希土類化合物における量子液晶の発現と「悪魔の階段」へ導く機能性の解明

• 研究領域: 量子液晶の物性科学
• 研究課題/領域番号: 22H04483
• 研究種目: 新学術領域研究(研究領域提案型)
• 配分区分: 補助金
• 審査区分: 理工系
• 研究機関: 広島大学
• 研究代表者: 黒田 健太 広島大学, 先進理工系科学研究科(理), 准教授 (00774001)
• 研究期間 (年度): 2022-04-01 – 2024-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2023年度)
• 配分額: 8,320千円 (直接経費: 6,400千円、間接経費: 1,920千円); 2023年度: 4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円); 2022年度: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
• キーワード: 反強磁性 / 相転移 / 光電子分光 / 近藤効果 / 悪魔の階段 / 量子液晶 / 角度分解光電子分光 / 強相関電子 / 希土類化合物 / 電子相関

研究開始時の研究の概要

少数キャリア希土類化合物 CeSbで発現する量子液晶の電子描像を確立させ，「悪魔の階段」で知られる複雑怪奇な磁気転移へ導く機能性を明らかにする。鉄系超伝導体を代表例として, これまで量子液晶の科学は遷移金属化合物を中心に研究が行われてきたが, 本研究で希土類化合物の量子液晶の特異性を極め, 遷移金属化合物との違いを明示していくことで, 希土類化合物特有の量子液晶とその機能物性を研究する新たな舞台の創造を目指す。

研究実績の概要

希土類化合物 CeSb が示す「悪魔の階段」と呼ばれる相転移現象の機構に注目した研究を行った。この相転移の特徴として，長周期の反強磁性秩序が微小な温度変化で逐次的に変化するだけでなく，Ce 4f 結晶場軌道が立方晶から正方晶へ変化する異方的な軌道秩序を示す。この機構解明へアプローチする本研究独自の手法として，CeSb の系統物質である CeAs/CeBi の比較を行う観点で研究を進めてきた。CeX (X: P, As, Sb, Bi) は全て低温で反強磁性秩序を示すが, なぜか周期表のプニクトゲンで中途半端な位置にある Sb を含む CeSbだけで「悪魔の階段」が発現する 。さらに, CeSb/CeBi の結晶場は TN 以下で正方晶を示す一方で, CeP/CeAsは立方晶のまま反強磁性へ転移するため， CeAs/CeSb では異なる対称性が拮抗する境界近傍にあり「悪魔の階段」を導く機構の鍵となると言える。本研究では，角度分解光電子分光，レーザーラマン分光，非弾性Ｘ線散乱分光を行い， CeAs/CeSb/CeBiを多自由度の視点（遍歴電子，4f 結晶場軌道，フォノン）から精密に調べた。その結果，最も顕著な違いが電子・フォノン結合にあることを発見した。CeAsだけで観測されたフォノン分散の温度変化は，CeAs で電子・フォノン結合が低温で発達することを示しており，CeAsは CeSb/CeBi に比べてキャリア数が少なく遮蔽効果が弱くなる結果として，伝導電子・フォノンの結合が低温で発達していると説明できる。したがって， CeAs/CeSb/CeBiの背後にある電子相関機構の違いにはキャリア数が重要な要素になっていることが，これら系統的実験で明らかとなった。

現在までの達成度 (段落)

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] Synchrotron Radiation Facility SKIF/Institute of Semiconductor Physics(ロシア連邦)
• [国際共同研究] Shandong University(中国)
• [国際共同研究] Brazilian Center for Research in Physics(ブラジル)
• [雑誌論文] Laser-based angle-resolved photoemission spectroscopy with micrometer spatial resolution and detection of three-dimensional spin vector (2024)
  • 著者名/発表者名: Iwata Takuma、Kousa T.、Nishioka Y.、Ohwada K.、Sumida K.、Annese E.、Kakoki M.、Kuroda Kenta、Iwasawa H.、Arita M.、Kumar S.、Kimura A.、Miyamoto K.、Okuda T.
