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金属タンパク質と金属ナノ粒子の階層化によるハイブリッド界面の構築

公募研究

研究領域元素ブロック高分子材料の創出
研究課題/領域番号 25102527
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関大阪大学

研究代表者

小野田 晃  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (60366424)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
研究課題ステータス 完了 (2014年度)
配分額 *注記
7,020千円 (直接経費: 5,400千円、間接経費: 1,620千円)
2014年度: 3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)
2013年度: 3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)
キーワード金属タンパク質 / 金属ナノ粒子 / ハイブリッド界面 / バイオデバイス / バイオ電極
研究実績の概要

電子移動・触媒・センサー機能を有する金属タンパク質と多様な物性を持つ金属・半導体ナノ粒子のそれぞれを機能性の元素ブロックととらえ、生体分子の精密な分子間相互作用を活用して、金属タンパク質と金属ナノ粒子を階層化したハイブリッド型ナノ界面を電極基板上に構築した。安定性および量子収率に優れた半導体ナノ粒子を表面修飾することにより、ヘムタンパク質との複合化による触媒系を構築した。ヘムタンパク質としてミオグロビン(Mb)、半導体ナノ粒子としてCdTeナノ粒子(CdTe QD)を選択し、複合体の構築を行った。複合体におけるCdTe QDからMbへの電子移動反応および複合化後のヘムタンパク質機能について検証した。光還元によるMbの機能化について検証したところ、CO雰囲気下において可視光照射した際に、Fe(III)のmet-Mbは一電子還元を受けてFe(II)-CO錯体のCO-Mbに変換されることを明らかにした。ヘムタンパク質であるMbの機能を保持した状態でタンパク質への電子移動反応を高効率化したQD複合体の構築に成功しており、シクロデキストリンとアダマンタンの超分子相互作用を介して表面固定も有効であることを見出した。
電子移動の効率的なバイオ電極構築をめざし、電極上に固定した補酵素等の酸化還元中心に対しアポタンパク質を再構成することにより、酵素と電極間の効率的な電気伝導が可能となるバイオデバイスを作製した。具体的には、金ナノ粒子を固定化した電極表面にヘムを化学修飾し、その後アポタンパク質の再構成することによって、ヘムタンパク質を固定化修飾した電極を作製した。ヘム-ヘムポケット間の相互作用を活用した本系においてシトクロムb562の電子移動効率の優位性が明かとなった。

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2014 実績報告書
  • 2013 実績報告書
  • 研究成果

    (26件)

すべて 2016 2015 2014 2013 その他

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 7件、 オープンアクセス 2件、 謝辞記載あり 4件) 学会発表 (17件) (うち招待講演 2件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Oxygen-binding Protein Fiber and Microgel: Supramolecular Myoglobin–Poly(acrylate) Conjugates2016

    • 著者名/発表者名
      T. Ono, Y. Hisaoka, A. Onoda, K. Oohora, T. Hayashi
    • 雑誌名

      Chem. Asian J.

      巻: 41 号: 7 ページ: 1036-1042

    • DOI

      10.1002/asia.201501415

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Artificial Hydrogenase: Biomimetic Approaches Controlling Active Molecular Catalysts2015

    • 著者名/発表者名
      Akira Onoda, Takashi Hayashi
    • 雑誌名

      Curr. Opin. Chem. Biol.

      巻: 25 ページ: 133-140

    • DOI

      10.1016/j.cbpa.2014.12.041

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Generation of New Artificial Metalloproteins by Cofactor Modification of Native Hemoproteins2014

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi, Yohei Sano, Akira Onoda
    • 雑誌名

      Isr. J. Chem.

