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触媒表面機能コア制御による二酸化炭素還元光触媒設計への挑戦

公募研究

研究領域機能コアの材料科学
研究課題/領域番号 22H04511
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関大阪公立大学

研究代表者

吉田 朋子  大阪公立大学, 人工光合成研究センター, 教授 (90283415)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
5,850千円 (直接経費: 4,500千円、間接経費: 1,350千円)
2023年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2022年度: 2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円)
キーワード複合型in-situ分光分析 / CO2還元反応メカニズム / 光触媒 / 構造解析 / 金属ナノ粒子助触媒 / 人工光合成 / 二酸化炭素還元 / 銀助触媒 / 酸化ガリウム光触媒
研究開始時の研究の概要

本研究では,二酸化炭素還元反応(人工光合成)を促進するAg助触媒担持Ga2O3(Ag/Ga2O3)光触媒を対象に,Ag助触媒とGa2O3界面に形成される結晶欠陥等の活性サイト(機能コア)の局所構造・電子状態,反応機構に及ぼす効果を解明する.また,この活性サイトを模倣しながらGa2O3表面に特異な結晶欠陥を導入することで,不安定なAg助触媒を担持しなくても二酸化炭素還元を促進する高効率且つ安定な新奇光触媒を構築する.これを実現するための,合理的な触媒設計,活性サイトの可視化,反応基質と活性サイトの動的反応プロセスを観察するための測定システムの構築も目指す.

研究実績の概要

1)複合型in-situ分光測定システムの構築
これまで不明であった酸化ガリウム光触媒(Ga2O3)への銀助触媒担持効果について,自ら構築したin-situ FT-IR・光吸収・発光測定システムや,放射光施設との共同研究で確立したXAFS測定システムを組み合わせた複合型「その場」分析により詳細に調べていた.これにより,Ag-Ga複合酸化物が形成された場合には,CO2は不活性なmonodentate-carbonateとして吸着され反応中間体は生成しないが,銀ナノ粒子・クラスターが形成された場合には,Ga2O3に吸着したmonodentate bicarbonateやbidentate carbonateへの効率的な電子移動により反応中間体生成を促進し,反応効率が飛躍的に向上することを明らかにしている.
2)助触媒非担持酸化ガリウム光触媒の設計
Ga2O3の多形に注目し,異なる結晶構造(α, β, γ相など)を,α/β, β/γなど様々な組み合わせで接合する混相Ga2O3光触媒をGa2O3の前駆体である硝酸ガリウムを用いた独自手法により合成した.また比表面積や結晶構造の異なるAl2O3やMgAl2O4を担体として,混相Ga2O3を担持した光触媒を調製した.これらの助触媒非担持光触媒を用いて,水による二酸化炭素還元反応を高効率且つ安定に進行させると共に,上記複合型in-situ分光分析により反応メカニズムについても解明した.

現在までの達成度 (段落)

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (20件)

すべて 2023 2022

すべて 雑誌論文 (9件) (うち国際共著 1件、 査読あり 9件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 2件、 招待講演 4件) 図書 (3件)

  • [雑誌論文] Heterogeneous Single-Atom Zinc on Nitrogen-Doped Carbon Catalyzed Electrochemical Allylation of Imines2023

    • 著者名/発表者名
      Masuda Ryusuke、Yasukawa Tomohiro、Yamashita Yasuhiro、Maki Tei、Yoshida Tomoko、Kobayashi Shu?
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 145 号: 22 ページ: 11939-11944

    • DOI

      10.1021/jacs.3c03674

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 酸化ガリウム光触媒上に担持された銀ナノ粒子のin-situ UV-Vis拡散反射及びXAFS測定2023

    • 著者名/発表者名
      山本宗昭、北嶋乃樹、田辺哲朗、吉田朋子
    • 雑誌名

      X線分析の進歩

      巻: 54 ページ: 165-172

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] プラズマ照射によるタングステン材料への光触媒機能付与2023

    • 著者名/発表者名
      吉田朋子、菰口佳吾、小森勝之、梶田信、山本宗昭
    • 雑誌名

      X線分析の進歩

      巻: 54 ページ: 157-164

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effects of Al2O3 and MgAl2O4 Support on Photocatalytic Activity of Ga2O3 in CO2 Reduction with Water2023

    • 著者名/発表者名
      Ichikawa Kyoshiro、Aoki Tomomi、Akatsuka Masato、Yamamoto Muneaki、Tanabe Tetsuo、Yoshida Tomoko
    • 雑誌名

      Catalysis Letters

      巻: 154 号: 5 ページ: 2008-2022

    • DOI

      10.1007/s10562-023-04424-w

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Structural and Chemical State Analyses on Nitrided GaOOH as a Visible Light Response Photocatalyst2022

