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錯体キラリティーを基盤とした動的らせん型分子の構築と機能創発

公募研究

研究領域分子ナノシステムの創発化学
研究課題/領域番号 23111718
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関大阪市立大学

研究代表者

三宅 弘之  大阪市立大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (00271198)

研究期間 (年度) 2011-04-01 – 2013-03-31
研究課題ステータス 完了 (2012年度)
配分額 *注記
4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2012年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
2011年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
キーワード超分子化学 / 自己集積化 / 分子スイッチング / 不斉 / 分子認識 / ダイナミクス / 外部刺激 / 情報伝達
研究実績の概要

金属錯体は配位立体化学に基づく特異なレドックス活性や分光学的特性を持ち、柔軟に脱着可能な配位結合を自在に制御できれば、分子認識に基づく、プログラムされた組織化と動的情報変換が期待される。本新学術領域研究では、分子内の弱い相互作用により特定のらせん構造を形成することのできるアミノ酸誘導体を配位子として活用し、置換活性な金属イオンとの錯体形成により新たに構築されるらせん型錯体分子を基盤として、生体系で見られるような外部刺激による超分子レベルでの動的なキラル情報変換系の創発を目指した。研究代表者が独自に開発したキラル配位子からなるらせん型置換活性遷移金属錯体は、外部刺激に応答した分子運動が可能である。平成24年度は、23年度の成果をさらに発展させ、以下の成果を得た。
(1)錯体らせん分子のマルチ分子運動とキラリティー変換 金属錯体化と解離、配位結合の異性化、さらには金属中心の特異な幾何構造の変換を活用して、様々ならせん型分子を構築し、外部刺激に応答したマルチ分子運動と、キラル情報の変換システムを実現した。特に、酸化還元システムを活用したキラリティーの記憶化やマルチ入力、マルチ出力システムを実現した。
(2)錯体ヘリシティーの集積化によるナノレベルでのキラリティー創発と動的変換 キラル錯体の集積化を活用して、新たにナノレベルでのキラリティーの創出を行った。さらに外部刺激を活用した新しいキラリティー変換システムの構築と、それらの変換速度を明らかにすることができた。
(3)光異性化を活用した錯体ヘリシティーの動的変換と機能創発  配位ユニットの末端に光異性化ユニット(アゾベンゼン)を導入し、光異性化(trans-cis)運動のらせん情報への変換・増幅、およびらせん反転の同時制御、さらには反応速度の制御が可能となった。

現在までの達成度 (段落)

24年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

24年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2012 実績報告書
  • 2011 実績報告書
  • 研究成果

    (26件)

すべて 2013 2012 2011

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (21件) (うち招待講演 3件)

  • [雑誌論文] Materials-Based Receptors : Design Principle and Applications2013

    • 著者名/発表者名
      K. Singh, D. Sareen, P. Kaur, H. Miyake, and H. Tsukube
    • 雑誌名

      Chem. Eur. J

      巻: 19 号: 22 ページ: 6914-6936

    • DOI

      10.1002/chem.201300249

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 分子認識から始まる動的分子プログラミング-錯体化学を基盤としたキラリティー誘起と反転スイッチング2013

    • 著者名/発表者名
      三宅弘之
    • 雑誌名

      化学

      巻: 68 ページ: 46-52

    • NAID

      40019676283

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [雑誌論文] Coordination Chemistry Strategies for Dynamic Helicates : Time-Programmable Chirality Switching with Labile and Inert Metal Helicates2012

    • 著者名/発表者名
      H. Miyake, and H. Tsukube
    • 雑誌名

      Chem. Soc. Rev

      巻: 41 号: 21 ページ: 6977-6991

    • DOI

      10.1039/c2cs35192g

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Helicity Inversion from Left- to Right-Handed Square Planar Pd(II) Complexes : Synthesis of a Diastereomer Pair from a Single Chiral Ligand and their Structure Dynamism2012

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Miyake
    • 雑誌名

      Chem.Commun.

      巻: 48 号: 31 ページ: 3721-3723

    • DOI

      10.1039/c2cc18154a

    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Preferential Crystallization of Lanthanoid Tris(β-diketonates) with Bridged Bis(2-pyridylmethyl)amine Ligands toward Separation Application2012

    • 著者名/発表者名
      Masafumi Yano
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 85 号: 4 ページ: 490-496

    • DOI

      10.1246/bcsj.20110281

    • NAID

      130004153052

    • ISSN
      0009-2673, 1348-0634
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] CD法を活用したTPEN-Nd(III)錯体によるアミノ酸アニオンのキラリティーセンシング2013

    • 著者名/発表者名
      三宅弘之
    • 学会等名
      日本化学会第93春季年会(2013)
    • 発表場所
      立命館大学
    • 年月日
      2013-03-22
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] 外部刺激応答性キラル金属錯体を末端に含むトリス (2,2'-ビピリジン)金属錯体のアロステリックなヘリシティー反転2013

    • 著者名/発表者名
      三宅弘之
    • 学会等名
      日本化学会第93春季年会(2013)
    • 発表場所
      立命館大学
    • 年月日
      2013-03-22
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Stimuli-Responsive Dynamic Molecular Motions in Chiral Metal Complexes2012

