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エントロピー抑制に基づくスマート水圏機能材料の設計と動的分子結合能制御

公募研究

研究領域水圏機能材料:環境に調和・応答するマテリアル構築学の創成
研究課題/領域番号 22H04564
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関関西大学

研究代表者

宮田 隆志  関西大学, 化学生命工学部, 教授 (50239414)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2023年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
2022年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
キーワードハイドロゲル / エントロピー / 刺激応答性 / 分子インプリント / 分子認識
研究開始時の研究の概要

本研究では,タンパク質のように高分子鎖のエントロピー制御により外部刺激に応答して分子結合能を制御できる新規なスマート水圏機能材料の設計を試みる。特に,水中で高エントロピー状態にあるゲルネットワーク鎖の揺らぎを分子インプリント法(分子鋳型法)と化学架橋で制御することにより,高分子網目内に動的分子結合サイトを形成させ,外部刺激による高分子鎖のコンフォメーション変化を介して分子結合能を制御できるスマート水圏機能材料の設計と医療応用を検討する。

研究実績の概要

本研究では,動的分子結合サイトを有するスマート水圏機能材料を設計し,そのエントロピー抑制効果と分子結合能との関係を解明すると共に,動的分子結合能を利用した薬物放出制御への応用を目指している。本年度の研究実績を以下にまとめる。
(i) エントロピー制御によるスマート水圏機能材料の設計:令和4年度に引き続き,温度応答性高分子鎖とポリペプチド鎖からなる分子インプリントゲルおよびナノ粒子を合成し,その構造設計を試みた。
(ii) スマート水圏機能材料の動的分子結合能の検討:温度応答性高分子鎖のコンフォメーションがグロビュール状態とランダムコイル状態,ポリペプチド鎖のコンフォメーションがα-ヘリックス状態とランダムコイル状態などの高分子鎖の自由度(エントロピー)が変化すると標的分子の吸着量も大きく変化することを明らかにした。特に,分子インプリントゲルやナノ粒子のコイル-グロビュール転移やヘリックス-コイル転移を温度変化やpH変化により誘起させ,標的分子である薬物ダプソンや有機化合物ビスフェノールAの吸着量を制御することに成功した。興味深いことに,分子インプリントポリペプチドゲルでは,標的分子の吸着によってα-ヘリックス構造が誘起され,タンパク質のアロステリック制御に類似したシグモイド的な分子吸着挙動を示す可能性も見出した。
(iii) スマート水圏機能材料の動的分子結合能を利用した薬物放出制御:薬物キャリアとして最適なナノサイズの温度応答性ナノ粒子やpH応答性ポリペプチドナノ粒子に薬物を結合させ,温度やpHの変化によって誘起されるコンフォメーション変化を利用した薬物放出のON-OFF制御に成功した。これらの結果から温度応答性高分子鎖やポリペプチド鎖のコンフォメーション変化によってナノ粒子から瞬時に薬物放出できる結合支配型DDSを提案した。

現在までの達成度 (段落)

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (62件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 雑誌論文 (10件) (うち査読あり 7件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (49件) (うち国際学会 12件、 招待講演 7件) 図書 (1件) 備考 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Design of dual stimuli-responsive gels with physical and chemical properties that vary in response to light and temperature and cell behavior on their surfaces2023

    • 著者名/発表者名
      Okihara Masaaki、Matsuda Akana、Kawamura Akifumi、Miyata Takashi
    • 雑誌名

      Polymer Journal

      巻: 56 号: 3 ページ: 193-204

    • DOI

      10.1038/s41428-023-00865-7

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Controllable Catalytic Activity of Temperature-Responsive Polymer Hybrid Microgels Designed Using a Gold Nanoparticle Monomer with Polymerizable Groups2023

    • 著者名/発表者名
      P. Pongsanon, Y. Oota, A. Kawamura, H. Kawasaki, T. Miyata
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 56 号: 23 ページ: 9853-9865

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.3c01659

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Reversible Regulation of Drug Release from Chiral Liquid Crystalline Polymer Micelles without Leakage2023

    • 著者名/発表者名
      Y. Inoue, Y. Hirano, A. Kawamura, T. Miyata
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 56 号: 20 ページ: 8298-8307

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.3c01049

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Cell Patterning on Photocrosslinkable Polymer Films with Micropatternable Surfaces2023

    • 著者名/発表者名
      T. Noguchi, M. Higashino, N. Kodama, A. Kawamura, T. Miyata
    • 雑誌名