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 14 号: 1 ページ: 127-127
  • DOI: 10.1038/s41598-023-47719-z
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Broken Screw Rotational Symmetry in the Near-Surface Electronic Structure of AB-Stacked Crystals (2024)
  • 著者名/発表者名: H. Tanaka, S. Okazaki, M. Kobayashi, Y. Fukushima, Y. Arai, T. Iimori, M. Lippmaa, K. Yamagami, Y. Kotani, F. Komori, K. Kuroda, T. Sasagawa, and T. Kondo
  • 雑誌名: Phys. Rev. Lett. 巻: 132 号: 13 ページ: 136402-136402
  • DOI: 10.1103/physrevlett.132.136402
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Semiconducting Electronic Structure of the Ferromagnetic Spinel HgCr2Se4 Revealed by Soft-X-Ray Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy (2023)
  • 著者名/発表者名: H. Tanaka, A. V. Telegin, Y. P. Sukhorukov, V. A. Golyashov, O. E. Tereshchenko, A. N. Lavrov, T. Matsuda, R. Matsunaga, R. Akashi, M. Lippmaa, Y. Arai, S. Ideta, K. Tanaka, T. Kondo, and K. Kuroda.
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 130 号: 18
  • DOI: 10.1103/physrevlett.130.186402
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Time-, spin- and angle-resolved photoemission spectroscopy with a 1-MHz 10.7-eV pulse laser. (2023)
  • 著者名/発表者名: K. Kawaguchi, K. Kuroda, Z. Zhao, S. Tani, A. Harasawa, Y. Fukushima, H. Tanaka, R. Noguchi, T. Iimori, K. Yaji, M. Fujisawa, S. Shin, F. Komori, Y. Kobayashi, and T. Kondo.
  • 雑誌名: Review of Scientific Instruments 巻: 94 号: 8
  • DOI: 10.1063/5.0151859
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Coexistence of Strong and Weak Topological Orders in a Quasi-One-Dimensional Material (2022)
  • 著者名/発表者名: De-Yang Wang, Qi Jiang, Kenta Kuroda, Kaishu Kawaguchi, Ayumi Harasawa, Koichiro Yaji, Arthur Ernst, Hao-Ji Qian, Wen-Jing Liu, He-Ming Zha, Zhi-Cheng Jiang, Ni Ma, Hong-Ping Mei, Ang Li, Takeshi Kondo, Shan Qiao, and Mao Ye.
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 129 号: 14 ページ: 146401-146401
  • DOI: 10.1103/physrevlett.129.146401
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] ディラック線ノード超伝導体HfP2-xSexにおけるリン正方格子の役割 (2024)
  • 著者名/発表者名: 西岡幸美、石坂仁志、Jadupati Nag、岩田拓万、Munisa Nurmamat、黒田健太、井野明洋、Shiv Kumar、島田賢也、山神光平、高木康、保井晃、鬼頭聖、長谷泉、石田茂之、藤久裕司、後藤義人、吉田良行、伊豫彰、荻野拓、永崎洋、川島健司、木村昭夫
  • 学会等名: 第37回日本放射光学会年会
• [学会発表] スピン分解光電子分光の新たな可能性の探索 (2024)
  • 著者名/発表者名: 黒田健太
  • 学会等名: 分子研物質分子科学研究領域研究会
  • 招待講演
• [学会発表] マイクロ集光レーザーSARPESによる 反強磁性体NdBiのスピンテクスチャの直接観測 (2024)
