極微量元素除去技術を応用した放射線検出器材料の高純度化と高感度化

• 研究領域: 地下から解き明かす宇宙の歴史と物質の進化
• 研究課題/領域番号: 22H04575
• 研究種目: 新学術領域研究(研究領域提案型)
• 配分区分: 補助金
• 審査区分: 理工系
• 研究機関: 徳島大学
• 研究代表者: 伏見 賢一 徳島大学, 大学院社会産業理工学研究部(理工学域), 教授 (90274191)
• 研究期間 (年度): 2022-04-01 – 2024-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2023年度)
• 配分額: 19,500千円 (直接経費: 15,000千円、間接経費: 4,500千円); 2023年度: 9,750千円 (直接経費: 7,500千円、間接経費: 2,250千円); 2022年度: 9,750千円 (直接経費: 7,500千円、間接経費: 2,250千円)
• キーワード: フッ化カルシウム / 不純物除去 / 高感度元素分析 / ニュートリノ / 宇宙暗黒物質 / 放射線検出器 / 極微量分析 / 高純度化技術 / 極低放射能技術 / 無機結晶シンチレーター / 信号波形弁別

研究開始時の研究の概要

各種シンチレーターの原料および放射線検出器の原料を純化する。始めに実績のある水溶性原料の純化に取り組み、同時に非水溶性の材料を純化する方法について検討する。純化した原料をもとにして放射線検出器を製造し、バックグラウンド測定によって放射性不純物の量を測定する。水溶性原料については、これまでの実績からアルファ線放出各種について数μBq/kg 程度を目標とする。非水溶性原料についても、同様の純度を目指して純化方法及び原料の合成手順の確認を行なう。
代表者らの純化方法を適用することによって宇宙暗黒物質探索に用いるターゲット核を拡張することが可能になる。

研究実績の概要

前年度において、フッ化カルシウム結晶の純化を行う際に原料および結晶に含まれるウランおよびトリウムの濃度を明確に測定できることが重要であることを確認した。測定にはICP-MSを用いることとし、サンプルを硝酸によって溶かした後樹脂によってウランおよびトリウムを分離して測定した。その結果、トリウムの測定結果は不安定であり、バックグラウンドと区別が付かない状況であったため、トリウムの回収率を測定して条件を調査した。その結果、サンプルの液性および流速について最適値となる条件が見つかったため、その条件をできるだけ再現して測定を行うこととした。
しかしながら、測定結果は不安定であり、その原因について調査したところ、トリウムの汚染が考えられた。将来計画ではトリウムの汚染を低減するために実験環境の整備を進めることにした。
フッ化カルシウムの結晶化による純化についても検討した。結晶成長の過程で不純物を排斥する現象が知られており、偏析現象と呼ばれている。この効果によって結晶の純度は1桁程度向上すると考えられているため、その効果をICP-MSによる分析で確認した。分析のために長さ9 cm直径0.9 cmの細長いフッ化カルシウム結晶を成長させた。細長い坩堝の一端から加熱し、加熱する領域を順次移動して結晶を成長させた。生成した長尺の結晶を切断し、約1.5 cmごとに5カ所のサンプルを切り出してウランおよびトリウムの濃度を分析した。その結果、ウランの濃度については顕著な偏析の効果が見られた。
偏析効果のデータについては、ウランの濃度は期待通りの結果を得たが、トリウム濃度の測定はバックグラウンドの値が大きく変動し、正当な量を評価することができなかった。これはサンプル作成時にトリウムの汚染があったことが原因であると評価している。これらの結果を元に、サンプル作成環境の整備を行うことを検討した。

現在までの達成度 (段落)

