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分子性固体中の電荷の非局在/局在性の定量化と分子内フォノンとの相互作用の解明

公募研究

研究領域高密度共役の科学:電子共役概念の変革と電子物性をつなぐ
研究課題/領域番号 21H05472
研究種目

学術変革領域研究(A)

配分区分補助金
審査区分 学術変革領域研究区分(Ⅱ)
研究機関千葉大学

研究代表者

吉田 弘幸  千葉大学, 大学院工学研究院, 教授 (00283664)

研究期間 (年度) 2021-09-10 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
15,600千円 (直接経費: 12,000千円、間接経費: 3,600千円)
2022年度: 7,800千円 (直接経費: 6,000千円、間接経費: 1,800千円)
2021年度: 7,800千円 (直接経費: 6,000千円、間接経費: 1,800千円)
キーワード電荷の局在・非局在性 / 有機半導体 / 低エネルギー逆光電子分光 / ポーラロン / バンド伝導・ホッピング伝導 / 電荷の非局在・局在 / 分子ポーラロン / バンド分散 / 角度分解低エネルギー逆光電子分光 / ボルン式 / 分極エネルギー / エネルギーバンド構造
研究開始時の研究の概要

電子共役の概念と電子物性の関係において、電荷の非局在/局在性は中心的な課題である。多くの分子性固体で電荷は局在化してホッピング伝導すると考えられているが、高い移動度を示す物質では、電荷は数分子から数百分子に非局在化してバンド的な伝導挙動を示す。さらに分子性固体では、電荷は分子や格子の振動と強く結合しており、これにより電荷は局在化しやすくなると同時に動きにくくなる。本研究は、代表者が開発した低エネルギー逆光電子分光(LEIPS)を用いて、電子分極エネルギーとエネルギーバンド構造を精密測定することで、電荷の非局在/局在性と電荷-分子振動相互作用を明らかにするものである。

研究実績の概要

電子共役の概念と電荷の非局在/局在性は密接にかかわる。一方、分子性固体の電荷(電子・正孔)伝導では、電荷-フォノン相互作用が重要な役割を果たす。しかし、電荷の非局在/局在性とフォノンとの相互作用は、関係するはずなのに全く無視されてきた。本研究では、代表者が開発してきた低エネルギー逆光電子分光法により、電荷の非局在/局在性と電荷-フォノン相互作用の問題に挑戦した。
電荷の非局在/局在性については、移動度が高い=非局在性が期待されるペンタセン、移動度が低い=局在性が予想されるC60、銅フタロシアニンを取り上げ、電子分極エネルギーを精密測定した。ボルンの式から電荷の非局在半径を見積もったところ、すべての物質について1分子の大きさになることが分かった。分子による違いを排除するため、高移動度有機半導体の代表であるルブレンについて、電荷が非局在化するとされる結晶性薄膜と、局在化するとされるアモルファス性薄膜を作り分け、同様に分極エネルギーとその温度依存性を精密に測定した。どちらの結果も、電子がほぼ一分子に局在化していることを示した。これらの実験結果を合理的に説明できるモデルの構築を進めている。
多結晶ペンタセン薄膜について、HOMOとLUMOの両方のバンド幅の温度依存を精密測定し、電荷と分子内振動が結合したスモール・ポーラロンの存在を初めて実験的に示した。これに加えて、バンド幅の変化を定量的に説明する新たな部分ポーラロン理論(partially-dressed polaron)を構築し、バンド幅の温度依存性や移動度なども定量的に再現できることを示した。一方で、結晶軸のそろったペンタセン薄膜の角度分解低エネルギー逆光電子分光測定にも初めて成功した。新たな実験データからは部分ポーラロンモデルでも説明ができない新たな知見が得られつつある。

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 研究成果

    (18件)

すべて 2023 2022 2021 その他

すべて 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 2件、 査読あり 5件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Tripodal Triazatruxene Derivative as a Face-On Oriented Hole-Collecting Monolayer for Efficient and Stable Inverted Perovskite Solar Cells2023

    • 著者名/発表者名
      Truong Minh Anh、Murdey Richard、Yamada Takumi、Hira Shota、Xie Lingling、Nakamura Tomoya、Shioya Nobutaka、Kan Daisuke、Tsuji Yuta、Iikubo Satoshi、Yoshida Hiroyuki、Shimakawa Yuichi、Hasegawa Takeshi、Kanemitsu Yoshihiko、Suzuki Takanori、Wakamiya Atsushi
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 145 号: 13 ページ: 7528-7539

    • DOI

      10.1021/jacs.3c00805

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Electron affinities of small-molecule organic semiconductors: Comparison among cyclic voltammetry, conventional inverse photoelectron spectroscopy, and low-energy inverse photoelectron spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Kubo Mihiro、Yoshida Hiroyuki
    • 雑誌名

      Organic Electronics

      巻: 108 ページ: 106551-106551

    • DOI

      10.1016/j.orgel.2022.106551

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Sample-shape dependent energy levels in organic semiconductors2022

    • 著者名/発表者名
      Abd-Rahman Syed A.、Yamaguchi Takuma、Kera Satoshi、Yoshida Hiroyuki
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 106 号: 7 ページ: 075303-075303

    • DOI

      10.1103/physrevb.106.075303

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Conduction band structure of high-mobility organic semiconductors and partially dressed polaron formation2022

    • 著者名/発表者名
      Sato Haruki、Abd. Rahman Syed A.、Yamada Yota、Ishii Hiroyuki、Yoshida Hiroyuki
    • 雑誌名

      Nature Materials

      巻: 21 号: 8 ページ: 910-916

    • DOI

      10.1038/s41563-022-01308-z

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Ion-modulated radical doping of spiro-OMeTAD for more efficient and stable perovskite solar cells2022

    • 著者名/発表者名
      Z.Tiankai、W.Feng、Kim H.、Choi I.、Wang C.、Cho E.、K.Rafal、P.Yuttapoom、Terado K.、Kobera L.、Chen M.、Yang Mei、Bai Sai、Yang Bowen、Suo J.、Yang S.-C.、Liu X.、Fu Fan、Yoshida H.、Chen W.M.、Brus Jiri、Coropceanu Veaceslav、Hagfeldt A.、Bredas J.-L.、Fahlman M.、Kim D.S.、Hu Z.、Gao F.
    • 雑誌名

      Science

      巻: 377 号: 6605 ページ: 495-501

    • DOI

      10.1126/science.abo2757

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 金属/二次元層状物質/有機半導体の界面探査に向けたh-BN清浄面の作製2022

    • 著者名/発表者名
      青木天哉
    • 学会等名
      第17回有機デバイス・物性院生研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 角度分解低エネルギー逆光電子分光法によるC60固体の超原子分子軌道のエネルギーバンド構造2022

    • 著者名/発表者名
      本間大智、吉田弘幸
    • 学会等名
      第83回 応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 準大気圧低エネルギー逆光電子分光装置の開発2022

    • 著者名/発表者名
      久保美潤、吉田弘幸
    • 学会等名
      高密度共役領域会議
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] マルチポッド型正孔収集材料の導電性酸化物電極上での分子配向2022

    • 著者名/発表者名
      赤塚有杜、チョンミンアン、若宮淳志、吉田弘幸
    • 学会等名
      第70回 応用物理春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 角度分解低エネルギー逆光電子分光法を用いたC60固体の超原子分子軌道のエネルギーバンド構造の実測2022

    • 著者名/発表者名
      本間大智、吉田弘幸
    • 学会等名
      高密度共役の科学若手会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] サイクリック・ボルタンメトリーと低エネルギー逆光電子分光により測定した低分子有機半導体の電子親和力の関係2022

    • 著者名/発表者名
      久保 美潤、吉田 弘幸
    • 学会等名
      第69回 応用物理学会 春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 結晶性ルブレン薄膜のLUMOバンド構造の実測2022

    • 著者名/発表者名
      鈴木 哲成、佐藤 晴輝、シェド アブドラー、石井 宏幸、ジョーダン ダル、バリー ランド、吉田 弘幸
    • 学会等名
      第69回 応用物理学会 春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Localization/Delocalization of Charge Carrier in Organic Semiconductor via Temperature Dependent-Electronic Polarization Energy2022

    • 著者名/発表者名
      Abdullah Syed、Hiroyuki Yoshida
    • 学会等名
      第82回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 有機半導体のHOMO/LUMO準位バンド幅の温度依存測定によるスモールポーラロン形成の実証2022

    • 著者名/発表者名
      山田 陽太、Syed Abdulah Bin Syed Ab Raman、佐藤 晴輝、石井 宏幸、吉田 弘幸
    • 学会等名
      第82回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 有機半導体における電子と正孔の移動度の差とその微視的起源2021

    • 著者名/発表者名
      石井 宏幸、吉田 弘幸、小林 伸彦
    • 学会等名
      第69回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Evidence of Polaron Formation in Organic Semiconductor Proved by Temperature-Dependent HOMO/LUMO bandwidths2021

    • 著者名/発表者名
      Syed A. Ab Rahman, Yota Yamada, Haruki Sato, Hiroyuki Ishii, and Hiroyuki Yoshida
    • 学会等名
      The 9th International Symposium on Surface Science (ISSS-9)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Evidence of Small Polaron Formation in Organic Semiconductor from Temperature-Dependent HOMO/LUMO Bandwidth(Poster)2021

    • 著者名/発表者名
      Syed A. Abd Rahman, Yota Yamada, Haruki Sato, Hiroyuki Ishii, Hiroyuki Yoshida
    • 学会等名
      ASOMEA-X
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [備考] 千葉大学大学工学研究科物質科学コース 吉田・奥平・解良研究室

    • URL

      https://adv.chiba-u.jp/nano/yoshida_lab/

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

URL: 

公開日: 2021-10-22   更新日: 2023-12-25  

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