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準低温化学研究の開拓のための量子状態と反応温度の同時制御実験法の開発

公募研究

研究領域次世代アストロケミストリー:素過程理解に基づく学理の再構築
研究課題/領域番号 21H05430
研究種目

学術変革領域研究(A)

配分区分補助金
審査区分 学術変革領域研究区分(Ⅱ)
研究機関広島大学

研究代表者

高口 博志  広島大学, 先進理工系科学研究科(理), 准教授 (40311188)

研究期間 (年度) 2021-09-10 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
12,740千円 (直接経費: 9,800千円、間接経費: 2,940千円)
2022年度: 6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
2021年度: 6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
キーワード状態選別光イオン化 / イオンガイド反応実験 / 低エネルギー衝突 / 化学反応ダイナミクス / 量子状態選別 / 準低温反応 / 準低温領域
研究開始時の研究の概要

本研究課題では、100 Kまでの温度領域で、分子内部状態と並進運動の温度を独立に制御するイオン・分子反応実験手法を実現する。これにより、星間化学の反応環境での反応性と反応機構に対して温度が果たしている役割を、自由度ごとに分離して解明する。反応分子の初期量子状態分布を始点とした反応トラジェクトリーが、ポテンシャルエネルギー曲面上を伝播して、自由エネルギーランドスケープを形成する過程を実験的に検証して、従来の単一エネルギーでの量子散乱理論と、一様温度での反応速度論をつなぐ新しい化学反応論を開拓する。先端的ビーム実験法による測定結果から、星間化学反応に新しい考察の視点を提供することを目標とする。

研究実績の概要

極低温の星間分子雲では、分子イオンと中性分子との化学反応がその組成を決定づける主要過程とされている。環境温度の上昇は、衝突エネルギーの増加と反応分子の内部励起による、生成経路の分岐を含む反応性の変化を及ぼし、極低温における反応データからの外挿では理解できない反応結果をもたらす。星間分子雲の典型的温度である10Kほどから室温に至るまでの中間温度領域で、イオン・分子反応の機構がどのように変化するかに関する分子論的な解明が必要とされる。本研究課題では、イオン・分子反応に対して、量子状態と衝突エネルギーの同時制御機構を持つイオンガイド反応装置を用いた反応ダイナミクス研究を行った。
特定の振動・回転状態の分子イオンを生成するレーザー分光法をNO分子に適用して、NO+イオンと炭化水素系分子の反応を対象として、衝突エネルギー/量子状態依存性の相関を考察するための測定とともに、実験装置の改良を進めた。振動基底状態にあるNO+(v=0)は、極低温に対応する低衝突エネルギーほど高い反応断面積を示したが、NO+の振動励起が反応断面積を著しく低下させる測定結果が得られた。この結果は、反応温度は一様に反応性に影響するのではなく、自由度ごとに異なる機構が作用していることを示している。本研究課題で目的とした分子論的解明には、これらの依存性の相関測定に、より高い定量性が必要であった。多段階のイオンガイド部分の増設は低速イオンの輸送制御に有効であり、振動励起エネルギーと同程度以下の衝突エネルギー条件での測定を可能とした。一方、エネルギー分解能を衝突エネルギー幅は、本装置の長所である光イオン化による空間電荷効果に制限されていた。本測定装置を幅広い星間化学反応系に適用させるとともに、低密度でのイオン生成によって高分解能化仕様とするために、RF貯蔵式のイオン源を製作した。

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (28件)

すべて 2023 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (9件) (うち国際共著 2件、 査読あり 9件) 学会発表 (18件) (うち国際学会 9件、 招待講演 1件)

  • [国際共同研究] ケルン大学(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [雑誌論文] Rate coefficients for the CH(X2Π) + CHX3 (X=Cl and Br) reactions and the propensity of the reactions of CH with halomethanes2022

    • 著者名/発表者名
      Yoshiki Atsumi、Sugino Yuta、Tendo Shogo、Fukami Rintaro、Kohguchi Hiroshi、Yamasaki Katsuyoshi
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 804 ページ: 139879-139879

