay and trans → cis Photoisomerization route: A Guideline to Develop Efficient Cinnamate Based Sunscreens2021

    • 著者名/発表者名
      S. Kinoshita, Y. Harabuchi, Y. Inokuchi, S. Maeda, M. Ehara, K. Yamazaki, T. Ebata
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 23 号: 2 ページ: 834-845

    • DOI

      10.1039/d0cp04402d

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] New aspect of photophysics of 7,7,8,8-tetracyanoquinodimethane and its solvated complexes: intra- vs. inter-molecular charge-transfer2021

    • 著者名/発表者名
      Muramatsu Satoru、Chaki Nobumasa、Kinoshita Shin-nosuke、Inokuchi Yoshiya、Abe Manabu、Iimori Toshifumi、Ebata Takayuki
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 11 号: 36 ページ: 22381-22389

    • DOI

      10.1039/d1ra01430g

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Structural Investigation of Photochemical Intermediates in Solution by Cold UV Spectroscopy in the Gas Phase: Photosubstitution of Dicyanobenzenes by Allylsilanes2021

    • 著者名/発表者名
      Kitamura Yuma、Muramatsu Satoru、Abe Manabu、Inokuchi Yoshiya
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 125 号: 28 ページ: 6238-6245

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.1c04807

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Gas-Phase UV Spectroscopy of Chemical Intermediates Produced in Solution: Oxidation Reactions of Phenylhydrazines by DDQ2021

    • 著者名/発表者名
      Shiori Machida, Motoki Kida, Satoru Muramatsu, Takehiro Hirao, Takeharu Haino, Yoshiya Inokuchi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 125 号: 31 ページ: 6697-6702

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.1c04669

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Spherand complexes with Li+ and Na+ ions in the gas phase: encapsulation structure and characteristic unimolecular dissociation2021

    • 著者名/発表者名
      Kida Motoki、Wada Kanako、Muramatsu Satoru、Shang Rong、Yamamoto Yohsuke、Inokuchi Yoshiya
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 23 号: 44 ページ: 25029-25037

    • DOI

      10.1039/d1cp03336k

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Conformation of Benzo-12-Crown-4 Complexes with Ammonium Ions Investigated by Cold Gas-Phase Spectroscopy2021

    • 著者名/発表者名
      Goda Ryosuke、Kanazawa Saya、Machida Shiori、Muramatsu Satoru、Inokuchi Yoshiya
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 125 号: 48 ページ: 10410-10418

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.1c09091

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Carbocyanine Dyes Isolated under Cold Gas-Phase Conditions: Electronic Spectra and Photochemistry2022

    • 著者名/発表者名
      時實崇之,村松悟,井口佳哉
    • 学会等名
      The 19th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Development of gas-phase isolation systems for short-lived chemical intermediates in solution and their gas-phase spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      金沢紗矢,町田栞,木田基,村松悟,井口佳哉
    • 学会等名
      The 19th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] A Theoretical Study on the Structure of Lanthanide/Minor Actinide Ion Complexes with Organic Ligands2022

    • 著者名/発表者名
      爲国誠太,村松悟,井口佳哉
    • 学会等名
      The 19th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Combinatorial Synthesis of Diglycolamide Ligands and Infrared Spectroscopy of their Lanthanide Complexes2022

    • 著者名/発表者名
      奥寺洸介,村松悟,平尾岳大,灰野岳晴,井口佳哉
    • 学会等名
      The 19th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Cold gas-phase spectroscopy of chemical intermediates produced by the mixing of reactant solutions2022

    • 著者名/発表者名
      町田栞,村松悟,井口佳哉
    • 学会等名
      The 19th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 気相極低温分光法を用いた超原子価ヨウ素化合物[(C5H5N)2I]+の構造評価2022

    • 著者名/発表者名
      村松悟,松山晃仁,岩永大輝,井口佳哉
    • 学会等名
      第49回有機典型元素化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 超原子価ヨウ素化合物(C5H5N)2I+の極低温気相分光:振電構造の観測2022

    • 著者名/発表者名
      岩永大輝,松山晃仁,村松悟,井口佳哉
    • 学会等名
      2022年日本化学会中国四国支部大会(広島大会)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 気相孤立イオンの構造評価のための極低温光解離分光装置の開発2022

    • 著者名/発表者名
      小山雅大,入口時代,村松悟,井口佳哉
    • 学会等名
      2022年日本化学会中国四国支部大会(広島大会)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 高効率にイオンを輸送する気相光解離分光装置の設計と開発2022