      巻: 55 号: 1 ページ: 76-84

    • DOI

      10.1002/ijch.201400123

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書 2013 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Photochemical Property of Myoglobin-CdTe Quantum Dot Conjugate Formed by Supramolecular Host-guest Interaction2014

    • 著者名/発表者名
      T. Himiyama, A. Onoda, T. Hayashi
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 43 号: 7 ページ: 1152-1154

    • DOI

      10.1246/cl.140321

    • NAID

      130004868222

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Photoinduced Hydrogen Evolution Catalyzed by a Synthetic Diiron Dithiolate Complex Embedded within a Protein Matrix2014

    • 著者名/発表者名
      Akira Onoda, Yoshihiko Kihara, Kazuki Fukumoto, Yohei Sano, and Takashi Hayashi
    • 雑誌名

      ACS Catal.

      巻: 4 号: 8 ページ: 2645-2648

    • DOI

      10.1021/cs500392e

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Enzyme-substrate complex structures of CYP154C5 shed light on its mode of highly selective steroid hydroxylation2014

    • 著者名/発表者名
      K. Herzog, P. Bracco, A. Onoda, T. Hayashi, K. Hoffmann, A. Schallmey
    • 雑誌名

      Acta Crystallogr. Sect. D.

      巻: D70 号: 11 ページ: 2875-2889

    • DOI

      10.1107/s1399004714019129

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Crystal Structure, Exogenous Ligand Binding and Redox Properties of an Engineered Diiron Active Site in a Bacterial Hemeythrin2013

    • 著者名/発表者名
      Yasunori Okamoto, Akira Onoda, Hiroshi Sugimoto, Yu Takano, Shun Hirota, Donald M. Kurtz, Jr., Yoshitsugu Shiro, Takashi Hayashi
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 52 号: 22 ページ: 13014-13020

    • DOI

      10.1021/ic401632x

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Construction of a DNA-Hemoprotein Complex by Protein Reconstitution with a Modified Iron-Porphyrin2016

    • 著者名/発表者名
      TABA, Fargol; ONODA, Akira; KOGA, Satoe; OSHITA, Kaori; HAYASHI, Takashi
    • 学会等名
      日本化学会第96春季年会
    • 発表場所
      同志社大学(京都府・京田辺市)
    • 年月日
      2016-03-24
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] ヘムを介して電極上に配向固定化したセロビオースデヒドロゲナーゼの動的なドメイン構造変化の観察2016

    • 著者名/発表者名
      原田 裕史・砂川 直輝・五十嵐 圭日子・小野田 晃・林 高史
    • 学会等名
      日本化学会96回春季年会
    • 発表場所
      同志社大学(京都府・京田辺市)
    • 年月日
      2016-03-24
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] CuAAC反応を用いたヘムタンパク質-カーボンナノチューブ複合体の構築: ヘム側鎖を起点にした配向制御2016

    • 著者名/発表者名
      井上 望・小野田 晃・林 高史
    • 学会等名
      日本化学会96回春季年会
    • 発表場所
      同志社大学(京都府・京田辺市)
    • 年月日
      2016-03-24
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Construction of Hemoprotein-Carbon Nanotube hybrid by Click Reaction2015

    • 著者名/発表者名
      Inoue Nozomu, Akira Onoda, Takashi Hayashi
    • 学会等名
      Japan-Taiwan Bilateral Workhsop on Nano-Science 2015
    • 発表場所
      大阪大学(大阪府・吹田市)
    • 年月日
      2015-11-13
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] ヘムを介して配向担持されたセロビオースデヒドロゲナーゼ修飾バイオ電極の構築2015

    • 著者名/発表者名
      原田 裕史・小野田 晃・砂川 直輝・五十嵐 圭日子・林 高史
    • 学会等名
      錯体化学会第65回討論会
    • 発表場所
      奈良女子大学(奈良県・奈良市)
    • 年月日
      2015-09-21
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 共有結合を介したヘムタンパク質-カーボンナノチューブ複合体の構築2015

    • 著者名/発表者名
      井上 望、小野田 晃、林 高史
    • 学会等名
      第9回バイオ関連化学シンポジウム
    • 発表場所
      熊本大学(熊本県・熊本市)
    • 年月日
      2015-09-10
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Programmed Hemoprotein Assemblies as a Bioelectronic Interface2014

