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高難度な酸素添加反応を触媒する生体反応活性種の解明

公募研究

研究領域感応性化学種が拓く新物質科学
研究課題/領域番号 25109523
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関名古屋工業大学

研究代表者

増田 秀樹  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (50209441)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2015-03-31
研究課題ステータス 完了 (2014年度)
配分額 *注記
7,280千円 (直接経費: 5,600千円、間接経費: 1,680千円)
2014年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2013年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
キーワード高難度酸化反応 / 混合原子価二核銅錯体 / チロシナーゼモデル / メタンモノオキシゲナーゼモデル / メタンモノオキシゲナーゼ / チロシナーゼ / ビスμオキソ型銅二核錯体 / μーη2:η2型二核銅錯体 / 異種二核銅錯体
研究実績の概要

メタンモノオキシゲナーゼやチロシナーゼ等の酸素添加酵素における優れた生体系反応場を規範とした活性部位を、遷移金属錯体を用いて設計•合成し、酸素捕捉活性化機能を発現させ、その活性種の構造と機能の解明を、人工酵素を用いて行うことが本研究の目的とした。銅系メタンモノオキシゲナーゼで時間が得られている二核系銅(II,III)錯体をオリジナルな設計思想をもとに合成し、その活性種の解明を遂行した。そして2種類の混合原子価二核銅(II,III)錯体の合成に成功した。また、チロシナーゼの反応活性種がビスμオキソ種なのかμ-η2:η2パーオキソ種なのか未解明であったが、本研究ではその2つの二核銅錯体を作り分けることに成功し、それらの基質に対する反応性を検討したところ、μ-η2:η2パーオキソ種のみがチロシナーゼ活性を示し、これが反応中間体であることを明らかとした。

現在までの達成度 (段落)

26年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

26年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2014 実績報告書
  • 2013 実績報告書
  • 研究成果

    (27件)

すべて 2015 2014 2013 その他

すべて 雑誌論文 (15件) (うち査読あり 15件、 オープンアクセス 11件、 謝辞記載あり 9件) 学会発表 (5件) (うち招待講演 5件) 図書 (3件) 備考 (2件) 産業財産権 (2件)

  • [雑誌論文] Role of the Amide Carbonyl Groups in Nitrile Hydratase Active Site for Nitrile Coordination Using Co(III) Complex with N2S3-type Ligand2015

    • 著者名/発表者名
      T. Yano, T. Ikeda, T. Shibayama, T. Inomata, Y. Funahashi, T. Ozawa, and H. Masuda
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 44 号: 6 ページ: 761-763

    • DOI

      10.1246/cl.150084

    • NAID

      130005074571

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Preparation and characterization of cobalt(II) phthalocyanine complex-encapsulated zeolite-X2015

    • 著者名/発表者名
      N. Ohata, Y. Ito, D. Nakane, H. Kitamura, and H. Masuda
    • 雑誌名

      J. Porph. Phthal.

      巻: 19 号: 01-03 ページ: 372-376

    • DOI

      10.1142/s1088424615500315

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Organocatalytic Enantioselective Decarboxylative Reaction of Malonic Acid Half Thioesters with Cyclic N-Sulfonyl Ketimines by Using N-Heteroarenesulfonyl Cinchona Alkaloid Amides2015

    • 著者名/発表者名
      S. Nakamura, M. Sano, A. Toda, D. Nakane, and H. Masuda
    • 雑誌名

      Chem. Eur. J.

      巻: 21 号: 10 ページ: 1-5

    • DOI

      10.1002/chem.201406270

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Organocatalytic Enantioselective Addition of Thiols to Ketimines Derived from Isatins2015

    • 著者名/発表者名
      S. Nakamura, S. Takahashi, D. Nakane, and H. Masuda
    • 雑誌名

      Org. Lett.

