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鉱物組成クラスターの気相反応による表面反応機構の探究

公募研究

研究領域宇宙における分子進化:星間雲から原始惑星系へ
研究課題/領域番号 26108510
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関九州大学

研究代表者

荒川 雅  九州大学, 理学(系)研究科(研究院), 助教 (10610264)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2016-03-31
研究課題ステータス 完了 (2015年度)
配分額 *注記
4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円)
2015年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
2014年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
キーワードイオンー分子反応 / 珪酸塩鉱物 / マグネシウム / 一酸化炭素 / 水 / シリコン酸化物 / 分子進化 / 反応サイト / 金属クラスター / イオンー分子反応 / 鉱物科学 / 気相反応 / シリコン / アルミニウム
研究実績の概要

宇宙空間での鉱物表面反応と分子進化過程の解明を目的に、鉱物表面のモデルとなる鉱物組成クラスターと気体分子との反応を観測した。
まず、昨年度に引き続き、ケイ酸塩鉱物の基本構造を形成するシリコン酸化物を取り上げ、酸化ケイ素クラスター負イオン(SinOm-)とCOとの反応実験を行った。昨年度の研究で、n : m = 1 : 2に対して酸素過剰なm >= 2n+1の組成のクラスターに於いてCO吸着反応速度が大きいことを明らかにした。今年度は、さらに理論計算を用いて反応サイトの探究を進めた。その結果、1つもしくは2つのO原子を共有して隣り合うSiO4四面体上のdangling O原子ペアの存在が、CO吸着に重要な役割を果たすことが明らかとなった。COからdangling O原子に負電荷が供与されることで、結合が形成される。一方で、m =< 2nのクラスターでは3配位のSiが反応サイトとなるが、反応サイトの選択性は局在する半占軌道(SOMO)の位置に支配されることが分かった。
また、SinOm-とH2Oとの反応の観測を行い、H2OはHとOHに解離して吸着することが分かった。さらに、MglSiOm-とCOおよびH2Oとの反応の観測を行った。H2Oとの反応では、O2の生成が示唆された。
以上のように、一連の研究により、分子雲と原始惑星系円盤での鉱物表面への分子吸着と触媒反応のメカニズムの解明に向け、非常に重要な成果が得られた。

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2015 実績報告書
  • 2014 実績報告書
  • 研究成果

    (30件)

すべて 2016 2015 2014

すべて 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 1件、 査読あり 5件、 謝辞記載あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (25件) (うち国際学会 7件、 招待講演 5件)

  • [雑誌論文] Reaction sites of CO on size-selected silicon oxide cluster anions: A model study of chemistry in the interstellar environment2016

    • 著者名/発表者名
      M. Arakawa, R. Yamane, and A. Terasaki
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry A

      巻: 120 号: 1 ページ: 139-144

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.5b08900

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] X-ray absorption spectroscopy of Ce2O3+ and Ce2O5+ near Ce M-edge2016

    • 著者名/発表者名
      T. Hayakawa, K. Egashira, M. Arakawa, T. Ito, S. Sarugaku, K. Ando, and A. Terasaki
    • 雑誌名

      Journal of Physics B

      巻: 49 号: 7 ページ: 075101-075101

    • DOI

      10.1088/0953-4075/49/7/075101

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 鉱物組成クラスターイオンの生成と反応:星間空間での化学反応のモデルとして2016

    • 著者名/発表者名
      荒川雅
    • 雑誌名

      ナノ学会会報

      巻: 14 ページ: 83-89

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Reaction of aluminum cluster cations with a mixture of O2 and H2O gases: Formation of hydrated-alumina clusters2015

    • 著者名/発表者名
      M. Arakawa, K. Kohara, and A. Terasaki
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 印刷中 号: 20 ページ: 10981-10986

    • DOI

      10.1021/jp511293g

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書 2014 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Properties of ferroelectric ice2015

    • 著者名/発表者名
      H. Fukazawa, M. Arakawa, H. Yamauchi, Y. Sekine, R. Kobayashi, Y. Uwatoko, S. Chi, and J. A. Fernandez-Baca
    • 雑誌名

      JPS Conf. Proc.