    • 著者名/発表者名
      Akira Onoda
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会 錯体・有機金属ディビジョンAsian International Symposium
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      2014-03-29
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ヘム–ヘムポケット相互作用を利用したヘムタンパク質固定化ポリチオフェン修飾電極の作製と過酸化水素に対する電気化学応答の評価2014

    • 著者名/発表者名
      梅田 康成・小野田 晃・林 高史
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      2014-03-27
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 再構成シトクロムb562を固定化した金ナノ粒子修飾電極の構築2014

    • 著者名/発表者名
      谷口智章・梅田康成・小野田晃・林高史
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      2014-03-27
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] タンパク質階層プログラミング:メゾスコピックなバイオデバイス界面の構築2014

    • 著者名/発表者名
      小野田 晃
    • 学会等名
      超分子化学と分子システム科学のクロスオーバー
    • 発表場所
      福岡
    • 年月日
      2014-02-07
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Semiconducting Composite Materials Immobilized with Gold Nanoparticle Assemblies Using Biotin-Avidin Technology2013

    • 著者名/発表者名
      Hirofumi Harada, Akira Onoda, Takashi Hayashi
    • 学会等名
      The 2nd Japan-France Coordination Chemistry Symposium 2013
    • 発表場所
      奈良
    • 年月日
      2013-11-24
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Preparation of Functional Analysis of Myoglobin-based Cathode Catalyst for Polymer Electrolyte Fuel Cell2013

    • 著者名/発表者名
      田中 雄大・小野田 晃・林 高史
    • 学会等名
      The 2nd Japan-France Coordination Chemistry Symposium 2013
    • 発表場所
      奈良
    • 年月日
      2013-11-24
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 効率的電子移動反応を実現するヘムタンパク質-半導体ナノ粒子複合体の構築2013

    • 著者名/発表者名
      氷見山 幹基、小野田 晃、林 高史
    • 学会等名
      錯体化学会第63回討論会
    • 発表場所
      那覇
    • 年月日
      2013-11-02
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 直接電子移動型バイオ電池を志向したヘムタンパク質固定化ポリチオフェン修飾電極2013

    • 著者名/発表者名
      梅田 康成・小野田 晃・林 高史
    • 学会等名
      錯体化学会第63回討論会
    • 発表場所
      那覇
    • 年月日
      2013-11-02
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] ヘムタンパク質-半導体ナノ粒子超分子複合体の構築とその光反応挙動評価2013

    • 著者名/発表者名
      氷見山 幹基、小野田 晃、林 高史
    • 学会等名
      第3回CSJ化学フェスタ2013
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      2013-10-21
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Composite Materials Designed with Biotin-Avidin Technology: Construction of Metal Nanoparticle Assembly on Semiconductor2013

    • 著者名/発表者名
      Hirofumi Harada, Akira Onoda, Takashi Hayashi
    • 学会等名
      The 1st Japan-Taiwan-Singapore Joint Symposium on Coordination Chemistry
    • 発表場所
      奈良市
    • 年月日
      2013-06-19
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Supramolecular conjugation of myoglobin with CdTe quantum dot2013

    • 著者名/発表者名
      氷見山 幹基、小野田 晃、林 高史
    • 学会等名
      4th Georgian Bay International Conference on Bioinorganic Chemistry
    • 発表場所
      カナダ、パリ-サウンズ
    • 年月日
      2013-05-23
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [図書] “Artificial Metalloenzymes Containing an Organometallic Active Site”, In Bioorganometallic Chemistry: Applications in Drug Discovery, Biocatalysis, and Imaging.2014

    • 著者名/発表者名
      A. Onoda, T. Hayashi, M. Salmain
    • 総ページ数
      33
    • 出版者
      Wiley-VCH
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [備考] 大阪大学大学院工学研究科応用化学専攻 林研究室

    • URL

      http://www.chem.eng.osaka-u.ac.jp/~hayashiken/index.html

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書

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公開日: 2013-05-15   更新日: 2018-03-28  

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