      Responsive Materials

      巻: 1 号: 1 ページ: 1-1

    • DOI

      10.1002/rpm.20230007

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 動的な界面材料の設計と応用2023

    • 著者名/発表者名
      T. Miyata
    • 雑誌名

      日本接着学会誌

      巻: 59 ページ: 188-195

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] 強いゲルの設計2023

    • 著者名/発表者名
      T. Miyata
    • 雑誌名

      ソフトマター

      巻: 62 ページ: 17-19

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] Relatively Homogeneous Network Structures of Temperature-Responsive Gels Synthesized via Atom Transfer Radical Polymerization2023

    • 著者名/発表者名
      C. Norioka, A. Kawamura, T. Miyata
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 19 号: 14 ページ: 2505-2513

    • DOI

      10.1039/d3sm00044c

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 強いゲル-常識を覆す優れた力学物性を示すソフトマテリアル2023

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 雑誌名

      化学

      巻: 78 ページ: 66-67

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Amphiphilic Liquid Crystalline Polymer Micelles That Exhibit a Phase Transition at Body Temperature2022

    • 著者名/発表者名
      Y. Inoue, K. Takada, A. Kawamura, T. Miyata
    • 雑誌名

      ACS Appl. Mater. Interfaces

      巻: 14 号: 28 ページ: 31513-31524

    • DOI

      10.1021/acsami.2c00592

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design of Molecularly Imprinted Hydrogels with Thermoresponsive Drug Binding Sites2022

    • 著者名/発表者名
      Y. Toyoshima, A. Kawamura, Y. Takashima, T. Miyata
    • 雑誌名

      J. Mater. Chem

      巻: 10 号: 35 ページ: 6644-6654

    • DOI

      10.1039/d2tb00325b

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 分子インプリント法による動的分子結合サイトを有するポリペプチドゲルの設計とアロステリック的な分子吸着挙動2023

    • 著者名/発表者名
      宮田 隆志, 岩垣 智哉, 金澤 正晃, 河村 暁文
    • 学会等名
      2023年度繊維学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 動的分子結合サイトを有するpH応答性ナノ粒子の設計と薬物結合能の制御2023

    • 著者名/発表者名
      宮田 隆志, 岩垣 智哉, 河村 暁文
    • 学会等名
      第72回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 光応答性ポリジメチルシロキサン薄膜の表面物性変化による間葉系幹細胞の制御2023

    • 著者名/発表者名
      宮田 隆志, 児玉 寧色, 野口 貴史, 東野 美玲, 河村 暁文
    • 学会等名
      第72回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 高分子鎖の絡み合い架橋の導入によるゲルの強靱化とその破壊エネルギー測定2023

    • 著者名/発表者名
      村上緑,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第72回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 光と温度により弾性率と親疎水性を変化できるスマートマテリアルの創製と細胞制御機能2023

    • 著者名/発表者名
      沖原正明,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第72回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] エマルション界面における分子複合体形成を利用した光応答性マイクロカプセルの設計2023

    • 著者名/発表者名
      藤井優花,河村暁文,高島義徳,宮田隆志
    • 学会等名
      第72回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] スルホベタイン構造を有するポリエステルの合成とその撥油・接着特性2023

    • 著者名/発表者名
      河村暁文,糸満璃香,宮田隆志
    • 学会等名
      第72回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 動的分子結合能を有する温度応答性ゲル微粒子の創製2023

    • 著者名/発表者名
      藤井悠斗,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第69回高分子研究発表会(神戸)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Tough Hydrogels Designed Using Entanglements of Polymer Chains2023

    • 著者名/発表者名
      Takashi Miyata
    • 学会等名
      The 13th SPSJ International Polymer Conference (IPC2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Design of Dual Stimuli-responsive Polymers with Controllable Physical and Chemical Properties and Cell Behavior on Their Surface2023

    • 著者名/発表者名
      Masaaki Okihara, Akifumi Kawamura, Takashi Miyata
    • 学会等名
      The 13th SPSJ International Polymer Conference (IPC2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 変性タンパク質を検出するスマートポリマーの設計と応答挙動2023

    • 著者名/発表者名
      宮田 隆志, 村山 果子, 河村 暁文
    • 学会等名
      第52回医用高分子シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Design of stimuli-responsive microcapsules by formation of molecular complexes at the emulsion interface and their drug release behavior.2023