    • 著者名/発表者名
      入口時代,小山雅大,村松悟,井口佳哉
    • 学会等名
      2022年日本化学会中国四国支部大会(広島大会)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 衝突誘起解離質量分析を用いたホスフィン保護金クラスターAu9(PPh3)83+の構 造評価2022

    • 著者名/発表者名
      中東祐貴,村松悟,重田翼,高野慎二郎,佃達哉,井口佳哉
    • 学会等名
      2022年日本化学会中国四国支部大会(広島大会)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 極低温気相分光による,機能性分子イオンの研究2022

    • 著者名/発表者名
      井口佳哉
    • 学会等名
      大阪市立大学セミナー
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Collision-induced dissociation of phosphine-protected oblate gold clusters [Au9(PPh3)8]3+ and [MAu8(PPh3)8]2+ (M = Pd, Pt)2022

    • 著者名/発表者名
      Satoru Muramatsu, Yuki Nakahigashi, Tsubasa Omoda, Shinjiro Takano, Tatsuya Tsukuda, Yoshiya Inokuchi
    • 学会等名
      2022 Atomically Precise Nanochemistry Conference GRC
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 機能性有機分子の分光学的研究2022

    • 著者名/発表者名
      井口佳哉
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 1次元共役シアニン色素の極低温気相分光: 電子スペクトルの帰属と光解離過程2022

    • 著者名/発表者名
      村松悟, 時實崇之, 井口佳哉
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 偏平型ホスフィン保護金クラスターAu9(PPh3)83+の衝突誘起解離: 準閉殻電子構造および異種金属ドープの効果2022

    • 著者名/発表者名
      中東 祐貴, 村松 悟, 重田 翼, 高野 慎二郎, 佃 達哉, 井口 佳哉
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 極低温気相分光による超原子価ヨウ素化合物(C5H5N)2I+の振電構造の観測と帰属2022

    • 著者名/発表者名
      岩永 大輝, 松山 晃仁, 村松 悟, 井口 佳哉
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ジシアノベンゼンの光アリル化反応の中間体気相分光: 置換基位置が反応機構に及ぼす影響2022

    • 著者名/発表者名
      合田 遼介, 村松 悟, 井口 佳哉
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 極低温光解離分光装置の開発と分子クラスターラジカルイオンへの適用2022

    • 著者名/発表者名
      小山 雅大, 入口 時代, 廣川 靖明, 松山 晃仁, 村松 悟, 井口 佳哉
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 短寿命反応中間体の気相単離機構の開発と気相分光の試み2022

    • 著者名/発表者名
      金沢 紗矢, 町田 栞, 木田 基, 村松 悟, 井口 佳哉
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 溶液混合により生成する反応中間体の質量分析と極低温気相分光の試み2022

    • 著者名/発表者名
      町田 栞, 金沢 紗矢, 村松 悟, 井口 佳哉
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 量子化学計算による, ランタノイド/マイナーアクチノイド錯イオンの構造探索とSEIRAスペクトルとの比較2022

    • 著者名/発表者名
      爲國 誠太, 平田 早紀子, 明地 省吾, 村松 悟, 井口 佳哉
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] シアニン色素の気相光解離スペクトルの測定と解析: 構造探索と光異性化過程の検討2022

    • 著者名/発表者名
      時實 崇之, 村松 悟, 井口 佳哉
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ジグリコールアミド骨格配位子のコンビナトリアル合成とランタノイド錯体の表面増強赤外吸収分光2022

    • 著者名/発表者名
      奥寺 洸介, 村松 悟, 平尾 岳大, 灰野 岳晴, 井口 佳哉
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 低真空下でイオンを集束させる”イオンカーペット”の試作と性能評価2022

    • 著者名/発表者名
      入口 時代, 小山 雅大, 村松 悟, 井口 佳哉
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 芳香族分子を含有するイオン錯体の極低温気相分光とその光化学反応過程の解明2022

    • 著者名/発表者名
      井口佳哉
    • 学会等名
      学術変革領域(A)次世代アストロケミストリー気相実験ワークショップ
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Gas-Phase UV Spectroscopy of Chemical Intermediates Produced in Solution2022

    • 著者名/発表者名
      Yoshiya Inokuchi
    • 学会等名
      25th IUPAC International Conference on Physical Organic Chemistry (ICPOC 25)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ホスト・ゲスト化合物の極低温気相分光2022

    • 著者名/発表者名
      村松悟,井口佳哉
    • 学会等名
      第19回 ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 極低温気相分光によるアルキルアンモニウムイオン-クラウンエーテル包接錯体の立体構造とその炭素鎖長依存性の解明2022

    • 著者名/発表者名
      合田 遼介・金沢 紗矢・町田 栞・村松 悟・井口 佳哉
    • 学会等名
      第19回 ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Hypervalent iodine compound in the gas phase: observation and assignment of vibronic structures of (C5H5N)2I+2022

    • 著者名/発表者名
      Satoru Muramatsu, Matsuyama Akihito, Yoshiya Inokuchi
    • 学会等名
      第37回化学反応討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 極低温気相光解離分光装置の設計と開発:高質量イオン観測の試み2022

    • 著者名/発表者名
      廣川靖明,松山晃仁,入口時代,中東祐貴,小山雅大,村松悟,井口佳哉
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実績報告書
  • [学会発表] Crown Ether Complexes with Ion Guests Studied by Cold, Gas-Phase Spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Yoshiya Inokuchi
    • 学会等名
      広島大学・国立台湾大学ジョイントシンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Crown Ether Complexes with Ion Guests Studied by Cold, Gas-Phase Spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Yoshiya Inokuchi
    • 学会等名
      Hiroshima University & National Taiwan University Joint Symposium on Chemistry
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 高質量イオンのための極低温気相分光装置の開発2021

    • 著者名/発表者名
      松山晃仁, 廣川靖明, 入口時代, 中東祐貴, 小山雅大, 村松悟, 井口佳哉
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 光解離分光のための四重極イオントラップ-飛行時間型質量分析装置の開発: イオン光学系の設計2021

    • 著者名/発表者名
      入口時代, 廣川靖明, 松山晃仁, 小山雅大, 村松悟, 井口佳哉
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 極低温気相分光によるアルキルアンモニウムイオン-クラウンエーテル包接錯体の立体構造とその炭素鎖長依存性の解明2021

    • 著者名/発表者名
      合田遼介, 木田基, 村松悟, 井口佳哉
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 溶液混合により生成する化学反応中間体の気相分光2021

    • 著者名/発表者名
      町田栞, 木田基, 村松悟, 平尾岳大, 灰野岳晴, 井口佳哉
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 遷移金属イオン-benzo-18-crown-6包接錯体の気相分光: 構造と電子状態2021

    • 著者名/発表者名
      金沢紗矢, 木田基, 北村優真, 村松悟, 井口佳哉
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] マイナーアクチノイド錯イオンの赤外分光: SEIRA分光測定系の開発と実験の実際2021

    • 著者名/発表者名
      明地省吾, 平田早紀子, 日下良二, 本田匠, 為国誠太, 村松悟, 齋藤健一, 平尾岳大, 灰野岳晴, 渡邉雅之, 井口佳哉
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 超原子価5配位炭素化合物の気相中における構造と安定性:光解離分光とイオン移動度質量分析2021

    • 著者名/発表者名
      村松悟, 大下慶次郎, Shi Yuan, 美齊津文典, 山本陽介, 井口佳哉
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 量子化学計算及びSEIRA分光法による, ランタノイド/マイナーアクチノイド錯イオンの構造探索2021

    • 著者名/発表者名
      為国誠太, 平田早紀子, 明地省吾, 本田匠, 村松悟, 井口佳哉
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Gas-phase Spectroscopy of Chemical Intermediates Produced in Solution2021

    • 著者名/発表者名
      Yoshiya Inokuchi
    • 学会等名
      11th Asian Photochemistry Conference (APC2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Conformation of crown ether complexes with alkylammonium ions and its dependence on alkyl chain length under cold gas-phase conditions2021

    • 著者名/発表者名
      Ryosuke Goda, Saya Kanazawa, Shiori Machida, Satoru Muramatsu, Yoshiya Inokuchi
    • 学会等名
      The 18th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Development of cryogenic gas-phase spectrometer aiming for mechanistic study of metal cluster catalysts2021

    • 著者名/発表者名
      Yasuaki Hirokawa, Akihito Matsuyama, Jidai Iriguchi,Yuki Nakahigashi, Masahiro Koyama, Satoru Muramatsu, Yoshiya Inokuchi
    • 学会等名
      The 18th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Structural characterization of hypervalent carbon compounds in the gas phase: penta-versus tetra-coordinated isomers2021

    • 著者名/発表者名
      Satoru Muramatsu, Keijiro Ohshimo, Motoki Kida, Yuan Shi, Fuminori Misaizu, Yohsuke Yamamoto, Yoshiya Inokuchi
    • 学会等名
      Pacifichem 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [産業財産権] 赤外分光分析の試料台2021

    • 発明者名
      井口佳哉,平田早紀子,明地省吾,日下良二,渡邉雅之
    • 権利者名
      井口佳哉,平田早紀子,明地省吾,日下良二,渡邉雅之
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

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公開日: 2021-10-22   更新日: 2023-12-25  

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