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触媒膜導入マイクロ流路反応デバイスの創製

公募研究

研究領域反応集積化の合成化学 革新的手法の開拓と有機物質創成への展開
研究課題/領域番号 24106744
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関分子科学研究所

研究代表者

魚住 泰広  分子科学研究所, 生命・錯体分子科学研究領域, 教授 (90201954)

研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2014-03-31
研究課題ステータス 完了 (2013年度)
配分額 *注記
7,150千円 (直接経費: 5,500千円、間接経費: 1,650千円)
2013年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2012年度: 3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)
キーワードマイクロリアクター / 固定化触媒 / 高速化触媒 / フリー・リアクタ / 膜触媒 / フロー・リアクタ
研究概要

本報告者は前年度までに (A) 触媒活性高分子膜をマイクロ流路内に2液系層流を発生させ,また同膜状高分子マトリクス内でのナノ金属粒子を発生・調製;(B) これら触媒膜導入マイクロ流路デバイスを用いハロベンゼン類の水素化脱ハロゲン化反応をギ酸を水素源として達成;(C) イミダゾール残基を配位基とするポリアクリロアミドと各種金属(Pd, Cu, など)との配位結合架橋に依る不溶性高分子触媒創成を達成してきた。本年度は独自に開発してきた両親媒高分子担持 Pt ナノ粒子触媒をカートリッジ化し,「固/液/気」3相系反応を実行しえる連続フロー反応装置に適用することで,アルコール類の酸素酸化触媒反応を実践的なレベルへと展開した。完成した連続フロー酸素酸化システムは各種アルコール類に有効で,多様なのカルボン酸(1級アルコール原料)ケトン(2級アルコール原料)を高収率で与えた。
またフェノールスルホン酸とホルムアルデヒドの縮合ポリマーを高分子ブレンステッド酸触媒として脱水縮合エステル化反応に適用した。開発した高分子ブレンステッド酸触媒は他の代表的高分子触媒よりも圧倒的にエステル化活性が高いのみならず,有機芳香族スルホン酸触媒(均一系条件)との比較においてさえも,むしろ高活性であることが見いだされた。本高分子触媒をカートリッジ化しオレイン酸とメタノールの直接エステル化によるバイオディーゼル燃料エステルの連続フロー合成へと展開した。

現在までの達成度 (区分)
理由

25年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

25年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2013 実績報告書
  • 2012 実績報告書
  • 研究成果

    (25件)

すべて 2014 2013 2012 その他

すべて 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 9件) 学会発表 (12件) (うち招待講演 12件) 図書 (2件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Hybrid of Palladium Nanoparticles and Silicon Nanowire Ar-ray: A Platform for Catalytic Heterogeneous Reactions2014

    • 著者名/発表者名
      Yamada Y.A.M, Yuyama Y, Sato T, Fujikawa S, Uozumi Y
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed

      巻: 53 号: 1 ページ: 127-131

    • DOI

      10.1002/anie.201308541

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Polymeric Bimetallic Catalyst-Promoted In-Water Dehydrative Alkylation of Ammonia and Amines with Alcohols2013

    • 著者名/発表者名
      Yamada M.A.Y, Ohta H, Yuyama Y, Uozumi Y
    • 雑誌名

      Synthesis

      巻: 45 号: 15 ページ: 2093-2100

    • DOI

      10.1055/s-0033-1338797

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Highly Efficient Iron(0) Nanoparticle-Catalyzed Hydrogenation in Water in Flow2013

    • 著者名/発表者名
      Hudson R, Hamasaka G, Osako T, Yamada M.A.Y, Li C.-J, Uozumi Y, Moores A
    • 雑誌名

      Green Chem.

      巻: 15 号: 8 ページ: 2141-2148

    • DOI

      10.1039/c3gc40789f

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Asymmetric Sonogashira Coupling with a Chiral Palladium Imidazoindole Phosphine Complex2013

    • 著者名/発表者名
      Zhou H, Uozumi Y
    • 雑誌名

      Synlett

      巻: 24 号: 19 ページ: 2550-2554

    • DOI

      10.1055/s-0033-1339873

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Direct Dehydrative Esterification of Alcohols and Carboxylic Acids with a Macroporous Polymeric Acid Catalyst2013

    • 著者名/発表者名
      Minakawa M, Baek H, Yamada Y.M.A, Han J, Uozumi Y
    • 雑誌名

      Org. Lett.

      巻: 15 ページ: 5798-5801

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] An Amphiphilic Self-Assembled Polymeric Copper Catalyst at Ppm Level: Click Chemistry2012

    • 著者名/発表者名
      Y. M. A. Yamada, S. M. Sarkar, and Y. Uozumi
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc

      巻: 134 号: 22 ページ: 9285-9290

    • DOI

      10.1021/ja3036543

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Self-Assembled Poly(imidazole-palladium) : Highly Active, Reusable Catalyst at Parts per Milion to Parts per Billion Levels2012

    • 著者名/発表者名
      Uozumi Y
    • 雑誌名

      J.Am.Chem.Soc.

