固体イオニクスを基盤とする物性制御デバイスの開発と界面機能の解明

• 研究領域: 蓄電固体デバイスの創成に向けた界面イオンダイナミクスの科学
• 研究課題/領域番号: 22H04625
• 研究種目: 新学術領域研究(研究領域提案型)
• 配分区分: 補助金
• 審査区分: 理工系
• 研究機関: 国立研究開発法人物質・材料研究機構
• 研究代表者: 土屋 敬志 国立研究開発法人物質・材料研究機構, ナノアーキテクトニクス材料研究センター, 主幹研究員 (70756387)
• 研究期間 (年度): 2022-04-01 – 2024-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2023年度)
• 配分額: 6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円); 2023年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円); 2022年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
• キーワード: 空間電荷層 / 電気二重層 / 物理リザバーコンピューティング / 固体イオニクス / ナノイオニクス / 酸化還元反応 / 磁気異方性 / ニューロモルフィック

研究開始時の研究の概要

全固体蓄電デバイスでは電極/固体電解質界面におけるイオン濃度変調に伴う電気二重層(あるいは空間電荷層)の形成による高界面抵抗が疑われているが，液体電解質より圧倒的に堅牢な骨格を有する固体電解質界面における液体同様の電気二重層効果の有無や多寡は不明である．そこで本研究では，固固界面制御による高密度電荷キャリア蓄積能・高速イオン輸送能発現と，それを利用する新規物性制御デバイスの創製を行う．

研究実績の概要

本研究の目的は，電子材料/固体電解質界面近傍における電気二重層効果と酸化還元反応，及びそれらの共存・相互作用の結果として生じる電荷キャリア(イオン・電子)蓄積現象を詳細に調査し，飛躍的に高い密度の電荷キャリア蓄積能・高速イオン輸送能を固固界面で発現させること，それを利用し磁気特性を劇的に変調し人工知能機能を発現する新デバイスを創製することである．今年度は強磁性Fe3O4薄膜へのリチウムイオン挿入に基づく酸化還元反応によりFe3O4薄膜中の電子キャリア密度を大幅に制御することによって磁化ベクトルを制御し、そのダイナミクスを用いて物理リザバーコンピューティングを行う新デバイスを開発した．非線型自己回帰移動平均モデル(NARMA)等の典型的ベンチマークテストを用いた性能評価に加えて、糖尿病患者の血糖値変化予測を行ったところ、いずれも高精度な予測をすることができた．本内容について原著論文として出版した．また，ダイヤモンド/固体電解質界面の電気二重層効果におけるイオンと電子キャリアの応答に関わる緩和時間の材料依存性を調査するために，従来用いてきたリチウム固体電解質薄膜に代えてプロトン固体電解質薄膜に注目して検討を行った．多孔質構造中に多くの吸着水を含有することで高いプロトン伝導性を示すイットリア安定化ジルコニア(YSZ)薄膜をパルスレーザー堆積法で成膜し，ダイヤモンド型電気二重層トランジスタを作製した．ゲート電極から電圧パルスを入力し，ドレイン電流の変化を測定したところ，27マイクロ秒という非常に短い緩和時間が得られ，既報の電気二重層トランジスタと比較して最も高速であった. さらにこのデバイスを用いて非線形変換などの物理リザバーコンピューティングを実施することができた．本内容について原著論文として報告した．

現在までの達成度 (段落)

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Inverted input method for computing performance enhancement of the ion-gating reservoir (2024)
  • 著者名/発表者名: Yamaguchi Yu、Nishioka Daiki、Namiki Wataru、Tsuchiya Takashi、Imura Masataka、Koide Yasuo、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 17 号: 2 ページ: 024501-024501
  • DOI: 10.35848/1882-0786/ad2906
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Asymmetric transition of electrical resistance in an all-solid-state redox device with Fe₃O₄ and Li-ion electrolyte thin films for physical reservoir computing (2024)
  • 著者名/発表者名: Namiki Wataru、Tsuchiya Takashi、Nishioka Daiki、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 63 号: 3 ページ: 03SP13-03SP13
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ad1fb0
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Few- and single-molecule reservoir computing experimentally demonstrated with surface-enhanced Raman scattering and ion gating (2024)
  • 著者名/発表者名: Nishioka Daiki、Shingaya Yoshitaka、Tsuchiya Takashi、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
  • 雑誌名: Science Advances 巻: 10 号: 9 ページ: 1-13
  • DOI: 10.1126/sciadv.adk6438
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Magnetization Vector Rotation Reservoir Computing Operated by Redox Mechanism (2024)
  • 著者名/発表者名: Namiki Wataru、Nishioka Daiki、Tsuchiya Takashi、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
  • 雑誌名: Nano Letters 巻: 24 号: 15 ページ: 4383-4392
  • DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c05029
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ultrafast-switching of an all-solid-state electric double layer transistor with a porous yttria-stabilized zirconia proton conductor and the application to neuromorphic computing (2023)
  • 著者名/発表者名: Takayanagi Makoto、Nishioka Daiki、Tsuchiya Takashi、Imura Masataka、Koide Yasuo、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
  • 雑誌名: Materials Today Advances 巻: 18 ページ: 100393-100393
  • DOI: 10.1016/j.mtadv.2023.100393
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Enhanced synaptic characteristics of H_xWO₃-based neuromorphic devices, achieved by current pulse control, for artificial neural networks (2023)
  • 著者名/発表者名: Nishioka Daiki、Tsuchiya Takashi、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
  • 雑誌名: Neuromorphic Computing and Engineering 巻: 3 号: 3 ページ: 034008-034008
  • DOI: 10.1088/2634-4386/acf1c6
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] A Redox‐Based Ion‐Gating Reservoir, Utilizing Double Reservoir States in Drain and Gate Nonlinear Responses (2023)
  • 著者名/発表者名: Wada Tomoki、Nishioka Daiki、Namiki Wataru、Tsuchiya Takashi、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
  • 雑誌名: Advanced Intelligent Systems 巻: 5 号: 9 ページ: 2300123-2300123
  • DOI: 10.1002/aisy.202300123
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Room temperature fabrication of highly proton conductive amorphous zirconia-based thin films achieved through precise nanostructure control (2023)
  • 著者名/発表者名: Takayanagi Makoto、Tsuchiya Takashi、Nishioka Daiki、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
  • 雑誌名: Journal of Materials Chemistry C 巻: 11 号: 39 ページ: 13311-13323
  • DOI: 10.1039/d3tc02084c
  • 査読あり
• [雑誌論文] Experimental Demonstration of High‐Performance Physical Reservoir Computing with Nonlinear Interfered Spin Wave Multidetection (2023)
  • 著者名/発表者名: Namiki Wataru、Nishioka Daiki、Yamaguchi Yu、Tsuchiya Takashi、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
  • 雑誌名: Advanced Intelligent Systems 巻: 5 号: 12 ページ: 2300228-2300228
  • DOI: 10.1002/aisy.202300228
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Accelerated/decelerated dynamics of the electric double layer at hydrogen-terminated diamond/Li+ solid electrolyte interface (2023)
  • 著者名/発表者名: Takayanagi Makoto、Tsuchiya Takashi、Nishioka Daiki、Imura Masataka、Koide Yasuo、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
  • 雑誌名: Materials Today Physics 巻: 31 ページ: 101006-101006
  • DOI: 10.1016/j.mtphys.2023.101006
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Edge-of-chaos learning achieved by ion-electron coupled dynamics in an ion-gating reservoir (2022)
  • 著者名/発表者名: Nishioka Daiki、Tsuchiya Takashi、Namiki Wataru、Takayanagi Makoto、Imura Masataka、Koide Yasuo、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
  • 雑誌名: Science Advances 巻: 8 号: 50
  • DOI: 10.1126/sciadv.ade1156
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] In situ manipulation of perpendicular magnetic anisotropy in half-metallic NiCo2O4 thin film by proton insertion (2022)