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2022.139879

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Imaging studies of the CH3 fragments formed in the ultraviolet photodissociation of dimethylamine: Role of the parent 3s and 3p Rydberg states2022

    • 著者名/発表者名
      Wangchingchai Peerapat、Yamasaki Katsuyoshi、Kohguchi Hiroshi
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 800 ページ: 139671-139671

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2022.139671

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Overall and State-to-State Quenching of Atomic Oxygen O(2p33p 3PJ) by Collisions with He and N22022

    • 著者名/発表者名
      Shogo Tendo, Yuki Tanimoto, Takumi Daijogon, Masataka Adaniya, Daigo Kawabata, Kei Kobayashi, Yusuke Ogino, Hiroshi Kohguchi, Katsuyoshi Yamasaki
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 797 ページ: 139508-139508

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2022.139508

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Generation of Highly Vibrationally Excited CO in Sequential Photodissociation of Iron Carbonyl Complexes2022

    • 著者名/発表者名
      Nagamori Keigo、Haze Misato、Nakata Hiroyuki、Zingsheim Oliver、Yamasaki Katsuyoshi、Kohguchi Hiroshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 126 号: 2 ページ: 306-313

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.1c09922

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Complete Rotational Assignment of the (0,0) Vibrational Band of the A1Π-X1Σ+ Transition of Carbon Monosulfide2022

    • 著者名/発表者名
      Yuri Kuroko, Mayuu Kanesaki, Hiroshi Kohguchi, Katsuyoshi Yamasaki
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 789 ページ: 139326-139326

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2021.139326

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Detection of Atomic Bromine (4p5 2PJ; J = 1/2, 3/2) by Two-Photon Laser-Induced Vacuum Ultraviolet Emission2021

    • 著者名/発表者名
      Shogo Tendo, Ayaka Nishimura, Yusuke Ogino, Hiroshi Kohguchi, Katsuyoshi Yamasaki
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 787 ページ: 139253-139253

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2021.139253

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Nascent Vibrational Distributions of S2(X3Σg-) Generated in the S(1D) + OCS Reaction and Vibrational Relaxation by Collisions with He and CF4.2021

    • 著者名/発表者名
      S. Tendo, H. Tanimoto, K. Kobayashi, H. Kohguchi, and K. Yamasaki
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 779 ページ: 138841-138841

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2021.138841

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Pure Rotational Spectrum of CCl+2021

    • 著者名/発表者名
      Asvany O.、Markus C. R.、Nagamori K.、Kohguchi H.、Furuta J.、Kobayashi K.、Schlemmer S.、Thorwirth S.
    • 雑誌名

      The Astrophysical Journal

      巻: 910 号: 1 ページ: 15-15

    • DOI

      10.3847/1538-4357/abe536

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Improvement and Determination of Higher-Order Centrifugal Distortion Constants of the A2Σ+-X2Π Electronic Transition of NO2021

    • 著者名/発表者名
      Haze Misato、Nakata Hiroyuki、Inoue Kento、Shinohara Ryo、Wangchingchai Peerapat、Nagamori Keigo、Onitsuka Yuuki、Yamasaki Katsuyoshi、Kohguchi Hiroshi
    • 雑誌名

      Journal of Molecular Spectroscopy

      巻: 378 ページ: 111475-111475

    • DOI

      10.1016/j.jms.2021.111475

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] イオン化終状態を分離したキラル分子系の光電子円二色性の測定2023

    • 著者名/発表者名
      高口博志、金安達夫、彦坂泰正、和田真一、加藤政博、藤本將輝、太田紘志、鈴木喜一
    • 学会等名
      UVSORシンポジウム2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Complete rotational assignment of the (0,0) band of CS(A1P-X1S+) strongly perturbed by the a'3S+ state2022

    • 著者名/発表者名
      Yuri Kuroko, Mayuu Kanesaki, Hiroshi Kohguchi, Katsuyoshi Yamasaki
    • 学会等名
      37th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Role of the 3s and 3p Rydberg states in the ultraviolet CH3 photodissociation of dimethylamine2022

