• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 前のページに戻る

水圏材料の軟X線分光理論計算による不均一構造の解明

公募研究

研究領域水圏機能材料:環境に調和・応答するマテリアル構築学の創成
研究課題/領域番号 22H04550
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関広島大学

研究代表者

高橋 修  広島大学, 先進理工系科学研究科(理), 准教授 (60253051)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2023年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
2022年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
キーワード電子状態計算 / 軟X線分光 / 軟X線分光法
研究開始時の研究の概要

本研究は、軟X線分光法によって得られた実験スペクトルを理論計算と比較することにより、凝縮相の水のミクロに不均一な局所構造を解明する。水圏機能材料として、機能性ポリマーであるPINIPAMおよびNafionと水との相互作用を理論的に解明する。
分子動力学計算により水および水溶液ポリマーのモデル構造を構築する。得られたモデルからクラスタ構造を切り出し、密度汎関数法に基づく理論計算を行う。スペクトルの温度依存性、同位体依存性、励起エネルギー依存性を調べ、水の環境や機能について明らかにする。

研究実績の概要

水の構造およびダイナミクスはその物性と直結しており、水溶液の機能発現を探る鍵の1つである。構造を探るツールとしての軟X線は元素選択的励起が可能であり、励起原子周辺の局所構造の情報を獲得できる。さらに理論モデルと合わせることにより、溶液内の不均一性に基づく分子レベルの明瞭なモデルを構築できる。最近研究代表者は液体エタノール、水の軟X線スペクトル計算を行い、これら液体の局所構造を解明した。本領域研究では、水性機能性ポリマーに対しXAS,RIXSのような軟X線分光によって得られた実験スペクトルを直接理論的に計算する。
本年は公募研究として参画した2年度であった。本新学術研究に参加することで新たな共同研究を実施した。A2班の原田先生との共同研究として、エタノール水溶液のRIXS計算を行った。いくつかの濃度に対し分子動力学法によりエタノール水溶液を構築し、得られた構造からクラスタモデルを抽出しRIXS計算を行った。水、エタノールのHOMO準位に対応する530 eV付近のピークに着目する。低濃度においてエタノールの構造変化によるピークシフトが見られる。濃度が濃くなるにつれて徐々に高エネルギー側にシフトし、実験スペクトルの挙動と一致する。エタノール濃度の増加に対し、水素受容体の減少に伴う結合様式の切り替わりが見られた。その他A1班の橋川先生とフラーレン内包水の構造研究、A1班の加藤先生と水処理膜の水和構造、A1班の堀内先生と有機無機複合体結晶中の水の構造などを実施した。
研究論文は3報、学会発表は国内学会を3件、国際学会を2件(1件は招待講演)行った。またアウトリーチ活動として、2022, 2023年度にGSC広島において高校生向けに計算化学の講義および演習を行った。

現在までの達成度 (段落)

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 2件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 4件、 招待講演 2件)

  • [国際共同研究] Stockholm University(スウェーデン)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] Stockholm University(スウェーデン)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] A Molecular Dynamics Simulation Study on the Diffusion Coefficients of the OH, H, and HO2 Free Radicals Related in the Hydrogen Production Process in Supercritical Water2023

    • 著者名/発表者名
      Ding Weijing、Jin Hui、Takahashi Osamu
    • 雑誌名

      Industrial & Engineering Chemistry Research

      巻: 62 号: 42 ページ: 16968-16976

    • DOI

      10.1021/acs.iecr.3c00784

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Dynamical and interference effects in X-ray emission spectroscopy of H-bonded water. Origin of the split lone-pair peaks2023

    • 著者名/発表者名
      Takahashi Osamu、Pettersson Lars G. M.
    • 雑誌名

      Molecular Physics

      巻: 121 号: 7-8

    • DOI

      10.1080/00268976.2023.2170686

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Investigation of Multi-ionization Processes of Kr and Xe Using Short-pulse X-rays and Time-of-flight Apparatus2023

    • 著者名/発表者名
      Gejo Tatsuo、Tanaka Yuka、Sakano Takuya、Takeuchi Satoshi、Takahashi Osamu、Osawa Hitoshi、Sugimoto Kunihisa、Tamasaku Kenji、Oura Masaki
    • 雑誌名

      Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics

      巻: 56 号: 6 ページ: 065002-065002

    • DOI

      10.1088/1361-6455/acbcb4

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 液滴の分子動力学シミュレーション2023

    • 著者名/発表者名
      島菜々美,高橋修
    • 学会等名
      日本コンピュータ化学会2023年春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 液滴の分子動力学シミュレーション2023

    • 著者名/発表者名
      島菜々美,高橋修
    • 学会等名
      第45回溶液化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] エタノール水溶液の構造:軟X線発光分光測定と理論計算2023

    • 著者名/発表者名
      高橋修 ,原田慈久
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Structure of aqueous ethanol solution: Soft X-ray emission spectroscopy measurements and theoretical calculations2023

    • 著者名/発表者名
      Osamu Takahashi, Yoshihisa Harada
    • 学会等名
      The 5th conference of Theory and Applications of Computational Chemistry (TACC)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Structure of aqueous ethanol solution: Soft X-ray emission spectroscopy measurements and theoretical calculations2023

    • 著者名/発表者名
      Osamu Takahashi, Yoshihisa Harada
    • 学会等名
      Frontier of Soft X-ray Spectroscopy for Chemical Processes in Solutions
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] X-ray absorption spectroscopy of photodamaged polyimide film2023

    • 著者名/発表者名
      Osamu Takahashi, Takuma Ohnishi, Ryosuke Yamamura, Eiichi Kobayashi, Kenta Kubo, Mayako Okazaki, Yuka Horikawa, Masaki
    • 学会等名
      The 27th Hiroshima International Symposium on Synchrotron Radiation
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 光劣化されたポリイミド膜の軟X線吸収分光測定2023

    • 著者名/発表者名
      大西拓馬, 山村涼介, 小林英一, 窪健太, 岡崎麻耶子, 堀川裕加, 大浦正樹, 吉田啓晃, 高橋修
    • 学会等名
      第36回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 軟X線発光分光における水クラスターの動力学的効果2022

    • 著者名/発表者名
      高橋 修
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会2022横浜
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Isotope and Temperature dependence of RIXS of liquid water2022

    • 著者名/発表者名
      Osamu Takahashi
    • 学会等名
      IWP-RIXS2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演

URL: 

公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi