| 研究概要 |
本研究では積極的に電子移動をプローブに用い,Auナノ微粒子の接合したCdSeナノロッド(NRs)やCdTe量子ドット(QDs)-メチルビオローゲン(MV^<2+>)系の単一微粒子分光を行うと共に,電子移動反応によりBlinkingがどのような影響を受けるのか解析した。さらにDNA cdTe QDsを吸着させ,1次元系の励起エネルギー移動ダイナミクスを顕微分光で解析した。
半導体NRsの単一微粒子分光 CdSe NRsの単一微粒子測定から,集団よりバンド幅の狭い発光が観測された。CdSe NRsは金ナノ微粒子の接合により発光強度が著しく減少し,単一微粒子測定を行うとパルス応答に近い寿命が主に観測された。単一微粒子でも寿命は単一指数関数ではなく,CdSe NRsの長軸サイズと励起子拡散の効果が寄与しているものと考えられた。また金を接合したCdSe NRsのON状態だけでなくOFF状態(イオン化状態)からの電子移動ダイナミクスとその単一微粒子特性を明らかにした。
CdTb QDs-MV^<2+>系の電子移動と単一微粒子分光アニオン性CdTe QDsに消光剤としてMV^<2+>を加えると,吸着と電子移動により極低濃度で消光が起こる。その電子移動ダイナミクスをフェムト秒レーザー分光で解析し,1S状態から電子移動とMV^+の生成過程を観測した。単一微粒子分光の結果,ON状態の確率分布関数の指数αは電子移動によって著しく大きな値を持つことが分かった。
DNA-CdTe QDs系の励起エネルギー移動と顕微分光カチオン性CdTe QDsとλ-DNAからDNA-QDs結合体をガラス基板上に調整し,単一微粒子分光による蛍光像,発光スペクトル,蛍光寿命測定を行った。その結果,10μm以上の長さを持つDNA-QDsをガラス基板上に伸張固定化できる事を見いだし,時間分解スペクトルの解析から,QDs間の励起エネルギー移動を解明した。
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