      巻: 8 ページ: 033010-033010

    • DOI

      10.7566/jpscp.8.033010

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] 遷移金属原子を添加した銀クラスターイオンと 酸素分子との反応: 幾何構造と電子構造の効果2016

    • 著者名/発表者名
      猿楽峻, 村上遼平, 松本淳平, 河野知生, 荒川雅, 寺嵜亨
    • 学会等名
      日本化学会 第96春季年会
    • 発表場所
      京都府京田辺市
    • 年月日
      2016-03-24
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] 銀クラスター正イオン(8ー35 量体)の光吸収分光:振動子強度の評価2016

    • 著者名/発表者名
      清村侑矢, 飛田健一朗, 伊藤智憲, 荒川雅, 寺嵜亨
    • 学会等名
      日本化学会 第96春季年会
    • 発表場所
      京都府京田辺市
    • 年月日
      2016-03-24
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] Reaction site of a CO molecule on silicon-oxide cluster anions2016

    • 著者名/発表者名
      M. Arakawa, R. Yamane, and A. Terasaki
    • 学会等名
      Symposium on Size Selected Clusters
    • 発表場所
      Davos, Switzerland
    • 年月日
      2016-02-28
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Optical adsorption of size-selected freesilver cluster ionsin the size range up to 352016

    • 著者名/発表者名
      A. Terasaki, K. Tobita, Y. Kiyomura, T. Ito, and M. Arakawa
    • 学会等名
      Symposium on Size Selected Clusters
    • 発表場所
      Davos, Switzerland
    • 年月日
      2016-02-28
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] X線吸収分光による酸化セリウムクラスター中の酸素原子の電子状態観測2016

    • 著者名/発表者名
      早川鉄一郎, 荒川雅, 猿楽峻, 安東航太, 飛田健一朗, 清村侑矢, 中川原豪, 寺嵜亨
    • 学会等名
      第29回日本放射光学会年会
    • 発表場所
      千葉県柏市
    • 年月日
      2016-01-09
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] Reaction of size-selected silicon-oxide cluster anions with CO and H2O as a model for chemistry on mineral surfaces2015

    • 著者名/発表者名
      M. Arakawa, R. Yamane, and A. Terasaki
    • 学会等名
      Frontiers of Metal Clusters and Nanostructures: From Fundamental Properties to Functionalities, PACHIFICHEM 2015
    • 発表場所
      Honolulu, HI, USA
    • 年月日
      2015-12-15
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Trapping a liquid micro-droplet in a vacuum toward wet chemistry of gas-phase clusters2015

    • 著者名/発表者名
      K. Ando, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 学会等名
      Frontiers of Metal Clusters and Nanostructures: From Fundamental Properties to Functionalities, PACHIFICHEM 2015
    • 発表場所
      Honolulu, HI, USA
    • 年月日
      2015-12-15
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Chemical reactivity of silver-cobalt binary cluster ions: Effects of geometric and electronic structures2015

    • 著者名/発表者名
      S. Sarugaku, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 学会等名
      Frontiers of Metal Clusters and Nanostructures: From Fundamental Properties to Functionalities, PACHIFICHEM 2015
    • 発表場所
      Honolulu, HI, USA
    • 年月日
      2015-12-15
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Photodissociation spectroscopy of silver cluster cations up to 35 atoms: Size and temperature dependence of spectral profiles2015

    • 著者名/発表者名
      K. Tobita, Y. Kiyomura, T, Ito, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 学会等名
      Frontiers of Metal Clusters and Nanostructures: From Fundamental Properties to Functionalities, PACHIFICHEM 2015
    • 発表場所
      Honolulu, HI, USA
    • 年月日
      2015-12-15
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 鉱物組成クラスターの生成と反応:鉱物表面反応の機構解明を目指して2015

    • 著者名/発表者名
      荒川雅
    • 学会等名
      ナノ学会 ナノ構造・物性-ナノ機能・応用部会合同シンポジウム
    • 発表場所
      福岡県福岡市
    • 年月日
      2015-11-26
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 酸化シリコンクラスター負イオンとCOとの反応サイト:鉱物表面反応の機構解明を目指して2015

    • 著者名/発表者名
      荒川雅, 山根崚, 寺嵜亨
    • 学会等名
      第9回分子科学討論会
    • 発表場所
      東京都目黒区
    • 年月日
      2015-09-16
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] 真空中で発生・捕捉した液滴の蒸発速度・凍結時間の測定2015

    • 著者名/発表者名
      安東航太, 荒川雅, 寺嵜亨
    • 学会等名
      第9回分子科学討論会
    • 発表場所
      東京都目黒区
    • 年月日
      2015-09-16
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] 銀クラスター正イオン(8-35 量体)光吸収スペクトル測定:スペクトル形状のサイズ・温度依存性2015

    • 著者名/発表者名
      清村侑矢, 飛田健一朗, 伊藤智憲, 荒川雅, 寺嵜亨
    • 学会等名
      第9回分子科学討論会
    • 発表場所
      東京都目黒区
    • 年月日
      2015-09-16
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] Reaction sites of a CO molecule on silicon-oxide cluster anions as a model of mineral surfaces2015