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] University of Alabama(米国)
• [国際共同研究] National Research Nuclear University(ロシア連邦)
• [国際共同研究] University of Alabama(米国)
• [国際共同研究] National Research Nuclear University(ロシア連邦)
• [雑誌論文] Study of high-purity NaI(Tl) crystals using the PICOLON purification method (2024)
  • 著者名/発表者名: K. Kotera, K. Fushimi, D. Chernyak, H. Ejiri, K. Hata, R. Hazama, T. Iida, H. Ikeda, K. Imagawa, K. Inoue, H. Ito, T. Kishimoto, M. Koga, A. Kozlov, K. Nakamura, R. Orito, T. Shima, Y.Takemoto, S. Umehara, Y. Urano, Y. Yamamoto, K. Yasuda, S. Yoshida
  • 雑誌名: Proceedings of Science: XVIII International Conference on Topics in Astroparticle and Underground Physics 巻: 095 ページ: 1-4
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Present status of PICOLON project (2024)
  • 著者名/発表者名: K. Fushimi, D. Chernyak, H. Ejiri, K. Hata, R. Hazama, T. Iida, H. Ikeda, K. Imagawa, K. Inoue, H. Ito, T. Kisimoto, M. Koga, K. Kotera, A. Kozlov, S. Kurosawa, K. Nakamura, R. Orito, A. Sakaguchi, A. Sakaue, T. Shima, Y. Takaku, Y. Takemoto, S. Umehara, Y. Urano, Y. Yamamoto, K. Yasuda, S. Yoshida
  • 雑誌名: Proceedings of the 37th Workshop on Radiation Detectors and Their Uses, KEK Proceedings 2023-1, (2024), p43 巻: 2023-1 ページ: 43-56
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] 高純度ヨウ化ナトリウムの結晶育成 (2023)
  • 著者名/発表者名: 伏見 賢一 ，D. Chernyak，江尻 宏泰，畑 和実，硲 隆太，飯田 崇史， 池田 晴雄， 今川 恭四郎，井上 邦雄，伊藤 博士，岸本 忠史， 古賀 真之，小寺 健太， A. Kozlov，中村 健悟，折戸 玲子，嶋 達志，竹本 康浩，梅原 さおり，浦野 雄介，山本 祐平，保田 賢輔，吉田 斉
  • 雑誌名: 日本結晶成長学会誌 巻: 49-4 ページ: 01-10
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] 極微量元素除去技術を応用した放射線検出器材料の高純度化と高感度化 (2024)
  • 著者名/発表者名: 伏見賢一, 坂上陽俊，西島渉悟，梅原さおり，黒澤俊介，高久雄一，坂口綾，硲隆太，山本祐平，今川恭四郎，保田賢輔，小寺健太，浦野雄介
  • 学会等名: 極低放射能技術研究会(LBGT 2024)
  • 招待講演
• [学会発表] 宇宙暗黒物質探索装置の 部品選定のためのGe検出器開発 (2024)
  • 著者名/発表者名: 川合洋平、伏見賢一, 坂上陽俊，西島渉悟，梅原さおり，黒澤俊介，高久雄一，坂口綾，硲隆太，山本祐平，今川恭四郎，保田賢輔，小寺健太，浦野雄介
  • 学会等名: 極低放射能技術研究会(LBGT 2024)
• [学会発表] PICOLON計画の現状 (2024)
  • 著者名/発表者名: K. Fushimi, D. Chernyak, H. Ejiri, K. Hata, R. Hazama, T. Iida, H. Ikeda, K. Imagawa, K. Inoue, H. Ito, T. Kisimoto, M. Koga, K. Kotera, A. Kozlov, S. Kurosawa, K. Nakamura, R. Orito, A. Sakaguchi, A. Sakaue, T. Shima, Y. Takaku, Y. Takemoto, S. Umehara, Y. Urano, Y. Yamamoto, K. Yasuda, and S. Yoshida
