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本研究課題では、精密に設計した触媒活性点を創出することで不活性な炭素-水素結合の活性化を伴う官能基化反応における立体制御の実現を目指した。多面的なアプローチで領域目標に沿う触媒開発を進め、途中、多少の触媒設計変更を施しながら検証を進めた。最終年度には、領域内の共同研究を通じ、アキラルなロジウム(III)触媒に対してキラルカルボン酸を組み合わせる触媒系の適用範囲をさらに拡張することに成功した。具体的には、アキラルなロジウム(III)触媒に対して、ビナフチル骨格を有するキラルカルボ酸を組み合わせることで、メチレン炭素中の不活性な炭素-水素結合の活性化段階での立体制御への適用に成功した。また、複核シッフ塩基触媒に炭素-水素結合の活性化を担う金属触媒を組み込む検討では、銅-パラジウム触媒の創出に成功し、C-Hアミノ化反応への適用に成功した。新たキラル複核触媒の創出については、前例のないキラル外輪型ルテニウム触媒の開発に取り組み、極めて高い触媒活性を有する触媒系の創出に成功した。キラル外輪型ルテニウム触媒についてはX線結晶構造解析、領域共有のEPRを利用した解析、CV測定などの解析を共同研究を通じて実施することで徹底的に行った。結果、既存のキラル外輪型ロジウム触媒とは大きく異なる特徴を有することを明らかとした。ルテニウム触媒については、共同研究成果としての論文を投稿し、現在、審査コメントを踏まえた修正を実施している。
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