    • 著者名/発表者名
      M. Arakawa, R. Yamane, and A. Terasaki
    • 学会等名
      Workshop on Nanoscale Atomic and Molecular Systems
    • 発表場所
      Fukuoka, Japan
    • 年月日
      2015-08-20
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] イオントラップに蓄積した酸化セリウムクラスター(Ce3O4-7+) のX線吸収分光2015

    • 著者名/発表者名
      早川鉄一郎, 荒川雅, 猿楽峻, 安東航太, 飛田健一朗, 寺嵜亨
    • 学会等名
      第15回分子分光研究会
    • 発表場所
      福岡県福岡市
    • 年月日
      2015-05-22
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] 酸化シリコンクラスター負イオンへのCO吸着サイト: 原始惑星系での鉱物表面反応の機構解明を目指して2015

    • 著者名/発表者名
      荒川雅, 山根崚, 寺嵜亨
    • 学会等名
      ナノ学会第13回大会
    • 発表場所
      宮城県仙台市
    • 年月日
      2015-05-10
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] 銀クラスターの光解離分光:サイズ増加に伴う2光子過程の発現とスペクトルの形状変化2015

    • 著者名/発表者名
      飛田健一朗,伊藤智憲,清村侑矢,荒川雅,寺嵜亨
    • 学会等名
      ナノ学会第13回大会
    • 発表場所
      宮城県仙台市
    • 年月日
      2015-05-10
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] 金-コバルト合金クラスターと酸素分子との反応におけるサイズ依存性2015

    • 著者名/発表者名
      猿楽峻, 荒川雅, 寺嵜亨
    • 学会等名
      日本化学会 第95春季年会
    • 発表場所
      千葉県船橋市
    • 年月日
      2015-03-26 – 2015-03-29
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Formation of hydrated-alumina clusters toward elucidation of generation process of organic molecules on mineral surfaces2014

    • 著者名/発表者名
      Masashi Arakawa, Kei Kohara, and Akira Terasaki
    • 学会等名
      Workshop on Interstellar Matter
    • 発表場所
      Sapporo, Japan
    • 年月日
      2014-10-16 – 2014-10-18
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 酸素・水共存環境でのアルミニウムクラスターの反応:ボーキサイト組成クラスターの生成2014

    • 著者名/発表者名
      荒川雅, 小原佳, 寺嵜亨
    • 学会等名
      第8回分子科学討論会
    • 発表場所
      広島県東広島市
    • 年月日
      2014-09-21 – 2014-09-24
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Space-focusing of spatially spread ions in time-of-flight mass spectrometer2014

    • 著者名/発表者名
      Shun Sarugaku, Masashi Arakawa, and Akira Terasaki
    • 学会等名
      17th International Symposium on Small Particles and Inorganic Cluster
    • 発表場所
      Fukuoka, Japan
    • 年月日
      2014-09-07 – 2014-09-12
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Generation of a liquid droplet in a vacuum2014

    • 著者名/発表者名
      Kota Ando, Masashi Arakawa, and Akira Terasaki
    • 学会等名
      17th International Symposium on Small Particles and Inorganic Cluster, Fukuoka
    • 発表場所
      Fukuoka, Japan
    • 年月日
      2014-09-07 – 2014-09-12
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 水和アルミナクラスターの生成過程:鉱物表面での有機物生成反応の解明を目指して2014

    • 著者名/発表者名
      荒川雅
    • 学会等名
      九重分光関連夏季セミナー
    • 発表場所
      大分県玖珠郡九重町
    • 年月日
      2014-07-25 – 2014-07-26
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] アルミニウムクラスター正イオンの解離、酸化、水酸化および水和過程:水・酸素混合気体との反応2014

    • 著者名/発表者名
      荒川雅, 小原佳, 寺嵜亨
    • 学会等名
      ナノ学会第12回大会
    • 発表場所
      京都府宇治市
    • 年月日
      2014-05-22 – 2014-05-24
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Dissociation, oxidation, hydroxylation, and hydration of aluminum cluster cations upon reaction with H2O and O22014

    • 著者名/発表者名
      Masashi Arakawa, Kei Kohara, and Akira Terasaki
    • 学会等名
      Gas Phase Model Systems for Catalysis (GPMC 2014)
    • 発表場所
      Ulm, Germany
    • 年月日
      2014-04-07 – 2014-04-09
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 招待講演

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公開日: 2014-04-04   更新日: 2018-03-28  

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