  • 学会等名: 研究会「放射線検出器とその応用」（第38回）
  • 国際学会
• [学会発表] 宇宙暗黒物質探索装置の部品選定 (2024)
  • 著者名/発表者名: Y.Kawai, K. Fushimi, D. Chernyak, H. Ejiri, K. Hata, R. Hazama, T. Iida, H. Ikeda, K. Imagawa, K. Inoue, H. Ito, T. Kisimoto, M. Koga, K. Kotera, A. Kozlov, S. Kurosawa, K. Nakamura, R. Orito, A. Sakaguchi, A. Sakaue, T. Shima, Y. Takaku, Y. Takemoto, S. Umehara, Y. Urano, Y. Yamamoto, K. Yasuda, and S. Yoshida
  • 学会等名: 研究会「放射線検出器とその応用」（第38回）
• [学会発表] 二重ベータ崩壊探索用CaF2の高純度化 (2024)
  • 著者名/発表者名: 伏見賢一, 坂上陽俊, 硲隆太, 今川恭四郎, 小寺健太, 黒澤俊介, 坂口綾, 高久雄一, 梅原さおり, 山本祐平, 保田賢輔
  • 学会等名: 日本物理学会春季大会
• [学会発表] 宇宙・素粒子分野における、極微量元素除去技術を応用したシンチレータの高純度化技術 (2024)
  • 著者名/発表者名: 伏見賢一
  • 学会等名: 日本結晶成長学会バルク成長分科会 第115回研究会
  • 招待講演
• [学会発表] PICOLON dark matter search project (2023)
  • 著者名/発表者名: K. Kotera, K. Fushimi, D. Chernyak, H. Ejiri, K. Hata, R. Hazama, T. Iida, H. Ikeda, K. Imagawa, K. Inoue, H. Ito, T. Kishimoto, M. Koga, A. Kozlov, K. Nakamura, R. Orito, T. Shima, Y.Takemoto, S. Umehara, Y. Urano, Y. Yamamoto, K. Yasuda, S. Yoshida
  • 学会等名: International Cosmic Ray Conference (ICRC2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Result and analysis for Ingot#94 of PICOLON ultra-pure NaI(Tl) crystal (2023)
  • 著者名/発表者名: K. Kotera, K. Fushimi, D. Chernyak, H. Ejiri, K. Hata, R. Hazama, T. Iida, H. Ikeda, K. Imagawa, K. Inoue, H. Ito, T. Kishimoto, M. Koga, A. Kozlov, K. Nakamura, R. Orito, T. Shima, Y.Takemoto, S. Umehara, Y. Urano, Y. Yamamoto, K. Yasuda, S. Yoshida
  • 学会等名: International Cosmic Ray Conference (ICRC2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Study of high-purity NaI(Tl) crystals using the PICOLON purification method (2023)
  • 著者名/発表者名: K. Kotera, K. Fushimi, D. Chernyak, H. Ejiri, K. Hata, R. Hazama, T. Iida, H. Ikeda, K. Imagawa, K. Inoue, H. Ito, T. Kishimoto, M. Koga, A. Kozlov, K. Nakamura, R. Orito, T. Shima, Y.Takemoto, S. Umehara, Y. Urano, Y. Yamamoto, K. Yasuda, S. Yoshida
  • 学会等名: XVIII International Conference on Topics in Astroparticle and Underground Physics
  • 国際学会
• [学会発表] 高純度CaF2開発に向けたCaCl2の純化 (2023)
  • 著者名/発表者名: 坂上陽俊, 伏見賢一, 硲隆太, 今川恭四郎, 小寺健太, 黒澤俊介, 坂口綾, 高久雄一, 梅原さおり, 山本祐平, 保田賢輔
  • 学会等名: 日本物理学会「第78回年次大会」（東北大 9/16-9/19）
• [学会発表] 無機シンチレーターの純化について (2023)
  • 著者名/発表者名: 伏見賢一
