| 研究領域 | 高難度物質変換反応の開発を指向した精密制御反応場の創出 |
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| 研究課題/領域番号 |
15H05804
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| 研究種目 |
新学術領域研究(研究領域提案型)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 審査区分 |
理工系
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
林 高史 大阪大学, 工学研究科, 教授 (20222226)
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| 研究期間 (年度) |
2015-06-29 – 2020-03-31
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| キーワード | 反応場 / 人工金属酵素 / 生体触媒 / ヘム / 補因子 / 高難度変換反応 |
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| 研究成果の概要 |
天然には多くの金属酵素が存在し、難易度の高い酸化還元反応や加水分解に関わり、生体内での生合成や代謝分解を支援している。活性中心の金属錯体は、タンパク質キャビティーに結合し、キャビティーを構成しているアミノ酸残基が配位圏として作用して、反応の活性や選択性を制御している。この金属酵素の構造に学び、人工金属補因子とタンパク質反応場の相互作用を介した新しい生体触媒の設計と創製を実施した。具体的にはC-H結合の活性化やC-C結合形成、水素発生などの反応に焦点をあて、非天然の金属補因子とアポヘムタンパク質の複合体を触媒とする高難度物質変換を実現した。
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| 自由記述の分野 |
生物無機化学
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
酵素は温和な条件下で難しい反応を加速する優れた触媒であるが、反応の種類や基質の選択性で多くの制限がある。研究代表者は、この課題を克服するために、合成金属錯体をタンパク質の空洞に挿入し、新しい生体金属触媒を開発した。本研究では、高難度の反応をつかさどる生体触媒の構築とともに、その反応の中間体の検出を行い、学術的には生物無機化学の分野の中で近年注目されている人工金属酵素の創成に大きく貢献した。また、人工金属補因子を結合するタンパク質マトリクスの構造を遺伝子工学的にチューニングすることにより、反応の加速だけでなく、選択性を制御することを実践し、物質変換を担う生体触媒への提案を行った。
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