      巻: 134 号: 6 ページ: 3190-3198

    • DOI

      10.1021/ja210772v

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enantioselctive Carbenoid Insertion into Phenolic O-H Bonds with a Chiral Copper(I) Imidazoindolephosphine Complex2012

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiro Uozumi
    • 雑誌名

      Org. Lett.

      巻: 14 号: 1 ページ: 194-197

    • DOI

      10.1021/ol202977j

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Development of Polymeric Pd Nanoparticle Membrane-Installed Microflow Devices and Their Application in Hydrodehalogenation2012

    • 著者名/発表者名
      Y. M. A. Yamada, T. Watanabe, A. Ohno, and Y. Uozumi
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: 5 号: 2 ページ: 293-299

    • DOI

      10.1002/cssc.201100418

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] グリーン化学合成研究の最先端2013

    • 著者名/発表者名
      魚住泰広
    • 学会等名
      第14回自然科学研究機構シンポジウム 分子が拓くグリーン未来
    • 発表場所
      学術総合センター(東京都)
    • 年月日
      2013-03-20
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Development of Heterogeneous Catalysis toward Ideal Chemical Processes2013

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiro Uozumi
    • 学会等名
      3rd IMS-CHIMIE PARISTECH Joint Symposium
    • 発表場所
      岡崎コンファレンスセンター(愛知県)
    • 年月日
      2013-02-12
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Molecular Architecture-Based Administration of Catalysis in Water via Self-Assembly of Amphiphilic Pincer Complexes2013

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiro UOzumi
    • 学会等名
      2013 Asian Core Winter School
    • 発表場所
      Hanwha Resort Haeundae(Korea)
    • 年月日
      2013-01-29
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Amphiphilic Self-Assembled Polymeric Pd and Cu Catalysts: Suzuki-Miyaura Coupling and Huisgen Cycloaddition at ppm Levels2012

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiro Uozumi
    • 学会等名
      The 2nd Korea Forum on Organic Chemistry
    • 発表場所
      Seoul National University(Korea)
    • 年月日
      2012-11-23
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 遷移金属不斉触媒の革新と展開2012

    • 著者名/発表者名
      魚住泰広
    • 学会等名
      第2回CSJ化学フェスタ2012
    • 発表場所
      東京工業大学(東京都)
    • 年月日
      2012-10-15
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Amphiphilic Self-Assembled Polymeric Pd and Cu Catalysts: Suzuki-Miyaura Coupling and Huisgen Cycloaddition at ppm Levels2012

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiro Uozumi
    • 学会等名
      The 6th CMDS Meeting on OMCOS 2012
    • 発表場所
      Kensington Star Hotel(Korea)
    • 年月日
      2012-09-12
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] NCN Pincer Palladium Complexes-Their Preparation via a Ligand Introduction Route and Their Catalytic Properties2012

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiro Uozumi
    • 学会等名
      Seminar at Faculty of Chemistry, Weizmann Institute of Science
    • 発表場所
      Weizmann Institute of Science(Israel)
    • 年月日
      2012-04-03
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Molecular Architecture-Based Administration of Catalysis in Water via Self-Assembly of an Amphiphilic Pincer Complexes

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiro Uozumi
    • 学会等名
      96th Canadian Chemistry Conference and Exhibition
    • 発表場所
      Quebec City Convention Center(Canada)
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 化学と酒

    • 著者名/発表者名
      魚住泰広
    • 学会等名
      日本化学会秋季事業 第3回CSJ化学フェスタ2013
    • 発表場所
      タワーホール船橋(東京都)
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Development of Silicon Nanowire Array as A Platform for Catalytic Heterogeneous Reactions

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiro Uozumi
    • 学会等名
      Asian Core Winter School on Frontiers of Molecular, Photo-and Material Sciences
    • 発表場所
      Institute of Atomic and Molecular Sciences(Taiwan)
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 両親媒性高分子反応場:「雨宿り効果」に立脚する反応駆動システム

    • 著者名/発表者名
      魚住泰広
    • 学会等名
      第11回岡山理科大学グリーン元素科学シンポジウム
    • 発表場所
      岡山理科大学(岡山県)
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Amphiphilic Polymeric Reaction Environment: Reaction Driving Based on the "Umbrella Effect"

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiro Uozumi
    • 学会等名
      京都大学化学研究所 国際シンポジウムICRIS'14
    • 発表場所
      京都大学(京都市)
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 招待講演
  • [図書] Comprehensive Chirality2012

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiro Uozumi
    • 出版者
      Elsevier
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [図書] Science of Synthesis: Water in Organic Synthesis2012

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiro Uozumi
    • 出版者
      Thieme
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [備考] 分子科学研究所 錯体触媒研究部門ホームページ

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [備考] http://www.ims.ac.jp/know/bio/uozumi/uozumi.html

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書

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公開日: 2013-05-15   更新日: 2019-07-29  

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