      巻: 17 号: 1 ページ: 106-109

    • DOI

      10.1021/ol503309s

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Nitrosyl and carbene iron complexes bearin κ3-SNS thioamide pincer type ligand2015

    • 著者名/発表者名
      T. Suzuki, Yuji Kajita, Tomohiro Ozawa, Tomohiko Inomata, and H. Masuda
    • 雑誌名

      Dalton Trans.

      巻: 44 号: 3 ページ: 1017-1022

    • DOI

      10.1039/c4dt03128h

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Novel Square-planar Ni(II) Complex with an Amino-carboxamido-dithiolato Type Ligand as an Active Site Model of NiSOD2014

    • 著者名/発表者名
      D. Nakane, Y. Wasada-Tsutsui, Y. Funahashi, T. Hatanaka, T. Ozawa, and H. Masuda
    • 雑誌名

      Inorg. Chem.

      巻: 53 ページ: 6512-6523

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Direct Asymmetric Mannich-Type Reaction of α-Isocyanoacetates with Ketimines using Cinchona Alkaloid/Copper(II) Catalysts2014

    • 著者名/発表者名
      M. Hayashi, M. Iwanaga, N. Shiomi, D. Nakane, H. Masuda, and S. Nakamura
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed.

      巻: 53 号: 32 ページ: 8411-8415

    • DOI

      10.1002/anie.201404629

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] 金属錯体の配位環境制御による機能発現2014

    • 著者名/発表者名
      H. Masuda
    • 雑誌名

      Bulletin of Japan Society of Coordination Chemistry

      巻: 63 号: 0 ページ: 2-18

    • DOI

      10.4019/bjscc.63.2

    • NAID

      130004688198

    • ISSN
      1882-6954, 1883-1737
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Deprotonation/Protonation-Driven Change of The o-Donor Ability of a Sulfur Atom in Iron(II) Complexes with a Thioamide SNS Pincer Type Ligand2014

    • 著者名/発表者名
      T. Suzuki, Y. Kajita, and H. Masuda
    • 雑誌名

      Dalton Trans.

      巻: (in press) 号: 25 ページ: 9732-9739

    • DOI

      10.1039/c4dt00524d

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Au Nanoparticles Modified with Artificial Siderophore-Fe3+ complexes: Selective Adsorption and Aggregation of Microbes using “Coordination Programming,2014

    • 著者名/発表者名
      T. Inomata, T. Murase, H. Ido, T. Ozawa, and H. Masuda
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 43 号: 7 ページ: 1146-1148

    • DOI

      10.1246/cl.140270

    • NAID

      130004868218

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Adsorption and Selective Detection of Microbes using a Au Substrate Modified with a Hydroxamate- and Catecholate-Type Artificial Siderophore-Fe3+ Complexes2013

    • 著者名/発表者名
      T. Inomata, H. Tanabashi, Y. Funahashi, T. Ozawa, H. Masuda
    • 雑誌名

      Dalton Transaction

      巻: 42 号: 45 ページ: 16043-16048

    • DOI

      10.1039/c3dt51448j

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enantioselective monofluoromethylation of aldehydes with 2-fluoro-1,3-benzodithiole-1,1,3,3-tetraoxide catalyzed by a bifunctional cinchona alkaloid-derived thiourea-titanium complex2013

    • 著者名/発表者名
      H. Ma, K. Matsuzaki, Y.-D. Yang, E. Tokunaga, D. Nakane, T. Ozawa, H. Masuda, N. Shibata
    • 雑誌名

      Chem. Comm.

      巻: 49 号: 95 ページ: 11206-11208

    • DOI

      10.1039/c3cc46544f

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Stereoselective Synthesis of Vinyl Triflones and Heteroaryl Triflones via Anionic O→Cvinyl/N→Cvinyl Trifluoromethanesulfonyl Migration Reactions2013

    • 著者名/発表者名
      Xiu-Hua Xu, Misaki Taniguchi, Xin Wang, Etsuko Tokunaga, Tomohiro Ozawa, Hideki Masuda, and Norio Shibata
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed

      巻: 52 ページ: 12628-12631

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Phosphonium-Type Ionic Liquid-Modified Au Electrode: A New Platform for Entrapping Functional Molecules on Substrate Surfaces2013

    • 著者名/発表者名
      T. Kitagawa, T. Inomata, Y. Funahashi, T, Ozawa, H. Masuda
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 49 号: 86 ページ: 10184-10186

    • DOI

      10.1039/c3cc45251d

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Superoxide disproportionation driven by zinc complexes with various steric and electrostatic properties2013

    • 著者名/発表者名
      Akira Wada, Koichiro Jitsukawa, Hideki Masuda
    • 雑誌名

      Angew Chem Int Ed.

