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ニッケル固体触媒から発生する活性種の利用と触媒機能

公募研究

研究領域直截的物質変換をめざした分子活性化法の開発
研究課題/領域番号 25105742
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関九州大学

研究代表者

浜崎 昭行  九州大学, 理学(系)研究科(研究院), 助教 (00515174)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2015-03-31
研究課題ステータス 完了 (2014年度)
配分額 *注記
6,890千円 (直接経費: 5,300千円、間接経費: 1,590千円)
2014年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
2013年度: 3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)
キーワード合成化学 / 触媒・化学プロセス / 表面化学 / 合金 / 代替触媒
研究実績の概要

本研究課題では、ニッケルと貴金属を組み合わせた固体触媒を用い、卑金属成分であるニッケルから生じる活性種を様々な有機合成反応に利用することを目的として研究を推進した。我々は先に、硝酸ニッケルと塩化金酸から生じた沈殿物を水素気流下において還元すると、金-ニッケル合金が生成することを見出した。本研究課題においても同触媒を一酸化炭素雰囲気下において利用し、ニッケル成分から生じるニッケルカルボニル類似活性種の有機反応への適用を試みたが、残念ながら期待される結果は得られなかった。そこで平成26年度は研究の方向性を見直し、貴金属成分として金の他にパラジウムや白金を用いた場合にニッケルと合金を形成するかどうか、またその構造および表面特性がどのように変化するかについて中心的に検討を行った。
触媒構造の解析は、透過型電子顕微鏡 (TEM)、X線光電子分光 (XPS)、X線回折 (XRD)などを用いて行った。TEM測定から、貴金属としてパラジウムおよび白金を用いた場合には、金の場合よりも幅広い金属比率においてニッケルと貴金属が高分散する様子が観察された。またXRDにおいては、調製した触媒の回折パターンが、ニッケルおよび貴金属成分単独が示す位置の中間にピークを示したことから、合金化していることが示唆された。また、生成したニッケル-貴金属合金を触媒としてベンジルアルコール類の水素化分解を行うと、貴金属成分や金属比率の違いが触媒活性に影響を与えることが見出された。
以上のように研究計画の見直しはあったものの、ニッケル-貴金属合金を触媒とした有機合成反応と触媒の表面特性について一定の結果が得られ、概ね研究計画通りの進展が見られた。

現在までの達成度 (段落)

26年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

26年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2014 実績報告書
  • 2013 実績報告書
  • 研究成果

    (12件)

すべて 2015 2014 2013 その他

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 6件) 学会発表 (5件) (うち招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Supported palladium hydroxide-catalyzed intramolecular double C–H bond functionalization for synthesis of carbazoles and dibenzofurans2014

    • 著者名/発表者名
      Ishida, T.; Tsunoda, R.; Zhang, Z.; Hamasaki, A.; Honma, T.; Ohashi, H.; Yokoyama, T.; Tokunaga, M.
    • 雑誌名

      Appl. Catal. B Envir

      巻: 150-151 ページ: 523-531

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2013.12.051

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Preparation of microporous polymer-encapsulated Pd nanoparticles and their catalytic performance for hydrogenation and oxidation2014

    • 著者名/発表者名
      Ishida, T.; Onuma, Y.; Kinjo, K.; Hamasaki, A.; Ohashi, H.; Honma, T.; Akita, T.; Yokoyama, T.; Tokunaga, M.; Haruta, M.
    • 雑誌名

      Tetrahedron

      巻: 70 号: 36 ページ: 6150-6155

    • DOI

      10.1016/j.tet.2014.04.049

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Formation of Gold Clusters on LaNi Mixed Oxides and Its Catalytic Performance for Isomerization of Allylic Alcohols to Saturated Aldehydes2014

    • 著者名/発表者名
      Ishida, T.; Aimoto, J.; Hamasaki, A.; Ohashi, H.; Honma, T.; Yokoyama, T.;Sakata, K.; Okumura,M.; Tokunaga, M.
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 43 号: 8 ページ: 1368-1370

    • DOI

      10.1246/cl.140369

    • NAID

      130004677581

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Gold Nanoparticles Assisted Formation of Cobalt Species for Intermolecular Hydroaminomethylation and Intramolecular Cyclocarbonylation of Olefins2013

    • 著者名/発表者名
      Liu, X.; Hamasaki, A.; Yamane, Y.; Aikawa, S.; Ishida, T.; Haruta, M.; Tokunaga, M
    • 雑誌名

      Catal. Sci. Tech

      巻: 3 号: 11 ページ: 3000-3006

    • DOI

      10.1039/c3cy00336a

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書 2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 酸化物担持金ナノ粒子による新たな触媒機能2013

    • 著者名/発表者名
      濱崎昭行, 石田玉青, 徳永信
    • 雑誌名

      有機合成化学協会誌

      巻: 71 ページ: 443-451

    • NAID

      10031171535

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Promotional effect of Au on reduction of Ni(II) to form Au-Ni alloy catalysts for hydrogenolysis of benzylic alcohols2013

    • 著者名/発表者名
      Nishikawa, H.; Kawamoto, D.; Yamamoto, Y.; Ishida, T.; Ohashi, H.; Akita, T.; Honma, T.; Hamasaki, A.; Yokoyama, T.; Tokunaga, M
    • 雑誌名

      J. Catal

      巻: 307 ページ: 254-264

    • DOI

      10.1016/j.jcat.2013.07.027

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 金ナノ粒子による担体還元促進作用と新たな触媒機能2013

    • 著者名/発表者名
      石田玉青, 濱崎昭行, 徳永信
    • 雑誌名

      触媒

      巻: 55 ページ: 195-200

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 金-ニッケル、パラジウム-ニッケル、白金-ニッケル合金調製法と触媒特性2015

    • 著者名/発表者名
      中村憲治・濱崎昭行・石田玉青・本間徹生・大橋弘範・横山拓史・徳永信
    • 学会等名
      第115回触媒討論会
    • 発表場所
      成蹊大学
    • 年月日
      2015-03-23
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 金-ニッケルおよびパラジウム-ニッケル合金調製法と触媒機能2014

    • 著者名/発表者名
      中村憲治・濱崎昭行・石田玉青・本間徹生・大橋弘範・横山拓史・徳永信
    • 学会等名
      第26回 若手研究者のためのセミナー
    • 発表場所
      九州大学
    • 年月日
      2014-11-22
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 酸化物担体から発生する金属カルボニル類似活性種を利用したカルボニル化反応

    • 著者名/発表者名
      濱崎昭行
    • 学会等名
      新学術領域「分子活性化」第5回公開シンポジウム
    • 発表場所
      姫路市
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Carbonylation Reactions Catalyzed by Metal Carbonyl-like Species Generated from Metal Oxide Support of Gold Nanoparticles Catalysts

    • 著者名/発表者名
      Hamasaki, A.
    • 学会等名
      Kyushu University/Pusan National University Joint Symposium 2013 on Molecular Systems for Devices
    • 発表場所
      福岡市
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 貴金属ナノ粒子を担持した金属酸化物から発生する金属カルボニル類似活性種を利用したカルボニル化反応

    • 著者名/発表者名
      濱崎昭行, 中村憲治, 安武裕太郎, 西川裕昭, 石田玉青, 徳永信
    • 学会等名
      第39回反応と合成の進歩シンポジウム
    • 発表場所
      福岡市
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書

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公開日: 2013-05-15   更新日: 2019-07-29  

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