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量子化学計算によるタンパク質中のATPの加水分解反応の自由エネルギー解析

公募研究

研究領域水を主役としたATPエネルギー変換
研究課題/領域番号 23118701
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 複合領域
研究機関東北大学

研究代表者

高橋 英明  東北大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (10291436)

研究期間 (年度) 2011-04-01 – 2013-03-31
研究課題ステータス 完了 (2012年度)
配分額 *注記
15,860千円 (直接経費: 12,200千円、間接経費: 3,660千円)
2012年度: 8,060千円 (直接経費: 6,200千円、間接経費: 1,860千円)
2011年度: 7,800千円 (直接経費: 6,000千円、間接経費: 1,800千円)
キーワード量子化学 / 溶液論 / ATP / 加水分解 / 自由エネルギー / 電子密度揺らぎ / 密度汎関数法 / 溶液の理論 / ATP加水分解
研究実績の概要

ATPの加水分解の自由エネルギーは生体におけるエネルギーの通貨であり、その自由エネルギーを解析することは分子生物学や物理化学における最も重要な課題の一つである。ATPの加水分解の自由エネルギーを理論計算によって得るには、量子化学と統計力学に関わる問題を同時に解決する必要がある。量子化学における問題として、水溶液あるいはタンパク質中のATPの電子密度揺らぎをいかに再現するかという問題がある。ATPは水溶液において最大で4価までの余剰電子を有し、これらは水という極性分子の運動によって著しく揺さぶられるので、電子揺らぎを再現することはATP加水分解の自由エネルギー計算にとって本質的に重要である。これは、溶媒を連続誘電体で扱う方法や平均場近似では再現できない。また、これには電子揺らぎに起因する自由エネルギーを統計力学に基いていかに計算するかという問題が付随する。
前年度までの研究によって、我々は、溶質であるATPを量子化学的に扱い、溶媒としての水を古典力学的に記述するハイブリッド型の第一原理計算分子動力学法(QM/MM法)と溶液の理論を組み合わせることによって、電子揺らぎの自由エネルギーを厳密に計算する方法を開発した。より具体的には溶質の電子分極に起因する系全体のエネルギーの分布関数を基本変数として、電子揺らぎの自由エネルギー汎関数を構築した。この方法をATPのモデル分子であるピロリン酸の加水分解反応に適用した。0価および1価のピロリン酸については、加水分解の実験値を極めて良好に再現したが、2価および3価については、計算値が実験値から10 kcal/mol以上も外れてしまった。これは、主に反応の始状態において、ピロリン酸から周囲の水分子への電荷移動の効果が現在の我々のモデルでは再現できていないことが主要な原因であると考えられる。

現在までの達成度 (段落)

24年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

24年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2012 実績報告書
  • 2011 実績報告書
  • 研究成果

    (18件)

すべて 2013 2012 2011

すべて 雑誌論文 (8件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (10件)

  • [雑誌論文] QM/MM 法と溶液の理論の融合による凝縮系の化学過程の自由エネルギー計算 (17)2013

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 雑誌名

      分子シミュレーション研究会会誌「アンサンブル」

      巻: 15 ページ: 49-52

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [雑誌論文] Simple and exact approach to the electronic polarization effect on the solvation free energy: Formulation for QM/MM system and its applications to aqueous solutions2012

    • 著者名/発表者名
      H. Takahashi, A. Omi, A. Morita, and N. Matubayasi
    • 雑誌名

      J. Chem. Phys

      巻: 136 号: 21 ページ: 214503-214503

    • DOI

      10.1063/1.4722347

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Development of a Methodology to Compute Solvation Free Energies on the Basis of the Theory of Energy Representation for Solutions Represented with a Polarizable Force Field2012

    • 著者名/発表者名
      Daiki Suzuoka, Hideaki Takahashi, Tatsuya Ishiyama, and Akihiro Morita
    • 雑誌名