      巻: 52 号: 47 ページ: 12293-12293

    • DOI

      10.1002/anie.201305459

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Electrochemical Hydrogenation of Dinitrogen to Ammonia Using Titanocene Dichloride in an Ionic Liquid and its evaluation of ionic liquid by SEIRAS2014

    • 著者名/発表者名
      H. Masuda
    • 学会等名
      4th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • 発表場所
      Jeju/Korea
    • 年月日
      2014-11-04 – 2014-11-08
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] SYNTHESES AND REACTIVITIES OF DINUCLEAR COPPER COMPLEXES AS STRUCTURAL AND FUNCTIONAL MODELS OF TYROSINASE2014

    • 著者名/発表者名
      H. Masuda
    • 学会等名
      41st-International Conference on Coordination Chemistry (ICCC41)
    • 発表場所
      Singapore
    • 年月日
      2014-07-21 – 2014-07-25
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Syntheses and Reactivities of Dinuclear Copper Complexes as Structural/Functional Models of Tyrosinase2013

    • 著者名/発表者名
      H. Masuda
    • 学会等名
      The 2nd Japan-France Coordination Chemistry Symposium 2013
    • 発表場所
      Nara, Japan
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Electrochemical Hydrogenation of Dinitrogen to Ammonia Using Titanocene Dichloride in an Ionic Liquid and its evaluation of ionic liquid by SEIRAS2013

    • 著者名/発表者名
      H. Masuda
    • 学会等名
      4th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • 発表場所
      Jeju, Korea
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 金属錯体の配位環境制御による機能発現2013

    • 著者名/発表者名
      増田秀樹
    • 学会等名
      錯体化学会第63討論会
    • 発表場所
      那覇、沖縄県
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 招待講演
  • [図書] 無機化学 -マンガ+要点整理+演習問題でわかる-2014

    • 著者名/発表者名
      齋藤勝弘,増田秀樹
    • 総ページ数
      207
    • 出版者
      オーム社
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [図書] 錯体化学会選書10 金属錯体の量子・計算化学2014

    • 著者名/発表者名
      山口兆,榊茂好,増田秀樹
    • 総ページ数
      529
    • 出版者
      三共出版
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [図書] 化学版 これって英語で言えますか2013

    • 著者名/発表者名
      斉藤勝弘、増田秀樹
    • 総ページ数
      185
    • 出版者
      講談社サイエンティフィック
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [備考] 増田研究室

    • URL

      http://www.ach.nitech.ac.jp/~inorg/masuda/Japanese/

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [備考] 名古屋工業大学 研究者情報

    • URL

      http://researcher.nitech.ac.jp

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [産業財産権] ナノ分散液の製造方法およびナノ分散液2015

    • 発明者名
      増田秀樹,猪股智彦,中根大輔,矢野卓真,中田朋子,市川雄貴
    • 権利者名
      増田秀樹,猪股智彦,中根大輔,矢野卓真,中田朋子,市川雄貴
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2015-047566
    • 出願年月日
      2015-03-01
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [産業財産権] 混合原子価2核銅錯体およびそれを用いてメタンをメタノールに変換する製造方法2014

    • 発明者名
      増田秀樹、小澤智宏,猪股智彦,落合達矢
    • 権利者名
      増田秀樹、小澤智宏,猪股智彦,落合達矢
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2014-157249
    • 出願年月日
      2014-08-01
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書

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公開日: 2013-05-15   更新日: 2019-07-29  

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