  • 学会等名: 研究会「放射線計測技術と濃縮同位体」
  • 招待講演
• [学会発表] 無機シンチレーター結晶で解明する宇宙暗黒物質、ニュートリノの謎 (2023)
  • 著者名/発表者名: K. Fushimi, D. Chernyak, H. Ejiri, K. Hata, R. Hazama, T. Iida, H. Ikeda, K. Imagawa, K. Inoue, H. Ito, T. Kisimoto, M. Koga, K. Kotera, A. Kozlov, S. Kurosawa, K. Nakamura, R. Orito, A. Sakaguchi, A. Sakaue, T. Shima, Y. Takaku, Y. Takemoto, S. Umehara, Y. Urano, Y. Yamamoto, K. Yasuda, and S. Yoshida
  • 学会等名: 放射線検出器とその応用(第37回)
• [学会発表] 高純度CaF2開発に向けたCaCl2の純化 (2023)
  • 著者名/発表者名: 坂上陽俊, 伏見賢一, 硲隆太, 今川恭四郎, 岸田有美子, 小寺健太, 黒澤俊介, 坂口綾, 高久雄一, 梅原さおり, 浦野雄介, 山本祐平, 保田賢輔
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] 二重ベータ崩壊実験のためのCaF2結晶の高純度化4 (2022)
  • 著者名/発表者名: 黒澤俊介，梅原さおり， 岸田有美子， 村上力輝斗，大橋雄二，坂上陽俊，吉田朋美，今川恭四郎，保田賢輔，伏見賢一，山路晃広
  • 学会等名: 日本物理学会2022年秋季大会
• [学会発表] CaF2のスクリーニングのためのGe検出器開発 (2022)
  • 著者名/発表者名: 岸田有美子, 梅原さおり, 黒澤俊介, 村上力輝斗, 大橋雄二, 坂上陽俊, 吉田朋美, 今川恭四郎, 保田賢輔, 伏見賢一, 山路晃広
  • 学会等名: 日本物理学会2022年秋季大会
• [学会発表] 宇宙暗黒物質探索実験の現状と課題～宇宙暗黒物質信号の真偽は？～ (2022)
  • 著者名/発表者名: 伏見賢一
  • 学会等名: 融合領域研究会
  • 招待講演
• [学会発表] Development of Ge detector for purification of CaF2 crystals (2022)
  • 著者名/発表者名: Y.Kishida,S.Umehara, S.Kurosawa, R.Murakami, Y.Ohashi, A.Sakaue, T.Yoshida, K.Imagawa, K.Yasuda, K.Fushimi, A.Yamaji
  • 学会等名: "Unraveling the History of the Universe and Matter Evolution with Underground Physics"(UGAP2022)
  • 国際学会
• [学会発表] Background analysis of NaI(Tl) crystals for the development of new PICOLON detector (2022)
  • 著者名/発表者名: K.Kotera, D.Chernyak, H.Ejiri, K.Fushimi, K.Hata, R.Hazama, T.Iida, K.Imagawa, K.Inoue, H.Ito, T.Kishimoto, M.Koga, A.Kozlov, K.Nakamura, R.Orito, T.Shima, Y.Takemoto, S.Umehara, Y.Urano, K.Yasuda, S.Yoshida
  • 学会等名: "Unraveling the History of the Universe and Matter Evolution with Underground Physics"(UGAP2022)
  • 国際学会
• [学会発表] 超高純度無機シンチレーターによる宇宙・素粒子稀現象の研究 (2022)
  • 著者名/発表者名: 伏見賢一，小寺健太，折戸玲子，浦野雄介，Dmitry Chernyak，江尻宏泰，岸本忠史，嶋達志，梅原さおり，吉田斉，畑和実，池田晴雄，井上邦雄，古賀真之，黒澤俊介，硲隆太，飯田崇史，今川恭四郎，保田賢輔，伊藤博士，Alexandre Kozlov，中村健悟，竹本康浩
  • 学会等名: 公益社団法人日本セラミックス協会 第35 回秋季シンポジウム
  • 招待講演
• [学会発表] ニュートリノ・宇宙暗黒物質探索装置のスクリーニングのためのGe検出器開発 (2022)
  • 著者名/発表者名: 岸田有美子, 梅原さおり, 黒澤俊介, 村上力輝斗, 大橋雄二, 坂上陽俊, 吉田朋美, 今川恭四郎, 保田賢輔, 伏見賢一, 山路晃広
  • 学会等名: Scintillator for Medical, Astroparticle and environm,ental Radiation Technologies (SMART2022)