      J. Chem. Phys.

      巻: 137 号: 21 ページ: 214503-214503

    • DOI

      10.1063/1.4769075

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] QM/MM 法と溶液の理論の融合による凝縮系の化学過程の自由エネルギー計算 (15)2012

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 雑誌名

      分子シミュレーション研究会会誌「アンサンブル」

      巻: 14 ページ: 98-101

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [雑誌論文] QM/MM 法と溶液の理論の融合による凝縮系の化学過程の自由エネルギー計算 (16)2012

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 雑誌名

      分子シミュレーション研究会会誌「アンサンブル」

      巻: 14 ページ: 130-133

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [雑誌論文] Free-energy analysis of the electron-density fluctuation in the quantum-mechanical/molecular-mechanical simulation combined with the theory of energy representation2012

    • 著者名/発表者名
      N.Matubayasi, H.Takahashi
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Physics

      巻: 136 号: 4

    • DOI

      10.1063/1.3677184

    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Vibrational Spectrum at Water Surface : A Hybrid Quantum Mechanics/Molecular Mechanics Molecular Dynamics Approach2012

    • 著者名/発表者名
      T. Ishiyama, H. Takahashi, A. Morita
    • 雑誌名

      J. Phys. : Condens. Matter

      巻: 24 号: 12 ページ: 124107-124107

    • DOI

      10.1088/0953-8984/24/12/124107

    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Energetic origin of proton affinity to the air/water interface2011

    • 著者名/発表者名
      H.Takahashi, K.Maruyama, et al
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry B

      巻: 115 ページ: 4745-4751

    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Free energy analysis of the hydrolysis of the prototype molecule for ATP2013

    • 著者名/発表者名
      Hideaki Takahashi
    • 学会等名
      Symposium on Hydration and ATP Energy
    • 発表場所
      仙台
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] QM/MM-ER法によるATPモデル分子の 加水分解反応の自由エネルギー解析2012

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 学会等名
      分子シミュレーション討論会
    • 発表場所
      福岡
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] 分極モデルとエネルギー表示の理論による溶媒和自由エネルギー計算の方法論の開発2012

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 学会等名
      分子シミュレーション討論会
    • 発表場所
      福岡
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] QM/MM 法と溶液論による ATP モデル分子の加水分解反応の自由エネルギー解析2012

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 学会等名
      分子科学討論会
    • 発表場所
      東京
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] 分極モデルを用いる分子動力学法と溶液理論の結合による溶媒和自由エネルギーの計算2012

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 学会等名
      分子科学討論会
    • 発表場所
      東京
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] QM/MM 法に基づく溶質の電子密度の揺らぎによる 溶媒和自由エネルキーの新規な計算法の開発とその応用2012

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 学会等名
      理論化学討論会
    • 発表場所
      仙台
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] 分極モデルと溶液理論による溶媒和自由エネルギー計算の方法論とその応用2012

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 学会等名
      理論化学討論会
    • 発表場所
      仙台
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] 量子化学計算による ATP モデル分子 の加水分解の自由エネルギー解析2012

    • 著者名/発表者名
      高橋英明
    • 学会等名
      新学術領域研究合同シンポジウム
    • 発表場所
      大阪
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] QM/MM-ER法による多体相互作用に伴う自由エネルギー変化の厳密な取り扱い2011

    • 著者名/発表者名
      高橋英明, 森田明弘
    • 学会等名
      分子科学討論会
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター、北海道
    • 年月日
      2011-09-23
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書
  • [学会発表] Computation of reaction free energies by the QM/MM-ER approach-Exact treatment of the many-body interactions-2011

    • 著者名/発表者名
      H.Takahashi, A.Morita
    • 学会等名
      7th Congress of the International Society for Theoretical Chemical Physics (ISTCP-VII)
    • 発表場所
      早稲田大学、東京
    • 年月日
      2011-09-03
    • 関連する報告書
      2011 実績報告書

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公開日: 2011-04-06   更新日: 2018-03-28  

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