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非整合チムニーラダー型化合物のフェイゾン歪とフォノン物性

公募研究

研究領域ハイパーマテリアル:補空間が創る新物質科学
研究課題/領域番号 22H04580
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関東北大学

研究代表者

宮崎 讓  東北大学, 工学研究科, 教授 (40261606)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
8,580千円 (直接経費: 6,600千円、間接経費: 1,980千円)
2023年度: 4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2022年度: 4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
キーワード非整合化合物 / 格子熱伝導率 / 熱電特性 / フォノン物性 / 非整合複合結晶 / フェイゾン歪
研究開始時の研究の概要

非整合複合結晶におけるフェイゾン歪の形態とそのダイナミクスを、詳細な結晶構造解析と高分解能電子顕微鏡観察を通して解明し、併せて熱輸送特性に及ぼす影響を体系化する、これまでに例のない研究である。
応用面では、これまで高性能熱電材料の候補として挙げられてきた非整合複合結晶群に対して、格子熱伝導率低減のためのフォノン散乱中心の新概念として、フェイゾン歪の適用を提案する。従来、フォノン散乱中心としては、結晶中の格子欠陥や原子の変位変調、結晶粒微細化等が提案されていたが、本研究ではナノレベルでの有効な散乱中心として、新たにフェイゾン歪による特有のナノ組織を形成させる。

研究実績の概要

本研究では、(3+1)次元の高次元対称性を有するチムニーラダー型化合物を対象とし、詳細な結晶構造解析と物性測定を通して、非整合複合結晶特有のフェイゾン歪が織りなす多彩なナノ組織の形態とそのダイナミクスを明らかにするとともに、ナノ組織がフォノン物性(特に格子熱伝導率)に及ぼす影響を解明することを目的とした。
まず、マンガンケイ化物の基本物性を深く理解するために良質単結晶を作製し、輸送特性の異方性を詳細に調べた。元来持つ異方的結晶構造から予想されたように、正方晶のa軸方向に電気伝導性が高くゼーベック係数が低いことが確認された。熱電性能指数zは、ゼーベック係数の2乗に電気伝導率を乗じ、熱伝導率で割った量であり、それぞれが異方性を有することから、z自体の異方性はa軸方向とそれに垂直な方向で、2程度に収まった。
続いて、MnサイトまたはSiサイトを種々の元素で部分置換した試料を作製し、室温における音速の異方性を測定した。室温における縦波と横波のみを測定したところ、部分元素置換した試料は無置換試料に対して縦波・横波とも大幅な減速がみられ、元素置換が格子熱伝導率に大きく寄与することが示唆された。更に、Mnサイトを2種類の元素で部分置換した試料を合成し、その固溶範囲や結晶構造の変化および熱電特性を明らかにした。
Siサイトに対しても、部分置換が格子熱伝導率に及ぼす影響を調べることを目的として、Alで部分置換した固溶相試料を合成して固溶限の確認や微細組織観察を進めた。また、n型素子の候補として着目した、チムニーラダー型鉄ゲルマニウム化物FeGeγ (γ ~1.5) の合成条件を検討をした。

現在までの達成度 (段落)

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (15件)

すべて 2024 2023 2022

すべて 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 1件、 査読あり 7件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 7件、 招待講演 5件)

  • [雑誌論文] Odd‐Stoichiometry and Secondary Phase Relations in Higher Manganese Silicides2024

    • 著者名/発表者名
      Chauhan Nagendra Singh、Sara Shivalingam Goud、Bhattacharya Amrita、Mori Takao、Miyazaki Yuzuru
    • 雑誌名

      Advanced Functional Materials

      巻: NA 号: 17

    • DOI

      10.1002/adfm.202313948

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Anisotropic correlations in higher manganese silicides2023

    • 著者名/発表者名
      Chauhan Nagendra S.、Ono Ichiro、Hayashi Kei、Miyazaki Yuzuru
    • 雑誌名

