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理論計算によるコイルドコイルを用いた機能性遷移金属蛋白質の演繹的デザイン

公募研究

研究領域コンピューティクスによる物質デザイン:複合相関と非平衡ダイナミクス
研究課題/領域番号 23104506
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関大阪大学

研究代表者

鷹野 優  大阪大学, たんぱく質研究所, 助教 (30403017)

研究期間 (年度) 2011-04-01 – 2013-03-31
研究課題ステータス 完了 (2012年度)
配分額 *注記
3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2012年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
2011年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
キーワードコイルドコイル / 人工蛋白質 / 密度汎関数法 / 銅 / 構造機能相関 / 分子動力学法 / QM/MM計算
研究実績の概要

本年度は、人工蛋白質の理論設計に必要と考えられる分子構造-電子構造-機能相関の解明に着手した。まずX線結晶構造からCu2S2コアの構造分布を調べたところ、銅-銅間距離が2.34~2.59オングストローム、S-S間距離が3.76~4.24オングストロームと多様な分布を示していた。そこで、その分子構造構造の多様性と電子構造の関係を、密度汎関数法を用いて調べた。モデルの作成には、様々な生物種のシトクロムc 酸化酵素、亜酸化窒素還元酵素で、解像度が2.0オングストローム以下の結晶構造データを用いた。モデルとしては、二核の銅イオンと架橋するシステインからできているcore modelと、CuA部位の第一配位圏までとりこんだligand modelを構築した。さまざまなCu-Cu間距離やS-S間距離を持つCuA部位のモデルに対して、電子伝達部位CuAの酸化還元電位と強く関わる物理量であるイオン化ポテンシャルを計算したところ、core modelに関しては銅-銅間距離依存性、S-S間距離依存性が確認された。またこれらの依存性は軌道相関図を用いて説明できることがわかった。一方ligand modelでは、イオン化ポテンシャルのCu-Cu間距離依存性がなくなってしまった。これは、イオン化ポテンシャルを決める軌道の軌道エネルギーを決定する要因が配位子(特にHis)とCuの相互作用によるためであると考えられる。
また4本鎖コイルドコイル蛋白質へのCuA(パープル銅)部位導入に成功し、その構造評価をおこなった。蛋白質溶液は濃紫色を呈し、分光学測定においてパープル銅サイトに特徴的なスペクトルが観測された。拡張X線吸収微細構造分析(EXAFS)および理論計算によるモデリングにより、既報のパープル銅サイトに酷似した構造が得られた。

現在までの達成度 (段落)

24年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

24年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2012 実績報告書
  • 2011 実績報告書
  • 研究成果

    (30件)

すべて 2013 2012 2011

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件) 学会発表 (23件) (うち招待講演 3件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Theoretical studies of effect of protein environment on electronic structures and chemical indices of the active site of oxygenated and deoxygenated hemerythrin2013

    • 著者名/発表者名
      Y. Takano, K. Yamaguchi, H. Nakamura
    • 雑誌名

      International Journal of Quantum Chemistry

      巻: 113 号: 4 ページ: 497-503

    • DOI

      10.1002/qua.24107

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Computational study of conformational preferences in intermediates and transition states of the hydrolysis of dimethyl phosphate2013

    • 著者名/発表者名
      Y. Takano, M. Kita, H. Nakamura
    • 雑誌名

      IOP Journal of Physics: Conference Series

      巻: -

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Creation of a Binuclear Purple Copper Site within a de Novo Coiled-Coil Protein2012

    • 著者名/発表者名
      D. Shiga, Y. Funahashi, H. Masuda, A. Kikuchi, M. Noda, S. Uchiyama, K. Fukui, K. Kanaori, K. Tajima, Y. Takano, H. Nakamura, M. Kamei, T. Tanaka
    • 雑誌名

      Biochemistry

      巻: 51 号: 40 ページ: 7901-7907

    • DOI

      10.1021/bi3007884

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Density functional studies of the structural variety of the Cu2S2 core of the Cu-A site2012

    • 著者名/発表者名
      Y. Takano
    • 雑誌名

      International Journal of Quantum Chemistry

      巻: 112 号: 24 ページ: 3756-3762

    • DOI

      10.1002/qua.24214

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electronic Structures of the Cu2S2 Core of the CuA Site in Cytochrome c Oxidase and Nitronous Oxide Reductase2012