    • 著者名/発表者名
      P. Wangchingchai, K. Yamasaki, H. Kohguchi
    • 学会等名
      37th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 量子状態と衝突エネルギーを制御したイオン分子反応の観測装置の開発と性能評価2022

    • 著者名/発表者名
      中山圭剛、望月達人、山﨑勝義、高口博志
    • 学会等名
      原子衝突学会年会第47回年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 量子状態と衝突エネルギーを制御したイオン・分子反応観測装置の開発2022

    • 著者名/発表者名
      中山圭剛、望月達人、山﨑勝義、高口博志
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 全自由度解析アプローチによるsyn-anti異性体のエネルギー移動経路の探索2022

    • 著者名/発表者名
      采見悠吾,山口達也 井上健翔, 山崎勝義, 高口博志
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ジメチルアミンの光解離反応における3sと3pリドベルグ状態の役割2022

    • 著者名/発表者名
      ワンシンシャイ ピラパット, 山﨑 勝義, 高口 博志
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 配位不飽和金属錯体の分光学的検出による光誘起配位子付加反応の直接的観測2022

    • 著者名/発表者名
      櫨 美里、奥田 悠加、狩野紅葉、山﨑 勝義、高口 博志
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Role of the 3s and 3p Rydberg states in the ultraviolete CH3 photodissociation of dimethylamine2022

    • 著者名/発表者名
      P. Wangchingchai, K. Yamasaki, H. Kohguchi
    • 学会等名
      The 19th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Exploration of energy transfer pathways for syn-anti isomers using a full-degrees of freedom analysis approach2022

    • 著者名/発表者名
      Y. Unemi, T. Yamaguchi, K. Inoue, K. Yamasaki, H. Kohguchi
    • 学会等名
      The 19th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 光電子円二色性を示すキラル分子の探索2022

    • 著者名/発表者名
      高口博志、金安達夫、彦坂泰正、和田真一、加藤政博、太田紘志、鈴木喜一
    • 学会等名
      第36回日本放射光学会年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Laboratory Experiments on Proton/Hydride Transfers under Interstellar Conditions2022

    • 著者名/発表者名
      Keigo Nakayama and Hiroshi Kohguchi
    • 学会等名
      Next Generation Astrochemistry:Reconstruction of the Science Based on Fundamental Molecular Processes
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Development of Guided Ion Beam Apparatus to Measure Ion Rotational and Vibrational Effects in NO+ + Hydrocarbon Systems2021

    • 著者名/発表者名
      T. Mochizuki, K. Yamasaki, H. Kohguchi
    • 学会等名
      36th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Correlation between the vibronic state of methyl nitrite and the vibrational state of NO products in the S1 photodissociation2021

    • 著者名/発表者名
      Y.Unemi, K.Inoue, K.Yamasaki, H.Kohguchi
    • 学会等名
      36th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] N-CH3 and N-H dissociation pathways from 3p Rydberg state of dimethylamine2021

    • 著者名/発表者名
      P. Wangchingchai, K. Yamasaki, H. Kohguchi
    • 学会等名
      36th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 二面角ポテンシャルエネルギー曲面による亜硝酸メチルの高回転励起NO生成の考察2021

    • 著者名/発表者名
      井上健翔, 篠原亮, 采見悠吾, 山崎勝義, 高口博志
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Gas-Phase Study of Photo-Induced Ligand Release Dynamics of Transition-Metal Complexes2021

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Nakata, Keigo Nagamori, Misato Haze, and Hiroshi Kohguchi
    • 学会等名
      11th Asian Photochemistry Conference
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 光電子円二色性を示すキラル分子の探索2021

    • 著者名/発表者名
      高口博志、金安達夫、彦坂泰正、和田真一、加藤政博、藤本將輝、太田紘志、鈴木喜一
    • 学会等名
      UVSORシンポジウム2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書

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公開日: 2021-10-22   更新日: 2023-12-25  

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