  • 著者名/発表者名: Wada Tomoki、Namiki Wataru、TSUCHIYA Takashi、KAN Daisuke、SHIMAKAWA Yuichi、HIGUCHI Tohru、TERABE Kazuya
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 未定 号: SM ページ: 16720-16725
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ac594f
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Nanoarchitectonics Intelligence with atomic switch and neuromorphic network system (2022)
  • 著者名/発表者名: Tsuchiya Takashi、Nakayama Tomonobu、Ariga Katsuhiko
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 15 号: 10 ページ: 100101-100101
  • DOI: 10.35848/1882-0786/ac926b
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electrochemical control and protonation of the strontium iron oxide SrFeOy by using proton-conducting electrolyte (2022)
  • 著者名/発表者名: Isoda Yosuke、Kan Daisuke、Ogura Yumie、Majima Takuya、Tsuchiya Takashi、Shimakawa Yuichi
  • 雑誌名: Applied Physics Letters 巻: 120 号: 9 ページ: 091601-091601
  • DOI: 10.1063/5.0083209
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] 固体電解質の電気二重層を定量評価する新手法の開発 (2022)
  • 著者名/発表者名: 土屋敬志、寺部一弥
  • 雑誌名: クリーンエネルギー 巻: 2 ページ: 26-31
  • 査読あり
• [学会発表] 表面増強ラマン散乱とイオンゲーティング刺激を利用する高性能少数分子リザバーコンピューティングの実証 (2024)
  • 著者名/発表者名: 西岡 大貴, 新ヶ谷 義隆, 土屋 敬志, 樋口透, 寺部 一弥
  • 学会等名: 2024年第71回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] 磁化ベクトル制御を利用するイオンゲーティングリザバーによる血糖値データの高精度予測 (2024)
  • 著者名/発表者名: 並木 航, 西岡 大貴, 土屋 敬志, 樋口透, 寺部 一弥
  • 学会等名: 2024年第71回応用物理学会春季学術講演会
  • 招待講演
• [学会発表] スピン波干渉を利用したリザバーコンピューティングの条件最適化 (2024)
  • 著者名/発表者名: 西村 麻希, 並木 航, 西岡 大貴, 土屋 敬志, 樋口透, 寺部 一弥
  • 学会等名: 2024年第71回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] 表面増強ラマン散乱とイオンゲーティング刺激を利用する少数分子リザバーコンピューティングの開発 (2024)
  • 著者名/発表者名: 西岡 大貴, 新ヶ谷 義隆, 土屋 敬志, 樋口透, 寺部 一弥
  • 学会等名: 電気化学会第91回大会
• [学会発表] リチウム固体電解質とグラフェンを用いた電気二重層トランジスタによるリザバーコンピューティング (2024)
  • 著者名/発表者名: 北野 比菜, 西岡 大貴, 並木 航, 土屋 敬志, 樋口透, 寺部 一弥
  • 学会等名: 電気化学会第91回大会
• [学会発表] Ion-gating Reservoir Utilizing Magnetization Vector Manipulation (2023)
  • 著者名/発表者名: NAMIKI, Wataru, NISHIOKA, Daiki, TSUCHIYA, Takashi, Tohru Higuchi, TERABE, Kazuya
  • 学会等名: 36th International Microprocesses and Nanotechnology Conference (MNC 2023)
  • 国際学会
• [学会発表] 磁化ベクトル制御を用いたイオンゲーティングリザバーの実証 (2023)
  • 著者名/発表者名: 並木 航, 西岡 大貴, 土屋 敬志, 樋口透, 寺部 一弥
  • 学会等名: 第49回固体イオニクス討論会
• [学会発表] High-Performance Redox-based Ion-Gating Reservoir using (104) oriented LiCoO2 film, Assisted by Physical Masking (2023)
  • 著者名/発表者名: SHIBATA, Kaoru, NISHIOKA, Daiki, NAMIKI, Wataru, WADA, Tomoki, TSUCHIYA, Takashi, Tohru Higuchi, TERABE, Kazuya
  • 学会等名: 36th International Microprocesses and Nanotechnology Conference (MNC 2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Chaotic Dynamics of Ion, Electron and Spin for Building Nanoarchitectonic Brain (2023)
  • 著者名/発表者名: TSUCHIYA, Takashi, NAMIKI, Wataru, NISHIOKA, Daiki, Tohru Higuchi, TERABE, Kazuya
  • 学会等名: MANA International Symposium 2023
  • 国際学会
• [学会発表] Spoken digit recognition using an electric double layer-based ion-gating reservoir (2023)
  • 著者名/発表者名: YAMAGUCHI, Yu, NISHIOKA, Daiki, NAMIKI, Wataru, TSUCHIYA, Takashi, IMURA, Masataka, KOIDE, Yasuo, Tohru Higuchi, TERABE, Kazuya