    • 著者名/発表者名
      Y. Takano
    • 雑誌名

      International Journal of Quantum Chemistry

      巻: 112 号: 1 ページ: 208-218

    • DOI

      10.1002/qua.23191

    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Possible Mechanisms of Water Splitting Reaction Based on Proton and Electron Release Pathways Revealed for CaMn_4O_5 Cluster of PSII Refined to 1.9 Å X-Ray Resolution2012

    • 著者名/発表者名
      Toru Saito
    • 雑誌名

      International Journal of Quantum Chemistry

      巻: 112 号: 1 ページ: 253-276

    • DOI

      10.1002/qua.23218

    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Platypus-QM/MMの開発と応用2013

    • 著者名/発表者名
      鷹野優
    • 学会等名
      ISLiMソフトウェア研究開発報告会
    • 発表場所
      東京大学
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 電子伝達部位CuAの分子構造-電子構造相関ー理論計算による機能性遷移金属蛋白質の演繹的デザインを目指してー2013

    • 著者名/発表者名
      鷹野優
    • 学会等名
      第42回三重大学CUTEセミナー
    • 発表場所
      三重大学
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 電子伝達部位CuAの分子構造-電子構造-機能相関2013

    • 著者名/発表者名
      鷹野優・奥山折緒・重田育照・中村春木
    • 学会等名
      スーパーコンピュータワークショップ2013
    • 発表場所
      自然科学研究機構 岡崎コンファレンスセンター
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] 電子伝達に働くCuA部位の分子構造-電子構造相関の理論的研究2013

    • 著者名/発表者名
      鷹野優・奥山折緒・重田育照・中村春木
    • 学会等名
      日本化学会第93回春季年会
    • 発表場所
      立命館大学
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Density functional study of the phosphodiester hydrolysis of RNA in RNA/DNA hybrid by RNase H2013

    • 著者名/発表者名
      Makoto Kita, Haruki Nakamura, Yu Takano
    • 学会等名
      53th Sanibel Symposium
    • 発表場所
      The King and Prince Golf Beach Resort, Georgia, USA
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] シトクロムc酸化酵素にみられるCu_A部位の電子構造の配位子効果に関する理論的研究2012

    • 著者名/発表者名
      鷹野優, 奥山折緒, 重田育照, 中村春木
    • 学会等名
      日本化学会第92回春期年会
    • 発表場所
      慶応義塾大学
    • 年月日
      2012-03-27
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] Density functional studies of the structural variety of the Cu_2S_2 core of the Cu_A site2012

    • 著者名/発表者名
      Yu Takano, Orio Okuyama, Yasuteru Shigeta, Haruki Nakamura
    • 学会等名
      52th Sanibel Symposium
    • 発表場所
      アメリカジョージア州
    • 年月日
      2012-02-20
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] シトクロムc酸化酵素中のCu_A部位の電子構造に関する理論的研究2012

    • 著者名/発表者名
      鷹野優, 奥山折緒, 重田育照, 中村春木
    • 学会等名
      スーパーコンピュータワークショップ2012「バイオサイエンスに対する計算分子科学からのアプローチ
    • 発表場所
      自然科学研究機構岡崎コンファレンスセンター
    • 年月日
      2012-01-24
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] 電子伝達に働くCuA部位の電子構造に関する理論的研究2012

    • 著者名/発表者名
      鷹野優・奥山折緒・重田育照・中村春木
    • 学会等名
      第12回日本蛋白質科学会年会
    • 発表場所
      名古屋国際会議場
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] 電子伝達部位CuAの分子構造-電子構造相関の理論的研究2012

    • 著者名/発表者名
      鷹野優・奥山折緒・重田育照・中村春木
    • 学会等名
      第6回分子科学討論会2012東京
    • 発表場所
      東京大学
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] 電子伝達部位CuAの分子構造-電子構造相関2012

    • 著者名/発表者名
      鷹野優・奥山折緒・重田育照・中村春木
    • 学会等名
      第62回錯体化学討論会
    • 発表場所
      富山大学
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] 分子環境を記述するためのPCM(分極連続体モデル)の使い方と金属蛋白質活性中心への適用2012

    • 著者名/発表者名
      鷹野優
    • 学会等名
      第13回大つくば物理化学セミナー
    • 発表場所
      城西大学鋸南セミナーハウス
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] DFT studies of the structural variety of the Cu2S2 core of the CuA site2012

    • 著者名/発表者名
      Yu Takano, Orio Okuyama, Yasuteru Shigeta, Haruki Nakamura
    • 学会等名
      JST International Symposium on Multi-scale Simulation of Condensed-phase Reacting Systems (MSCRS2012)
    • 発表場所
      Nagoya University
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Computational study of the relationship between the molecular and electronic structures of the CuA site2012

