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化学反応データ計測とベイズ推定によるデータ駆動反応化学の確立

公募研究

研究領域スパースモデリングの深化と高次元データ駆動科学の創成
研究課題/領域番号 26120509
研究種目

新学術領域研究(研究領域提案型)

配分区分補助金
審査区分 複合領域
研究機関東京大学

研究代表者

佐々木 岳彦  東京大学, 新領域創成科学研究科, 准教授 (90242099)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2016-03-31
研究課題ステータス 完了 (2015年度)
配分額 *注記
6,630千円 (直接経費: 5,100千円、間接経費: 1,530千円)
2015年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
2014年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
キーワード反応速度論 / メタン部分酸化 / ドライリフォーミング / XAFS / DFT / 反応速度計測 / Ru触媒 / Pt触媒
研究実績の概要

固体触媒の反応速度論的データを計測するための生成物時間分析法TAPによるデータ計測と、反応が進行している状態について、生成物の分析とQXAFS測定を同時に行うための生成物同時計測XAFSシステムの開発を行った。メタン部分酸化反応にはメタンと酸素が直接反応して一酸化炭素と水素が生成する経路とメタンと酸素が反応して二酸化炭素と水が生成しその二酸化炭素とメタンが改質反応(ドライリフォーミング反応)を起こす間接的な反応経路が考えられている。そこで本研究は、高いメタン部分酸化反応活性を示すRu系触媒を用いてその反応機構についてTAP装置によって検討した。Ru/Al2O3上でのメタン部分酸化反応をTAP装置のパルス実験でメタンの転換率と生成物の選択率及びH2/CO比を得た。反応温度の上昇に従って、メタンの転換率、一酸化炭素及び水素の選択率も上昇し二酸化炭素の選択率は低下する事が確認出来た。また、生成物のピークに特徴的な構造が示されることと、ドライリフォーミングに対応する過程も含まれることが測定から明らかとなった。
生成物同時計測XAFSシステムの開発、立ち上げ及び実際の触媒反応を高エネルギー加速器研究機構物質構造科学研究所放射光施設で行った。パルス状の反応ガスを触媒層に送りミリ秒の時間分解能で生成ガスを検出する生成物時間分析法を基盤とし、反応のキネティクス計測と同時にXAFS測定を行うことによって、反応活性と直接対応する構造情報が得られる。
密度汎関数法によるモデリングでアンモニア存在下でPtクラスターのベンゼンと酸素からフェノール生成の触媒作用について活性構造と遷移状態を明らかにした。また、Pdを含有する固定化イオン液体触媒の構造と還元触媒作用についても検討を行った。これらの実験データとキネティクスモデリングおよびDFTモデリングとの比較検討が今後期待される。

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2015 実績報告書
  • 2014 実績報告書
  • 研究成果

    (5件)

すべて 2016 2015 2014 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 1件、 査読あり 2件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (2件)

  • [国際共同研究] Institute of Chemical Technology(インド)

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [雑誌論文] Immobilized Iron Metal-Containing Ionic Liquid-Catalyzed Chemoselective Transfer Hydrogenation of Nitroarenes into Anilines2016

    • 著者名/発表者名
      Nilesh M. Patil, Takehiko Sasaki, and Bhalchandra M. Bhanage
    • 雑誌名

      ACS Sustainable Chem. Eng.

      巻: 4 号: 2 ページ: 429-436

    • DOI

      10.1021/acssuschemeng.5b01453

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Active Pt Cluster Structure and Reaction Pathway for Selective Phenol Synthesis from Benzene and O2 Regulated with NH3 on Pt cluster/β-Zeolite Catalyst Studied by DFT Calculations2015

    • 著者名/発表者名
      T. Sasaki, M. Tada, L. Wang, S. Malwadkar, Y. Iwasawa
    • 雑誌名

      Chemistry-An Asian Journal

      巻: 10 号: 10 ページ: 2283-2291

    • DOI

      10.1002/asia.201500323

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書 2014 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Immobilized Palladium ion containing ionic liquids on SBA-152016

    • 著者名/発表者名
      KUSUMAWATI, Etty Nurlia; BHANAGE, Bhalchandra Mahadeo; SASAKI, Takehiko
    • 学会等名
      日本化学会第96春季年会
    • 発表場所
      同志社大学(京田辺校地)(京田辺市)
    • 年月日
      2016-03-24
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] 生成物時間分析によるRu系触媒のメタン部分酸化反応機構の研究2014

    • 著者名/発表者名
      板子健太郎・佐々木岳彦
    • 学会等名
      触媒討論会
    • 発表場所
      広島大学
    • 年月日
      2014-09-25 – 2014-09-27
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書

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公開日: 2014-04-04   更新日: 2018-03-28  

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