    • 著者名/発表者名
      Yuka Fujii, Shiori Matsubara, Kota Tanaka, Akifumi Kawamura, Takashi Miyata
    • 学会等名
      13th International Congress on Membranes and Membrane Processes
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Design of dual stimuli-responsive polymer films with controllable physical and chemical properties and cell regulation on their surface2023

    • 著者名/発表者名
      Masaaki Okihara, Akifumi Kawamura, Takashi Miyata
    • 学会等名
      13th International Congress on Membranes and Membrane Processes
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Smart Soft Materials Designed Using Dynamic Structures2023

    • 著者名/発表者名
      Takashi Miyata
    • 学会等名
      2023 Japan-Taiwan Bilateral Polymer Symposium (JTBPS 2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Design of Bioinspired Materials Using Dynamic Structures and Their Applications2023

    • 著者名/発表者名
      Takashi Miyata
    • 学会等名
      9th International Tribology Conference
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 高分子鎖のエントロピー低減によるアロステリックゲルの設計2023

    • 著者名/発表者名
      宮田 隆志, 岩垣 智哉, 金澤 正明, 河村 暁文
    • 学会等名
      第72回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 高分子鎖の絡み合い架橋の導入による様々なタフゲルの調製2023

    • 著者名/発表者名
      宮田 隆志, 村上 緑, 元 千夏, 稲元 唯乃, 河村 暁文
    • 学会等名
      第72回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 水中における両親媒性液晶ポリシロキサンの自己集合体形成2023

    • 著者名/発表者名
      宮田 隆志, 戸川 舞香, 平野 雄基, 井上 泰彰, 河村 暁文
    • 学会等名
      第72回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] O/Wエマルション界面における分子複合体形成を利用した光応答性マイクロカプセルの設計2023

    • 著者名/発表者名
      藤井優花,河村暁文,高島義徳,宮田隆志
    • 学会等名
      第72回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] コンフォメーション変化により分子結合能を制御できる温度応答性ゲル微粒子の設計2023

    • 著者名/発表者名
      藤井悠斗,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第72回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Intracellular Oligonucleotide Delivery with Reductively Degradable Cationic Microgels2023

    • 著者名/発表者名
      Akifumi Kawamura, Shun Fujisawa, Tatsuya Nunouchi, Yosuke Inomata, Kohei Taniguchi, Takashi Miyata
    • 学会等名
      9th Asian Biomaterials Congress
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 動的分子結合サイトを有する温度応答性ゲル微粒子の設計2023

    • 著者名/発表者名
      藤井悠斗,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      接着界面科学研究会PartⅧ・第7回例会・接着界面科学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] エマルション界面における分子複合体形成を利用した光応答性マイクロカプセルの創製2023

    • 著者名/発表者名
      藤井優花,河村暁文,高島義徳,宮田隆志
    • 学会等名
      2023年繊維学会秋季研究発表会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 変性タンパク質を認識するスマートポリマーの設計と応答挙動2023

    • 著者名/発表者名
      宮田 隆志, 村山 果子, 河村 暁文
    • 学会等名
      第52回医用高分子シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 四分岐構造を有する温度応答性ポリマーの合成と可視光ゲル化挙動2023

    • 著者名/発表者名
      板屋奈津希,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第45回日本バイオマテリアル学会大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Design of Smart Polymer Materials with Dynamic Structures and Their Applications2023

    • 著者名/発表者名
      Takashi Miyata
    • 学会等名
      2023 BrainLink X-Lab Day
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 強いゲルをつくる簡単な方法2023

    • 著者名/発表者名
      宮田 隆志,河村 暁文
    • 学会等名
      第28回関西大学先端科学技術シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 高分子鎖の絡み合いを導入したゲルの力学物性2023

    • 著者名/発表者名
      村上 緑, 河村 暁文, 宮田 隆志
    • 学会等名
      第35回高分子ゲル研究討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] エントロピー抑制により分子情報を刷り込んたアロステリックゲル2023

    • 著者名/発表者名
      宮田 隆志, 岩垣 智哉, 金澤 正明, 河村 暁文
    • 学会等名
      第35回高分子ゲル研究討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 動的な界面材料の設計と応用に関する研究2022

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志
    • 学会等名
      第60回日本接着学会年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Design of stimuli-responsive polymeric materials with dynamic structures2022

    • 著者名/発表者名
      T. Miyata
    • 学会等名
      The Japan-Taiwan Bilateral Polymer Symposium 2022 (JTBPS2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 動的分子結合サイトを有するpH応答性ポリペプチドナノ粒子の設計2022