    • 著者名/発表者名
      Yu Takano, Orio Okuyama, Yasuteru Shigeta, Haruki Nakamura
    • 学会等名
      International Symposium on Computics: Quantum Simulation and Design (ISC-QSD)
    • 発表場所
      Osaka University
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Density functional study of conformational preference of intermediates and transition states in the alkaline hydrolysis of dimethyl phosphate2012

    • 著者名/発表者名
      Yu Takano, Makoto Kita, Haruki Nakamura
    • 学会等名
      Conference on computational physics 2012
    • 発表場所
      Nichii Gakkan
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] パープル銅タンパク質のde novo設計2012

    • 著者名/発表者名
      龜井美里・志賀大悟・舩橋靖博・増田秀樹・野田勝紀・内山進・福井希一・田嶋邦彦・菊地晶裕・鷹野優・中村春木・田中俊樹
    • 学会等名
      第12回蛋白質科学会
    • 発表場所
      名古屋国際会議場
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] 新規設計コイルドコイルタンパク質にヘモシアニン銅サイトを構築する試み2012

    • 著者名/発表者名
      安部雅人・志賀大悟・鷹野優・中村春木・田中俊樹
    • 学会等名
      第12回蛋白質科学会
    • 発表場所
      名古屋国際会議場
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Coordination effects on the electronic structures of the Cu_A site in cytochrome c oxidase2011

    • 著者名/発表者名
      Yu Takano, Orio Okuyama, Yasuteru Shigeta, Haruki Nakamura
    • 学会等名
      14th Asian Workshop on First-Principles Electronic Structure Calculations (ASIAN-14)
    • 発表場所
      東京大学
    • 年月日
      2011-10-31
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] シトクロムc酸化酵素、亜酸化窒素還元酵素にみられるCu_A部位のCu_2S_2コアの電子構造の起源の理論的解明2011

    • 著者名/発表者名
      鷹野優, 重田育照, 奥山折緒, 小泉健一, 中村春木
    • 学会等名
      分子科学討論会2011北海道
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター
    • 年月日
      2011-09-20
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] シトクロムc酸化酵素、亜酸化窒素還元酵素にみられるCuA部位のCu_2S_2コアの電子構造の起源の理論的解明2011

    • 著者名/発表者名
      鷹野優, 重田育照, 奥山折緒, 小泉健一, 中村春木
    • 学会等名
      第61回錯体化学討論会
    • 発表場所
      岡山理科大学
    • 年月日
      2011-09-18
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] Computational study of electronic structures of a characteristic [4Fe-4S] cluster, [Fe_4S_4(SCH_3)_3(CH_3COO)], in dark-operative protochlorophyllide oxidoreductase2011

    • 著者名/発表者名
      Yu Takano, Yasushige Yonezawa, Yuichi Fujita, Genji Kurisu, Haruki Nakamura
    • 学会等名
      XVIth International Workshop on Quantum Systems in Chemistry and Physics
    • 発表場所
      石川県立美術館(招待講演)
    • 年月日
      2011-09-15
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] Origin of the variety of the Cu_2S_2 core of the Cu_A site2011

    • 著者名/発表者名
      Orio Okuyama, Yasuteru Shigeta, Haruki Nakamura, Yu Takano
    • 学会等名
      XVIth International Workshop on Quantum Systems in Chemistry and Physics
    • 発表場所
      石川県立美術館
    • 年月日
      2011-09-12
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] 光非依存型プロトクロロフィリド還元酵素中の[4Fe-4S]クラスターの電子構造の理論的研究2011

    • 著者名/発表者名
      鷹野優, 米澤康滋, 藤田祐一, 栗栖源嗣, 中村春木
    • 学会等名
      第11回蛋白質科学会
    • 発表場所
      ホテル阪急エキスポパーク(招待講演)
    • 年月日
      2011-06-08
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [図書] Quantum Systems in Chemistry and Physics -Progress in Methods and Applications-, Progress in Theoretical Chemistry and Physics Vol. 262013

    • 著者名/発表者名
      Y. Takano, O. Okuyama, Y. Shigeta, H. Nakamura
    • 出版者
      Density functional study of the origin of the strongly delocalized electronic structure of the CuA site in cytochrome c oxidase
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書

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公開日: 2011-04-06   更新日: 2018-03-28  

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