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固体電解質/ナノカーボン界面でのLi挿入脱離機構解明と新機能創出

公募研究

研究領域蓄電固体デバイスの創成に向けた界面イオンダイナミクスの科学
研究課題/領域番号 22H04610
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関早稲田大学 (2023)
名古屋大学 (2022)

研究代表者

乗松 航  早稲田大学, 理工学術院, 教授 (30409669)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円)
2023年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
2022年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
キーワードグラフェン / 固体電解質
研究開始時の研究の概要

研究期間全体の計画として、(1) 固体電解質/グラフェンにおけるLi挿入脱離機構の解明、および(2) グラフェンおよびカーボンナノチューブと固体電解質を用いた新機能・新規デバイスの提案を行う。これまでに(1)の手がかりを得ているが再現性が完璧ではないため、初年度には主に、より詳細な実験を行ってメカニズム解明とその発表を行う。それと並行して、(2)としてSiC上バッファー層へのLi挿入によって電気化学的にon/off動作するデバイスの試作を行う。また、グラフェンと類似の手法で得られる高密度CNT膜についても、固体電解質を用いた電気化学測定を行い、Li挿入脱離機構を明らかにする。

研究実績の概要

本研究では、固体電解質とグラフェンやカーボンナノチューブなどのナノカーボン材料を負極モデル界面として、Li挿入脱離機構を明らかにし、新機能を創出することを目指して研究を行ってきた。固体電解質としては、リン酸リチウムオキシナイトライドガラスを、負極としては乱層を含む多層グラフェンと高密度カーボンナノチューブ膜を用いることとした。1年目の実験結果として、乱層を含む多層グラフェン試料を用いたサイクリックボルタンメトリー測定の結果、多数の酸化還元ピークが見られた。これらが、乱層構造に特有のステージ構造変化に対応する可能性があると考え、当該年度には電気化学測定を行いながらのその場X線回折測定に集中的に取り組んだ。
まず、グラフェン層数を直接調べるために、透過型電子顕微鏡観察を行った。その結果、大部分が4~6層であり、一部には20層程度が存在することがわかった。続いて、大気非暴露・Arガスフロー雰囲気中でのその場X線回折測定を行った。実験の結果、各電位において、グラファイトの層間距離であるd = 0.335 nmに対応するシャープな回折ピークが最も強く、LiC_6のd = 0.37 nmに対応する明瞭なピークは見られなかった。一方で、それら以外にいくつかの興味深い特徴が見られた。充電に伴い、d = 0.35および0.40 nmの層間距離に対応するブロードなピークが見られた。また、SiCに由来する回折ピーク以外にも、帰属の不明なd = 0.48 nm付近に強いピークが見られた。これらの結果は、乱層を含む多層グラフェンでは、一般的なAB積層グラファイトとは異なる層間距離を持つ状態が存在することを示唆している。特に、LiC_6のd = 0.37 nmよりも大きい0.40 nmの回折ピークの存在は、より多くのLiが挿入されていることを示唆している。

現在までの達成度 (段落)

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2023 実績報告書
  • 2022 実績報告書
  • 研究成果

    (7件)

すべて 2023 2022

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] Electrochemical Li+ Insertion/Extraction Reactions at LiPON/Epitaxial Graphene Interfaces2023

    • 著者名/発表者名
      Yamamoto Satoshi、Motoyama Munekazu、Suzuki Masahiko、Sakakibara Ryotaro、Ishigaki Norikazu、Kumatani Akichika、Norimatsu Wataru、Iriyama Yasutoshi
    • 雑誌名

      ACS Nano

      巻: 17 号: 17 ページ: 16448-16460

    • DOI

      10.1021/acsnano.3c00158

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] LiPON/Multilayer-Graphene Interface Enables High-rate Charging and Discharging2023

    • 著者名/発表者名
      S. Yamamoto, R. Sakakibara, N. Ishigaki, M. Motoyama, W. Norimatsu, Y. Iriyama
    • 学会等名
      244th ECS Meeting
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Emergence of Unique Stage Structure in Turbostratic Graphene2023

    • 著者名/発表者名
      S. Yamamoto, R. Sakakibara, N. Ishigaki, M. Motoyama, W. Norimatsu, Y. Iriyama
    • 学会等名
      ICMAT2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] エピタキシャルグラフェン/LiPON界面におけるLi+挿入脱離反応2023

    • 著者名/発表者名
      山本 智士、本山 宗主、鈴木 雅彦、榊原 涼太郎、石垣 範和、熊谷 明哉、乗松 航、入山 恭寿
    • 学会等名
      第54回中部化学関係学協会支部連合秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 固体電解質/ナノカーボン界面でのLi挿入脱離機構解明と新機能創出2023

    • 著者名/発表者名
      乗松航
    • 学会等名
      蓄電固体界面科学第8回領域会議
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 固体電解質/ナノカーボン界面でのLi挿入脱離機構解明と新機能創出2022

    • 著者名/発表者名
      乗松航
    • 学会等名
      蓄電固体界面科学第4回公開シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 固体電解質/ナノカーボン界面でのLi挿入脱離機構解明と新機能創出2022

    • 著者名/発表者名
      乗松航
    • 学会等名
      蓄電固体界面科学第7回領域会議
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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