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大規模量子分子動力学計算と準安定結晶構造探索に基づく超秩序構造の理論的研究

公募研究

研究領域超秩序構造が創造する物性科学
研究課題/領域番号 23H04093
研究種目

学術変革領域研究(A)

配分区分補助金
審査区分 学術変革領域研究区分(Ⅱ)
研究機関北海道大学

研究代表者

小林 正人  北海道大学, 理学研究院, 准教授 (40514469)

研究期間 (年度) 2023-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2024年度)
配分額 *注記
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2024年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
2023年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
キーワード理論化学 / 量子化学 / 大規模系計算 / データベース / 結晶構造 / 超秩序構造 / 大規模計算 / 準安定結晶構造 / 反応経路自動探索 / 分子動力学 / 周期境界条件計算
研究開始時の研究の概要

大規模量子分子動力学計算プログラムDC-xTB-MDと準安定結晶構造・反応経路探索プログラムGRRMを超秩序構造材料に適用して、超秩序構造材料の機能発現機構を原子レベルで解明する。DC-xTB-MDプログラムについては、実験的に取得されている密度などを参照としてxTB法のパラメータをデータ科学的に決定する手法を開発するなど、超秩序構造向けの改良・拡張を行う。DC-xTB-MDは、異種元素ドープ・複合欠陥系のダイナミクス等に応用する。GRRMは、触媒反応経路の予測のほか、準安定結晶構造探索とパーシステント・ホモロジー解析を組み合わせたアモルファス構造と結晶構造の対応付けにも利用する。

研究実績の概要

前期公募研究において、(1)複合的な欠陥を取り扱うことが可能な大規模量子分子動力学計算プログラムの開発、(2)網羅的結晶構造探索による準安定結晶構造とそのパーシステンス・ダイアグラム(PD)のデータベースによるアモルファス構造と結晶構造の対応付け、を行ってきた。本研究では、開発してきた手法を利活用し、また改良・拡張することにより、超秩序構造により発現する多様な電子的性質・動的性質・構造的性質を詳らかにし、領域内の融合研究に資する。
(1)に関連して、Rnまでの全ての元素を扱うことのできるGFN-xTB法に分割統治(DC)法を導入した大規模多元素系の量子的分子動力学計算プログラムDC-xTB-MDを開発してきた。本年度はDFTBとxTBで取り扱い方の異なる水素原子への対応を行うことで、微量金属を含むタンパク質のような系も扱えるようになった。また、定圧シミュレーションへの拡張を開始した。また、これまで開発してきた半経験的ハミルトニアンを用いた手法については、数万原子系の動力学計算に目処が立つようになってきた。一方、半経験的ハミルトニアンによる大規模系計算には系統的に精度を改善する手段がなく、計算結果の妥当性を検証・保証する手段に欠けている。そこで本年度は、系全体の一部を切り出して計算を行うDC法の特徴を活かして、周期境界条件(PBC)計算をBloch基底ではなく実空間のGauss基底を用いたまま行うことができるPBC-DC-HF法を開発した。
(2)に関連して、これまでは主にSiO2やMgOといった二元系のデータベースを構築してきたが、本年度は、三元系であるMgSiO3に対してデータベースを構築した。SiO2、MgOの場合とのPDの比較も行っている。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

初年度に予定していたDC-xTB法の拡張とMgSiO3のパーシステント・ホモロジー解析は、おおむね計画通りに進んでいる。また、当初予定になかったab initio法に対するPBC計算による、半経験的ハミルトニアン利用の精度検証も進んでいる。領域内融合研究も進行中であり、順調に進展しているものと判断した。

今後の研究の推進方策

(1)の手法は、これまで想定していたアモルファスだけでなく、生体反応にも応用を進めるよう、領域内での連携を拡張する。
(2)の研究では、三元系になったことで探索時間が膨大となってしまうことが分かった。MgSiO3の準安定結晶構造探索は、現在も進行中であり、論文にするまでには二元系と限り同一の条件で探索を終える必要がある。この効率を上げる方法がないかについても検討を行いたい。

報告書

(1件)
  • 2023 実績報告書
  • 研究成果

    (16件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 2件、 招待講演 2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Characterizing Reaction Route Map of Realistic Molecular Reactions Based on Weight Rank Clique Filtration of Persistent Homology2023

    • 著者名/発表者名
      Murayama Burai、Kobayashi Masato、Aoki Masamitsu、Ishibashi Suguru、Saito Takuya、Nakamura Takenobu、Teramoto Hiroshi、Taketsugu Tetsuya
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Theory and Computation