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Miyake
    • 学会等名
      International Conference on Emerging Advanced Nanomaterials 2012 (ICEAN-2012)
    • 発表場所
      Brisbane, Australia
    • 年月日
      2012-10-22
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Helicity Switching Of Dynamic Metal Complexes Toward Supramolecular Synthesis2012

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Miyake
    • 学会等名
      IUPAC 8th International Conference on Novel Materials and their Synthesis (NMS-VIII) 22nd International Symposium on Fine Chemistry and Functional Polymers (FCFP-XXII)
    • 発表場所
      Xi’An, China
    • 年月日
      2012-10-14
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Microwave Assisted Direct Syntheses of Optically Active Metal Complexes with Kinetically Inert Metal Centers2012

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Miyake
    • 学会等名
      62nd JSCC Symposium
    • 発表場所
      Toyama, Japan
    • 年月日
      2012-09-21
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] TPEN-Eu(III)錯体を活用したアミノ酸誘導体の不斉認識:キラリティーの導入によるバイアス効果の検討2012

    • 著者名/発表者名
      三宅弘之
    • 学会等名
      錯体化学会第62回討論会
    • 発表場所
      富山大学
    • 年月日
      2012-09-21
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] 光学活性四座配位子を有する銅錯体へのアミノ酸のエナンチオ選択的錯形成挙動2012

    • 著者名/発表者名
      中小路崇
    • 学会等名
      第23回基礎有機化学討論会
    • 発表場所
      京都テルサ
    • 年月日
      2012-09-19
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Enantioselective binding characteristics of amino acid to chiral copper(II) complex using electrospray ionization mass spectrometry coupling with the deuterium-labeled method2012

    • 著者名/発表者名
      Takashi Nakakoji
    • 学会等名
      19th International Mass Spectrometry Conference (IMSC2012)
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      2012-09-15
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Helicity Inversion in a Square Planar Pd(II) Complex2012

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Miyake
    • 学会等名
      The 24th International Symposium on Chirality (Chirality 2012)
    • 発表場所
      Fort Worth, USA
    • 年月日
      2012-06-10
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] ナフチルアミド末端を含む多座配位子からなるZn(II)錯体:単核/六核錯体の変換スイッチング2012

    • 著者名/発表者名
      三宅弘之
    • 学会等名
      第9回ホスト・ゲスト化学シンポジウム
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      2012-05-26
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] キラルTPEN-Eu(III)錯体を用いたアミノ酸基質の不斉認識2012

    • 著者名/発表者名
      三宅弘之
    • 学会等名
      第9回ホスト・ゲスト化学シンポジウム
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      2012-05-26
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis of a Diastereomer Pair of Square Planar Palladium(II) Complex and its Helicity Inversion2012

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Miyake
    • 学会等名
      Symposium on Molecular Chirality ASIA 2012
    • 発表場所
      Fukuoka, Japan
    • 年月日
      2012-05-17
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Dendrimeric Array of Chiral Metal Complexes: Chirality Integration and Dynamic Inversion2012

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Miyake
    • 学会等名
      Symposium on Molecular Chirality ASIA 2012
    • 発表場所
      Fukuoka, Japan
    • 年月日
      2012-05-17
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] 光学活性銅錯体のアミノ酸に対する光学異性体識別:マススペクトル法によるアプローチ2012

    • 著者名/発表者名
      中小路崇
    • 学会等名
      日本油学会フレッシュマンサミットOSAKA2012
    • 発表場所
      近畿大学
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] キラルな錯体を活用した動的分子スイッチの開発~キラル情報の伝達・増幅・変換2012

    • 著者名/発表者名
      三宅弘之
    • 学会等名
      錯体化学若手の会近畿地区勉強会
    • 発表場所
      大学利用施設 UNITY、神戸
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 置換活性なキラル金属錯体を活用したらせん分子の構築と動的構造制御2012

    • 著者名/発表者名
      三宅弘之
    • 学会等名
      分子ナノシステムの創発化学第3回公開シンポジウム
    • 発表場所
      大阪科学技術センター
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] 酸塩基刺激を活用したNi(II)錯体のジオメトリースイッチング2012

    • 著者名/発表者名
      三宅弘之
    • 学会等名
      日本化学会第92春季年会
    • 発表場所
      慶應義塾大学
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] Dedox-Triggered Moleculare Motions Coupled with Helicity Switching in Chiral Cobalt Complexes2011

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Miyake
    • 学会等名
      The 23rd International Symposium on Chiral Discrimination
    • 発表場所
      Liverpool
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] レドックストリガーを活用したキラルコバルト錯体のマルチ分子運動2011

    • 著者名/発表者名
      三宅弘之
    • 学会等名
      第7回ホスト・ゲスト化学シンポジウム
    • 発表場所
      広島大学東広島キャンパス
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] キノリンアミド含有キラル多座配位子からなるpH応答発光型金属錯体の開発2011

    • 著者名/発表者名
      三宅弘之
    • 学会等名
      錯体化学会第61回討論会
    • 発表場所
      岡山理科大学
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] キラルなTPEN型配位子を含む希土類錯体の合成と性質2011

    • 著者名/発表者名
      三宅弘之
    • 学会等名
      錯体化学会第61回討論会
    • 発表場所
      岡山理科大学
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書

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公開日: 2011-04-06   更新日: 2018-03-28  

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