  • 学会等名: The 6th International Conference on Memristive Materials, Devices & Systems (MEMRISYS 2023)
  • 国際学会
• [学会発表] A Redox-Based Ion-Gating Reservoir, Utilizing (104) Oriented LiCoO2 Film and Physical Masking (2023)
  • 著者名/発表者名: SHIBATA, Kaoru, NISHIOKA, Daiki, NAMIKI, Wataru, WADA, Tomoki, TSUCHIYA, Takashi, Tohru Higuchi, TERABE, Kazuya
  • 学会等名: The 6th International Conference on Memristive Materials, Devices & Systems (MEMRISYS 2023)
  • 国際学会
• [学会発表] High Performance Physical Reservoir Computing Achieved by Chaotic Dynamics of Ion, Electron and Spin (2023)
  • 著者名/発表者名: TSUCHIYA, Takashi, NAMIKI, Wataru, NISHIOKA, Daiki, Tohru Higuchi, TERABE, Kazuya. High Performance Physical Reservoir Computing Achieved by Chaotic Dynamics of Ion, Electron and Spin
  • 学会等名: 2023 International Conference on Simulation of Semiconductor Processes and Devices (SISPAD2023)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] イオニクス現象を利用する脳型情報処理デバイス (2023)
  • 著者名/発表者名: 土屋 敬志
  • 学会等名: 「蓄電固体界面科学」第5回公開シンポジウム
• [学会発表] 電気二重層効果を利用したイオンゲーティングリザバーによる発話数字認識タスクの実証 (2023)
  • 著者名/発表者名: 山口 優, 西岡 大貴, 並木 航, 土屋 敬志, 井村 将隆, 小出 康夫, 樋口透, 寺部 一弥
  • 学会等名: 第84回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] 磁化ベクトル制御を利用するイオンゲーティングリザバー (2023)
  • 著者名/発表者名: 並木 航, 西岡 大貴, 土屋 敬志, 樋口透, 寺部 一弥
  • 学会等名: 第84回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] グラフェン単層チャネルを用いたイオンゲーティングリザバー (2023)
  • 著者名/発表者名: 北野 比菜, 西岡 大貴, 並木 航, 土屋 敬志, 樋口透, 寺部 一弥
  • 学会等名: 第84回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] Deep Physical Reservoir Computing Achieved by Electric Double Layer Ion-Gating Reservoir (2023)
  • 著者名/発表者名: NISHIOKA, Daiki, TSUCHIYA, Takashi, NAMIKI, Wataru, IMURA, Masataka, KOIDE, Yasuo, Tohru Higuchi, TERABE, Kazuya
  • 学会等名: 2023 International conferences on solid state devices and materials (SSDM2023)
  • 国際学会
• [学会発表] 固体電解質界面近傍のイオニクス現象を利用するニューロモルフィックデバイス (2023)
  • 著者名/発表者名: 土屋 敬志, 並木 航, 西岡 大貴, 和田 友紀, 山口 優, 柴田 馨, 髙栁 真, 鶴岡 徹, 新ヶ谷 義隆, 井村 将隆, 小出 康夫, 樋口透, 寺部 一弥.
  • 学会等名: 新材料・新原理で築くニューロモルフィックシステム
  • 招待講演
• [学会発表] 固固界面近傍のイオニクス現象を利用する情報処理デバイス (2023)
  • 著者名/発表者名: 土屋 敬志, 並木 航, 西岡 大貴, 和田 友紀, 山口 優, 柴田 馨, 髙栁 真, 鶴岡 徹, 新ヶ谷 義隆, 井村 将隆, 小出 康夫, 樋口透, 寺部 一弥
  • 学会等名: 第85回固体イオニクス研究会
  • 招待講演
• [学会発表] Ion-gating Reservoir for Time-series Pattern Recognition and Prediction Tasks (2023)
  • 著者名/発表者名: TSUCHIYA, Takashi, NISHIOKA, Daiki, NAMIKI, Wataru, TAKAYANAGI, Makoto, IMURA, Masataka, KOIDE, Yasuo, Tohru Higuchi, TERABE, Kazuya
  • 学会等名: 11th International Conference on Materials for Advanced Technologies (ICMAT2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Ion and Electron Dynamics at Semiconductor/Solid Electrolyte Interfaces and the Application to Neuromorphic Computing (2023)
  • 著者名/発表者名: TSUCHIYA, Takashi, NISHIOKA, Daiki, NAMIKI, Wataru, TAKAYANAGI, Makoto, IMURA, Masataka, KOIDE, Yasuo, Tohru Higuchi, TERABE, Kazuya
  • 学会等名: ICMAT 2023 Post Symposium Interface Ionics for All-Solid-State Batteries
  • 国際学会
• [学会発表] (104)配向LiCoO_2薄膜のLi+イオン挿入・脱離を利用する イオンゲーティングリザバー (2023)
  • 著者名/発表者名: 柴田馨, 西岡大貴, 和田友紀, 並木航, 土屋敬志, 樋口透, 寺部 一弥