      巻: 19 号: 15 ページ: 5007-5023

    • DOI

      10.1021/acs.jctc.2c01204

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Reproducing the Reaction Route Map on the Shape Space from Its Quotient by the Complete Nuclear Permutation-Inversion Group2023

    • 著者名/発表者名
      Teramoto Hiroshi、Saito Takuya、Aoki Masamitsu、Murayama Burai、Kobayashi Masato、Nakamura Takenobu、Taketsugu Tetsuya
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Theory and Computation

      巻: 19 号: 17 ページ: 5886-5896

    • DOI

      10.1021/acs.jctc.3c00500

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 大規模/ハイスループット量子化学計算とそのデータ解析:触媒への応用を主題として2024

    • 著者名/発表者名
      小林正人
    • 学会等名
      長崎大学化学・物質工学セミナー第740回例会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 周期境界条件を考慮したab initio分割統治(DC)法の開発2024

    • 著者名/発表者名
      小川絃・西田叡倫・赤間知子・小林正人・武次徹也
    • 学会等名
      日本化学会第104春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] DC-xTB-MD法: 複合欠陥を含む超大規模系のための汎用的な量子化学計算手法の開発2023

    • 著者名/発表者名
      西田叡倫・藤原孝太郎・小林正人・武次徹也
    • 学会等名
      第25回理論化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] パーシステント・ホモロジーを用いた反応経路地図からの記述子の創出2023

    • 著者名/発表者名
      村山武来・小林正人・青木雅允・石橋卓・齋藤琢弥・寺本央・中村壮伸・武次徹也
    • 学会等名
      第25回理論化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Reproducing Reaction Route Map on the Shape Space from Its Quotient by Complete Nuclear Permutation-Inversion Group2023

    • 著者名/発表者名
      H. Teramoto, T. Saito, M. Aoki, B. Murayama, M. Kobayashi, T. Nakamura, and T. Taketsugu
    • 学会等名
      5th Conference of Theory and Applications of Computational Chemistry (TACC2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Characterizing Reaction Route Map of Realistic Molecular Reactions based on Weight Rank Clique Filtration of Persistent Homology2023

    • 著者名/発表者名
      B. Murayama, M. Kobayashi, M. Aoki, S. Ishibashi, T. Saito, T. Nakamura, H. Teramoto, and T. Taketsugu
    • 学会等名
      5th Conference of Theory and Applications of Computational Chemistry (TACC2023)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 反応経路地図とパーシステントホモロジーの融合によるエネルギー地形の記述子の開拓2023

    • 著者名/発表者名
      村山武来・小林正人・青木雅允・石橋卓・齋藤琢弥・寺本央・中村壮伸・武次徹也
    • 学会等名
      シンポジウム「化学反応経路探索のニューフロンティア2023」
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 反応経路地図とパーシステント・ホモロジーを利用したポテンシャルエネルギー曲面についての記述子の創出2023

    • 著者名/発表者名
      村山武来・小林正人・青木雅允・石橋卓・齋藤琢弥・中村壮伸・寺本央・武次徹也
    • 学会等名
      分子科学討論会2023大阪
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] アモルファスに対する複合的ドーピングの機能解明に向けた汎用的な超大規模計算手法の開発2023

    • 著者名/発表者名
      西田叡倫・藤原孝太郎・小林正人・武次徹也
    • 学会等名
      第13回CSJ化学フェスタ2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] ハイスループット計算化学を活用した表面・触媒の解析と予測2023

    • 著者名/発表者名
      小林正人
    • 学会等名
      2023年度触媒学会「水素の製造と利用に関するシンポジウム」
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] DC-xTB-MDプログラムの開発と大規模周期系の量子分子動力学計算2023

    • 著者名/発表者名
      藤原孝太郎・西田叡倫・小林正人・武次徹也
    • 学会等名
      日本コンピュータ化学会2023秋季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] PESの新たな記述子の創出:反応経路地図とパーシステント・ホモロジーを利用したアプローチ2023

    • 著者名/発表者名
      村山武来・小林正人・青木雅允・石橋卓・齋藤琢弥・中村壮伸・寺本央・武次徹也
    • 学会等名
      日本コンピュータ化学会2023秋季年会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Ab initio分割統治(DC)計算の周期系への拡張2023

    • 著者名/発表者名
      小川絃・西田叡倫・赤間知子・小林正人・武次徹也
    • 学会等名
      化学系学協会北海道支部2024年冬季研究発表会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [備考] 個人ウェブサイト

    • URL

      https://sites.google.com/site/chemistmasatokobayashi/

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

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公開日: 2023-04-13   更新日: 2024-12-25  

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