  • 著者名/発表者名: 山本 理香子, 西岡 幸美, 出浦 主雅, 岩田 拓万 高佐 永遠, 本山 建, 有田 将司, 出田 真一郎, 島田 賢也 木村 昭夫, 宮本 幸治, 奥田 太一 ，鬼丸 孝博, 黒田 健太
  • 学会等名: 第37回日本放射光学会年会
• [学会発表] ディラック線ノード物質Zr(P0.75Si0.25)Seの角度分解光電子分光 (2024)
  • 著者名/発表者名: 出浦主雅、西岡幸美、黒田健太、井野明洋、宮井雄大、出田真一郎、島田賢也、鬼頭聖、長谷泉、石田茂之、藤久裕司、後藤義人、吉田良行、伊豫彰、荻野拓、永崎洋、川島健司、木村昭夫
  • 学会等名: 第37回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [学会発表] 軟X線角度分解光電子分光を用いた反強磁性体PdCrO2における電子状態の研究 (2024)
  • 著者名/発表者名: 岩田拓万、白石海人、中西楓恋、森田雄晴、西岡幸美、高佐永遠、大和田清貴、Munisa Nurmamat、山神光平、木村昭夫、宮本幸治、奥田太一、高津浩、黒田健太
  • 学会等名: 第37回日本放射光学会年会放射光科学合同シンポジウム
• [学会発表] 放射光およびレーザー角度分解光電子分光法を用いたセリウムモノプニクタイドの電子構造観察 (2024)
  • 著者名/発表者名: 黒田健太
  • 学会等名: 富山県立大学・JPS 北陸支部特別講演会
  • 招待講演
• [学会発表] Direct observation of spin-split electronic structures in antiferromagnet NdBi by micro-focused laser SARPES (2024)
  • 著者名/発表者名: Rikako Yamamoto, Y. Nishioka, K. Ideura, T. Iwata, T. Kosa, T. Motoyama, M. Arita, S. Ideta, K. Shimada, A. Akio, K. Miyamoto, T. Okuda ，T. Onimaru, K. Kuroda
  • 学会等名: The DPG march meeting 2024
• [学会発表] 新規励起子絶縁体候補物質GdGaIへのK蒸着で次元性が変化する電子構造の角度分解光電子分光観察 (2024)
  • 著者名/発表者名: 合戸洸平, 大熊隆太郎, 藤澤唯太, 友田七海, 岩田拓万, 有田将司, Yuyang Dong, 川口海周, 森亮, 黒田健太, 岡田佳憲, 近藤猛
  • 学会等名: 日本物理学会 2024年春季大会
• [学会発表] Electronic structure of Van der Waals ferromagnet Fe5-xGeTe2 revealed by ARPES (2024)
  • 著者名/発表者名: S. Huh, K. Kawaguchi, K. Kuroda, B, M. Haze, Y. Hasegawa, B. R. M. Smith, Y. Yamagami, C. H. Hsu, E, H. J. Shin, Y. J. Choi, H. Makoto, D. Lu, Y. Dong, K. Aido, A. Harasawa, Y. Okada, T. Kondo
  • 学会等名: 日本物理学会 2024年春季大会
• [学会発表] Emergence of multipole polaron and electronic anisotropy in the devil's staircase of CeSb (2023)
  • 著者名/発表者名: Kenta Kuroda
  • 学会等名: International Conference on Quantum Liquid Crystals 2023
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Emergence of multipole polaron and electronic anisotropy in the devil's staircase of CeSb (2023)
  • 著者名/発表者名: Kenta Kuroda
  • 学会等名: CORPES2023
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 軟 X 線 ARPES と３次元光電子強度解析を用いた RAlSi (R : Ce, Nd) におけるワイル分散の決定 (2023)
  • 著者名/発表者名: 森田雄晴 , 中西楓恋, 岩田拓万, 大和田清貴, 西岡幸美, 高佐永遠, M. Nurmamat, 山神光平, 山田武見, 木村昭夫, 谷田博司, 黒田健太
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回年次大会
• [学会発表] 軟X線ARPESを用いたフルホイスラー合金Co2FeSiの 3次元バンド構造の観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 中西楓恋, 西岡幸美, 岩田拓万, 森田雄晴, 黒田健太,山神光平, ヌルママトムニサ, 牛尾奨吾, 河野嵩,梅津理恵, 木村昭夫
  • 学会等名: 日本物理学会第78回年次大会・秋季大会
• [学会発表] スピン角度分解光電子分光実験によるFe4N薄膜の電子状態の解明 (2023)
  • 著者名/発表者名: 中西楓恋, 大和田清貴, 黒田健太, 角田一樹, 宮本幸治, 奥田太一, 佐藤仁 , 磯上慎二, 増田啓介, 桜庭裕弥, 木村昭夫