      Journal of Alloys and Compounds

      巻: 935 ページ: 167983-167983

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2022.167983

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Charge-Compensated (V, Ru) Co-Substitution in Higher Manganese Silicide Single Crystals for Enhanced Thermoelectric and Mechanical Performance2023

    • 著者名/発表者名
      Chauhan Nagendra Singh、Ono Ichiro、Hayashi Kei、Miyazaki Yuzuru
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 6 号: 7 ページ: 3714-3723

    • DOI

      10.1021/acsaem.2c03803

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Higher manganese silicides: A Nowotny chimney ladder phase for thermoelectric applications2023

    • 著者名/発表者名
      Chauhan Nagendra S.、Miyazaki Yuzuru
    • 雑誌名

      Chemical Physics Reviews

      巻: 4 号: 4

    • DOI

      10.1063/5.0167220

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Discordant Doping and Labile Silicon Atoms in Higher Manganese Silicide2023

    • 著者名/発表者名
      Chauhan Nagendra Singh、Miyazaki Yuzuru
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 6 号: 23 ページ: 11828-11837

    • DOI

      10.1021/acsaem.3c01674

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Lattice anharmonicity in charge compensated higher manganese silicide single crystals2023

    • 著者名/発表者名
      Chauhan Nagendra Singh、Ono Ichiro、Miyazaki Yuzuru
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 11 号: 35 ページ: 19107-19117

    • DOI

      10.1039/d3ta02985a

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Relevance of Solidification Kinetics for Enhanced Thermoelectric Performance in Al-Doped Higher Manganese Silicides2022

    • 著者名/発表者名
      Chauhan Nagendra S.、Ono Ichiro、Hayashi Kei、Miyazaki Yuzuru
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials and Interfaces

      巻: 14 号: 46 ページ: 51983-51993

    • DOI

      10.1021/acsami.2c16107

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Single‐phase synthesis and thermoelectric properties of nowotny chimney‐ladder FeGeγ2023

    • 著者名/発表者名
      T. Kurosawa, K. Hayashi, Y. Miyazaki
    • 学会等名
      The 19th European Conference on Thermoelectrics (ECT2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Incommensurate Nowotny Chimney-ladder Phases; Potential Thermoelectric Materials2023

    • 著者名/発表者名
      Y. Miyazaki, N. S. Chauhan, T. Kurosawa, K. Hayashi
    • 学会等名
      nternational Workshop Thermoelectric Materials: from materials chemistry and physics to devices (IWT2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Superspace Approach to the Incommensurate Crystal Structure of Higher Manganese Silicide-Based Thermoelectric Materials2023

    • 著者名/発表者名
      Y. Miyazaki
    • 学会等名
      8th Annual Conference of Analytix-2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 高マンガンケイ化物の結晶構造と熱電特性2023

    • 著者名/発表者名
      宮﨑 讓
    • 学会等名
      第28回日本熱電学会研究会「シリコンおよびケイ化物系熱電変換材料研究の最前線と新展開」
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Incommensurate Nowotny Chimney-Ladder phases - Potential thermoelectric materials2023

    • 著者名/発表者名
      Y. Miyazaki, N. S. Chauhan, T. Kurosawa, and K. Hayashi
    • 学会等名
      The International Workshop Thermoelectric Materials: from materials chemistry and physics to devices (IWT2023)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Partially compensated (Ru, V) co-doped higher manganese silicide single crystals2022

    • 著者名/発表者名
      N. S. Chauhan, I. Ono, K. Hayashi, and Y. Miyazaki
    • 学会等名
      The 6th Asia-Pacific Conference on Semiconducting Silicides and Related Materials, 2022 (APAC-Silicide 2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Realising enhanced thermoelectric performance in partially substituted higher manganese silicides crystals2022

    • 著者名/発表者名
      N. S. Chauhan, I. Ono, K. Hayashi, and Y. Miyazaki
    • 学会等名
      18th European Conference on Thermoelectrics (ECT'22)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Higher Manganese Silicides: Incommensurability and Thermoelectric Properties2022

    • 著者名/発表者名
      Yuzuru Miyazaki
    • 学会等名
      SIPS2022 Mizutani International Symposium
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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