    • 著者名/発表者名
      岩垣智哉,金澤正晃,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第71回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] コンフォメーション変化により分子結合能を制御できる温度応答性ゲルの設計と薬物放出制御2022

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志,豊島有人,河村暁文,高島義徳
    • 学会等名
      第71回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 分子結合能可変なpH応答性分子インプリントナノ粒子の設計と標的分子の吸着挙動2022

    • 著者名/発表者名
      岩垣智哉,金澤正晃,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第11回JACI/GSCシンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] エマルション界面における複合体形成を利用したマイクロカプセルの設計2022

    • 著者名/発表者名
      藤井優花,松原しおり,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第11回JACI/GSCシンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 変性タンパク質を検出できる刺激応答性ポリマーの設計とその応用2022

    • 著者名/発表者名
      村山果子,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第11回JACI/GSCシンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 分子インプリント法によるpH応答性ポリペプチドの設計と分子結合能制御2022

    • 著者名/発表者名
      岩垣智哉,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      2022年繊維学会年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 分子認識部位を導入した刺激応答性ポリマーの設計と変性タンパク質応答挙動2022

    • 著者名/発表者名
      村山果子,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第68回高分子研究発表会(神戸)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] エントロピー抑制による動的分子結合サイトを有する刺激応答性ゲルの設計2022

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志,金澤正晃,豊島有人,河村暁文
    • 学会等名
      第73回コロイドおよび界面化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 変性タンパク質を特異的に認識する刺激応答性ポリマーの設計とその応答挙動2022

    • 著者名/発表者名
      村山果子,尾崎亮太,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] コンフォメーション変化により分子結合能を変化させるpH応答性ポリペプチドゲルおよびナノ粒子の設計2022

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志,岩垣智哉,金澤正晃,河村暁文
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Design of Dynamic Gels Using Molecular Interactions and Their Applications2022

    • 著者名/発表者名
      Takashi Miyata
    • 学会等名
      13th International Gel Symposium (GelSympo2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Design of pH-responsive Polypeptide Gels with Dynamic Binding Sites and Regulation of Molecular Binding Capacity by Conformational Change2022

    • 著者名/発表者名
      Tomoya Iwagaki, Masaaki Kanazawa, Akifumi Kawamura, Takashi Miyata
    • 学会等名
      13th International Gel Symposium (GelSympo2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Design of Glucose-responsive Gel Capsules Using Formation of Biomolecular Complex at the Emulsion Interface2022

    • 著者名/発表者名
      Yuka Fujii, Shiori Matsubara, Akifumi Kawamura, Takashi Miyata
    • 学会等名
      13th International Gel Symposium (GelSympo2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 変性タンパク質を検知する刺激応答性ポリマーの設計とその応答挙動2022

    • 著者名/発表者名
      村山果子,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第12回CSJ化学フェスタ
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 変性タンパク質を特異的に検知する分子応答性ポリマーの設計とその応答挙動2022

    • 著者名/発表者名
      村山果子,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      第44回日本バイオマテリアル学会大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 変性タンパク質に応答する刺激応答性ポリマーの設計とその応答挙動2022

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志,村山果子,河村暁文
    • 学会等名
      第44回日本バイオマテリアル学会大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] pH応答性ポリペプチドゲルおよびナノ粒子の設計と構造変化による分子結合能制御2022

    • 著者名/発表者名
      岩垣智哉,金澤正晃,河村暁文,宮田隆志
    • 学会等名
      2022年 繊維学会秋季研究発表会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] シクロデキストリンを有する刺激応答性ポリマーの設計と変性タンパク質の検出挙動2022

    • 著者名/発表者名
      宮田隆志,村山果子,河村暁文
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [図書] Chemoresponsive Materials: Smart Materials for Chemical and Biological Stimulation: Edition2022

    • 著者名/発表者名
      T. Miyata
    • 総ページ数
      645
    • 出版者
      RSC
    • ISBN
      9781839162770
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] 関西大学 先端高分子化学研究室

    • URL

      https://wps.itc.kansai-u.ac.jp/sentan/

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [産業財産権] 特定波長域の光に応答して可逆的に下限臨界溶液温度(LCST)がシフトする共重合体およびその製造方法2023

    • 発明者名
      宮田隆志,河村暁文,服部良隆
    • 権利者名
      宮田隆志,河村暁文,服部良隆
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2023-076365
    • 出願年月日
      2023
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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