  • 学会等名: 第４７回日本磁気学会学術講演
• [学会発表] 遷移金属ダイカルコゲナイド1T-TiS2における角度分解光電子分光スペクトルの励起光エネルギー・偏光依存性 (2023)
  • 著者名/発表者名: 田中宏明, 岡崎尚太, 福島優斗, 川口海周, 原沢あゆみ, 飯盛拓嗣, 小森文夫, 有田将司, 森亮, 黒田健太, 笹川崇男, 近藤猛
  • 学会等名: 日本物理学会 78 回年次大会
• [学会発表] MnPc吸着によるBi2Se3とTlBiSe2の電子状態変化 (2023)
  • 著者名/発表者名: 板谷亮太, 樋口裕紀, 西岡知希, 冨田実都, 佐藤仁, 黒田健太, 坂本一之
  • 学会等名: 日本物理学会 78 回年次大会
• [学会発表] トポロジカル絶縁体 Bi2Se3 の 3 次元バルクバンド構造の決定 (2023)
  • 著者名/発表者名: 樋口裕紀, 板谷亮太, 冨田実都, 齋藤悠宇, 鈴木雄大, 黒田健太, 佐藤仁, 佐藤和則, 坂本一之
  • 学会等名: 日本物理学会 78 回年次大会
• [学会発表] ディラック線ノード超伝導体HfP2-xSexの放射光角度分解光電子分光 (2023)
  • 著者名/発表者名: 西岡幸美、石坂仁志、Jadupati Nag、岩田拓万、Munisa Nurmamat、黒田健太、井野明洋、Shiv Kumar、島田賢也、山神光平、高木康多、保井晃、鬼頭聖、長谷泉、石田茂之、岡邦彦、藤久裕司、後藤義人、吉田良行、伊豫彰、荻野拓、永崎洋、川島健司、木村昭夫
  • 学会等名: 日本物理学会第78回年次大会
• [学会発表] 軟X線角度分解光電子分光とSHG顕微鏡を用いたデラフォサイト型酸化物の電子状態の研究 (2023)
  • 著者名/発表者名: 岩田拓万、白石海人、中西楓恋、森田雄晴、西岡幸美、高佐永遠、大和田清貴、Munisa Nurmamat、山神光平、宮本幸治、奥田太一、高津浩、黒田健太
  • 学会等名: 日本物理学会第78回年次大会
• [学会発表] レーザーで探る電子系アシンメトリ--顕微スピン分解ARPESと非線形光学顕微鏡の開発- (2023)
  • 著者名/発表者名: 岩田拓万、高佐永遠、西岡幸美、岩澤英明、有田将司、木村昭夫、宮本幸治、奥田太一、黒田健太
  • 学会等名: 「アシンメトリ量子」キックオフミーティング
• [学会発表] Electronic correlations in rare-earth monopnictides：CeSb vs CeAs (2023)
  • 著者名/発表者名: Kenta Kuroda
  • 学会等名: QLC2023 meeting
• [学会発表] 軟X線放射光ARPESを用いたCo2FeSiの3次元バンド構造の観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 中西楓恋、西岡幸美、岩田拓万、森田雄晴、黒田健太、ヌルママトムニサ、牛尾奨吾、河野嵩、木村昭夫、角田一樹、山神光平、梅津理恵
  • 学会等名: 第37回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [学会発表] レーザー顕微SARPESと非線形光学顕微鏡の開発 (2023)
  • 著者名/発表者名: 岩田拓万、高佐永遠、西岡幸美、大和田清貴、角田一樹、岩澤英明、有田将司、木村昭夫、宮本幸治、奥田太一、黒田健太
  • 学会等名: 表面界面スペクトロスコピー
• [学会発表] Visualization of optical polarization transfer to photoelectron spin vector emitted from a spin-orbit coupled surface state (2023)
  • 著者名/発表者名: Kenta Kuroda, Koichiro Yaij, Ryo Noguchi, Ayumi Harasawa, Shik Shin, Takeshi Kondo, Fumio Komori
  • 学会等名: APS march meeting 2023
  • 国際学会
• [学会発表] AB積層結晶の表面近傍電子状態におけるらせん対称性の破れ (2023)
  • 著者名/発表者名: 田中宏明, 岡崎尚太, 小林賢, 福島優斗, 新井陽介, 飯盛拓嗣, Mikk Lippmaa, 山神光平, 小谷佳範, 小森文夫, 黒田健太, 笹川崇男, 近藤猛
  • 学会等名: 日本物理学会 2023年春季大会
• [学会発表] 少数キャリア半金属 CeX における強相関電子状態 (2023)
  • 著者名/発表者名: 新井陽介, 黒田健太, 野本拓也, 筒井智嗣, 田中宏明, Yuyang Dong, 岩田拓万, 片山和郷, 水上雄太, 平井大悟郎, 辛埴, 久保田正人, 芳賀芳範, 鈴木博之, 宮坂茂樹, 田島節子, 有田亮太郎, 近藤猛
  • 学会等名: 日本物理学会 2023年春季大会
• [学会発表] オゾンアニールでキャリア量制御したBi2223における電子構造のレーザーARPESによるその場観察 (2023)
  • 著者名/発表者名: 加藤圭, 國定聡, 山口隼平, 黒川輝風, 黒田健太, 新井陽介, 合戸洸平, 渡辺孝夫, 近藤猛
  • 学会等名: 日本物理学会 2023年春季大会
• [学会発表] SX-ARPESで調べる強磁性スピネルHgCr2Se4の半導体的電子状態 (2023)