    • 著者名/発表者名
      Yamamoto Muneaki、Kato Yuma、Yagi Shinya、Tanabe Tetsuo、Yoshida Tomoko
    • 雑誌名

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      巻: 20 号: 1 ページ: 1-6

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2022-003

    • NAID

      130008158079

    • ISSN
      1348-0391
    • 年月日
      2022-02-05
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Photoelectrochemical properties of plasma-induced nanostructured tungsten oxide2022

    • 著者名/発表者名
      Feng Shuangyuan、Kajita Shin、Higashi Masanobu、Bieberle-H?tter Anja、Yoshida Tomoko、Ohno Noriyasu
    • 雑誌名

      Applied Surface Science

      巻: 580 ページ: 151979-151979

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2021.151979

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Mixed phases of GaOOH/α-Ga2O3 and α-Ga2O3/β-Ga2O3 prepared by high energy ball milling as active photocatalysts for CO2 reduction with water2022

    • 著者名/発表者名
      T. Aoki, M. Yamamoto, T. Tanabe, T. Yoshida
    • 雑誌名

      New J. Chem

      巻: 46 号: 7 ページ: 3207-3213

    • DOI

      10.1039/d1nj05245d

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Fabrication of a stable CdS photoanode for photoelectrochemical CO<sub>2</sub> reduction under visible-light irradiation2022

    • 著者名/発表者名
      Higashi Masanobu、Tanaka Itsuki、Amao Yutaka、Yoshida Tomoko
    • 雑誌名

      New Journal of Chemistry

      巻: 46 号: 13 ページ: 5932-5938

    • DOI

      10.1039/d1nj06073b

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of meso-porous a-Ga2O3 from liquid Ga metal having significantly high photocatalytic activity for CO2 reduction with water2022

    • 著者名/発表者名
      T. Aoki, K. Ichikawa, K. Sonoda, M. Yamamoto, T. Tanabe, T. Yoshida
    • 雑誌名

      RSC Adv.

      巻: 12 号: 12 ページ: 7164-7167

    • DOI

      10.1039/d1ra09039a

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 総論・ケーススタディ2023

    • 著者名/発表者名
      吉田朋子
    • 学会等名
      触媒学会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] イオン注入法による半導体材料への機能付与2023

    • 著者名/発表者名
      山本宗昭、田辺哲朗、吉田朋子
    • 学会等名
      X線分析討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] X線吸収分光を基軸とした定量的局所構造・電子状態解析法の構築と複合型その場分析への展開2023

    • 著者名/発表者名
      吉田朋子
    • 学会等名
      日本分析化学会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] NITROGEN DOPING INTO THICKNESS-CONTROLLED TITANIUM DIOXIDE PHOTOCATALYSTS2023

    • 著者名/発表者名
      Tomoko Yoshida, Tetsuo Tanabe, Muneaki Yamamoto
    • 学会等名
      13th International Symposium on "Scientific Bases for the Preparation of Heterogeneous Catalysts"
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] プラズマ駆動型化学反応系の複合分析と機能材料の開拓2023

    • 著者名/発表者名
      吉田朋子
    • 学会等名
      第70回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Characterization of nitrogen doped TiO2 photocatalysts by X-ray absorption and photoemission spectroscopies2022

    • 著者名/発表者名
      T. Yoshida, T. Tanabe, S. Yagi, M. Yamamoto
    • 学会等名
      14th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices '22,
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Generation of visible light response photocatalysis by nitrogen doping into metal oxides2022

    • 著者名/発表者名
      T. Yoshida, Y. Kato, A. Ozawa, T, Tanabe, M. Yamamoto
    • 学会等名
      第32回日本MRS年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Heプラズマ照射タングステン材料の光触媒への応用2022

    • 著者名/発表者名
      吉田朋子
    • 学会等名
      2022年度ナノ構造触媒研究会講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [図書] 触媒総合事典2023

    • 著者名/発表者名
      吉田朋子、山本宗昭
    • 総ページ数
      2
    • 出版者
      朝倉書店
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [図書] 触媒総合事典2023

    • 著者名/発表者名
      触媒学会
    • 総ページ数
      544
    • 出版者
      朝倉書店
    • ISBN
      9784254252743
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [図書] 固体表面キャラクタリゼーション 機能性材料・ナノマテリアルのためのスペクトロスコピー2022

    • 著者名/発表者名
      山下 弘巳、吉田 寿雄、田中 庸裕
    • 総ページ数
      304
    • 出版者
      講談社
    • ISBN
      9784065261262
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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