  • 学会等名: 2023年第70回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] Exploring Novel Functions at Solid/Solid Electrolyte Interfaces for Application to Neuromorphic Computing (2022)
  • 著者名/発表者名: Takashi Tsuchiya, Kazuya Terabe
  • 学会等名: 23rd International Conference on Solid State Ionics (SSI 23)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] All-Solid-State Redox Transistor for In Situ Manipulation of Perpendicular Magnetic Anisotropy in Half-Metallic NiCo2O4 Thin Film (2022)
  • 著者名/発表者名: Tomoki Wada, Takashi Tsuchiya, Daisuke Kan, Yuichi Shimakawa, Tohru Higuchi, Kazuya Terabe
  • 学会等名: 23rd International Conference on Solid State Ionics (SSI 23)
  • 国際学会
• [学会発表] Physical Reservoir Computing Based on Solid-State Electric Double Layer Effect (2022)
  • 著者名/発表者名: Daiki Nishioka, Takashi Tsuchiya, Wataru Namiki, Makoto Takayanagi, Tohru Higuchi, Kazuya Terabe
  • 学会等名: 23rd International Conference on Solid State Ionics (SSI 23)
  • 国際学会
• [学会発表] 固体電解質界面におけるイオン・電子連結ダイナミクスを用いた高性能リザバーコンピューティング (2022)
  • 著者名/発表者名: 土屋 敬志, 西岡 大貴, 並木 航, 髙栁 真, 井村 将隆, 小出 康夫, 樋口透, 寺部 一弥
  • 学会等名: 2022年電気化学秋季大会
• [学会発表] イオンゲーティングリザバーを利用する高性能リザバーコンピューティング (2022)
  • 著者名/発表者名: 西岡 大貴, 土屋 敬志, 並木 航, 髙栁 真, 井村 将隆, 小出 康夫, 樋口透, 寺部 一弥
  • 学会等名: 2022年第83回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] スピン波の非線形干渉を利用したリザバーコンピューティングの実証 (2022)
  • 著者名/発表者名: 並木 航, 西岡 大貴, 山口 優, 土屋 敬志, 樋口透, 寺部 一弥
  • 学会等名: 2022年第83回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] リチウム固体電解質を用いる酸化還元型イオンゲーティングリザバー (2022)
  • 著者名/発表者名: 和田 友紀, 西岡 大貴, 並木 航, 土屋 敬志, 樋口透, 寺部 一弥
  • 学会等名: 2022年第83回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] High performance reservoir computing with interfered spin wave multi-detection (2022)
  • 著者名/発表者名: Wataru Namiki, Daiki Nishioka, Yu Yamaguchi, Takashi Tsuchiya, Tohru Higuchi, Kazuya Terabe
  • 学会等名: 35th International Microprocesses and Nanotechnology Conference (MNC2022)
  • 国際学会
• [学会発表] Visible light switching enhanced high dimensionality in spin wave interference-based reservoir computing (2022)
  • 著者名/発表者名: Yu Yamaguchi, Wataru Namiki, Daiki Nishioka, Takashi Tsuchiya, Tohru Higuchi, Kazuya Terabe
  • 学会等名: 35th International Microprocesses and Nanotechnology Conference (MNC2022)
  • 国際学会
• [学会発表] Edge-Of-Chaos Learning Achieved by Ion-Electron Coupled Dynamics in an Ion-Gating Reservoir (2022)
  • 著者名/発表者名: Daiki Nishioka, Takashi Tsuchiya, Wataru Namiki, Makoto Takayanagi, Masataka Imura, Yasuo Koide, Tohru Higuchi, Kazuya Terabe
  • 学会等名: WPI-MANA INTERNATIONAL SYMPOSIUM 2022
  • 国際学会
• [学会発表] 固体電解質/半導体界面のイオンダイナミクスを利用する高性能人工知能デバイス (2022)
  • 著者名/発表者名: 西岡大貴、土屋敬志、樋口透、寺部一弥
  • 学会等名: 「蓄電固体界面科学」第４回若手勉強会
• [備考] 所属研究機関が作成したwebページ
  • URL: https://samurai.nims.go.jp/profiles/tsuchiya_takashi
• [産業財産権] リザバー計算用電子素子 (2022)
  • 発明者名: 土屋敬志、西岡大貴、並木航、高柳真、寺部一弥、和田友紀
  • 権利者名: 物質・材料研究機構
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 2022-112842
  • 出願年月日: 2022
• [産業財産権] リザバー計算用装置 (2022)
  • 発明者名: 土屋敬志、並木航、山口優、西岡大貴、寺部一弥
  • 権利者名: 物質・材料研究機構
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 2022-176316
  • 出願年月日: 2022