  • 著者名/発表者名: 田中 宏明、Telegin, Andrei 、Sukhorukov, Yurii 、Golyashov, Vladimir、Tereshchenko, Oleg 、Lavrov, Alexander、松田 拓也、松永 隆佑、 明石 遼介、Lippmaa, Mikk、新井 陽介、室 隆桂之、出田 真一郎、田中 清尚 、近藤 猛 、黒田 健太
  • 学会等名: 第36回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [学会発表] 少数キャリア半金属 CeX における強相関メカニズムの系統的な変化 (2023)
  • 著者名/発表者名: 新井 陽介、黒田 健太、筒井 智嗣、平井 大悟郎、田中 宏明、Yuyang Dong、岩田 拓万、片山 和郷、野本 拓也 、辛 埴、久保田 正人、芳賀 芳範 、鈴木 博之、宮坂 茂樹、田島 節子、有田 亮太郎、近藤 猛
  • 学会等名: 第36回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [学会発表] Electronic Correlations of CeSb under The Devil’s Staircase Transition (2022)
  • 著者名/発表者名: Kenta Kuroda
  • 学会等名: CONMATT2022
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 複合アニオン超伝導体 HfP2-xSex における線ノード型ディラック電子の直接観測 (2022)
  • 著者名/発表者名: 西岡幸美, 石坂仁志, 黒田健太, 井野明洋, Shiv Kumar, 島田賢也, 鬼頭聖, 長谷泉, 石田茂之, 岡邦彦, 藤久裕司, 後藤義人, 吉田良行, 伊豫彰, 荻野拓, 永崎洋, 川島健司, 柳陽介, 木村昭夫
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] Fe3Ga薄膜のスピン分極バンド構造の観測 (2022)
  • 著者名/発表者名: 大和田清貴, 中西楓恋, 黒田健太, 宮本幸治, 奥田太一, 周偉男, 佐々木泰祐, 磯上慎二, 増田啓介, 桜庭裕弥, 木村昭夫
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] HiSORにおけるレーザー顕微スピン分解光電子分光装置の現状 (2022)
  • 著者名/発表者名: 岩田拓万, 西岡幸美, 大和田清貴, 岩澤英明, 有田将司, 木村昭夫, 黒田健太, 宮本幸治, 奥田太一
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] 軟X線ARPESによるアクチノイド化合物ThSbのトポロジカル電子状態の観測 (2022)
  • 著者名/発表者名: 角田一樹, 藤森伸一, 川崎郁斗, 竹田幸治, 山上浩志, 黒田健太, 芳賀芳範
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] スピン角度分解光電子分光実験によるFe4N薄膜の電子状態の解明 (2022)
  • 著者名/発表者名: 中西楓恋, 大和田清貴, 黒田健太, 角田一樹, 宮本幸治, 奥田太一, 磯上慎二, 増田啓介, 桜庭裕弥, 木村昭夫
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] 角度分解光電子分光で解明する多層型銅酸化物超伝導体の強結合超伝導状態 (2022)
  • 著者名/発表者名: 黒川輝風, 大久保卓, Z. Yang, 野村肇宏, 小濱芳允, 國定聡, 酒井志朗, C. Lin, 黒田健太, T. K. Kim, M. Wattson, C. Cacho, 辛埴, 遠山貴己, 常盤和靖, 近藤猛
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] Relationship between electronic structure and magnetism of Gd-based skyrmion materials studied by ARPES (2022)
  • 著者名/発表者名: Yuyang Dong, Masayuki Ochi, Yosuke Arai, Kenta Kuroda, Natsumi Tanaka, Ryu Nakachi, Yuxuan Wan, Donghui Lu, Makoto Hashimoto, Timur Kim, Matthew Watson, Cephise Cacho, Takayuki Muro, Ryuji Higashinaka, Yuji Aoki, Tatsuma D. Matsuda, Takeshi Kondo
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [備考] 研究成果】「固体中のワイル粒子」が現れるか？現れないか？
  • URL: https://www.hiroshima-u.ac.jp/news/76783
• [備考] 【研究成果】電子・スピンの運動を可視化する走査型顕微鏡の開発
  • URL: https://www.hiroshima-u.ac.jp/news/81141
• [備考] 【研究成果】光に操られるスピンの超高速な動きを可視化する装置を開発
  • URL: https://www.issp.u-tokyo.ac.jp/maincontents/news2.html?pid=19733