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2019 年度 実績報告書

光合成における光収穫アンテナの構造と励起エネルギー伝達・移動機構の解明

計画研究

研究領域光合成分子機構の学理解明と時空間制御による革新的光ー物質変換系の創製
研究課題/領域番号 17H06436
研究機関立命館大学

研究代表者

民秋 均  立命館大学, 生命科学部, 教授 (00192641)

研究期間 (年度) 2017-06-30 – 2022-03-31
キーワード生物物理 / 超分子化学 / ナノ材料 / 光物性 / バイオナノテクノロジー
研究実績の概要

1)緑色細菌由来のクロロゾームの超分子構造・機能解明:嫌気性緑色光合成細菌の膜外ペリフェラルアンテナ部であるクロロゾームは、構成クロロフィル分子の自己会合によって超分子構造体を形成しているが、結晶構造解析が出来ないために、現在でもその超分子構造は未解明なところが多い。そこで、分子生物学的手法による変異体の作成と構成クロロフィルの(半)合成モデル分子を利用した人工系を構築し、そこから得られる分光学的情報から超分子構造の解明を行った。また、クロロゾーム内の色素集積体は、徐々に生合成されたクロロフィル分子が集まっていくことによって形成されているが、今回、光照射によって集積性のクロロフィル分子を徐々に供給するシステムを世界に先駆け開発し(ケージドクロロフィル)、直接的にチューブ状構造の色素集積体を形成することに成功した。光照射することでクロロフィル分子が徐々に集積し、チューブ状の色素集積体を形成する過程は、まさにクロロゾーム内で色素集積体が成長していく過程をモデル化したものであり、クロロゾームの成長を模倣した初めての例であった。
2)光合成細菌の反応中心の単離・精製:いくつかのPS2型反応中心を有する紅色光合成細菌の野生型や変異体を培養し、その反応中心を単離・精製し、その物性を検討した。
3)人工光合成(アンテナ)系の創製:自己集積能を有するクロロフィル誘導体を新たに合成し、そのクロロゾーム型自己会合体を調製することで、光吸収・励起エネルギー伝達型巨大集積体を作り出すことができた。そのような系にエネルギー受容・変換系を連結することで、その励起エネルギーを電気エネルギーに変換したり、水素を発生させたりすることで、外部に収穫光エネルギーを取り出すことが可能な人工光合成(アンテナ)モデルも創製できた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初予定していた「緑色細菌由来のクロロゾームの超分子構造・機能解明」ならびに「人工光合成アンテナ系の創製」に関する研究は、予定通り進行し、学会発表や論文公表が行えた。

今後の研究の推進方策

これまでの研究をさらに進めつつ、人工光合成アンテナ系に多様な電子移動系を連結することで、「人工光合成系の創製」も行っていく予定である。

  • 研究成果

    (37件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (26件) (うち国際共著 5件、 査読あり 26件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 3件、 招待講演 3件) 備考 (1件) 学会・シンポジウム開催 (1件)

  • [国際共同研究] 吉林大学(中国)

    • 国名
      中国
    • 外国機関名
      吉林大学
  • [国際共同研究] ウルツブルグ大学(ドイツ)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      ウルツブルグ大学
  • [国際共同研究] トロント大学(カナダ)

    • 国名
      カナダ
    • 外国機関名
      トロント大学
  • [雑誌論文] Synthesis of zinc bacteriochlorophyll-d analogs bearing an alkoxyimino group at the 131-position and their self-aggregation in an aqueous micelle solution2020

    • 著者名/発表者名
      Katayama Airi、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Tetrahedron Letters

      巻: 61 ページ: 151386~151386

    • DOI

      10.1016/j.tetlet.2019.151386

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthetic substituted boronates of dihydroxy-bacteriochlorin absorbing and emitting far-red to near-infrared light as bacteriopheophytin-a analogs2020

    • 著者名/発表者名
      Funakoshi Daichi、Nomura Yosaku、Shoji Sunao、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Dyes and Pigments

      巻: 175 ページ: 108155~108155

    • DOI

      10.1016/j.dyepig.2019.108155

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Evaluation of covalently linked (bacterio)chlorin-fullerenes as components for organic solar cells2020

    • 著者名/発表者名
      Sasaki Shin-ichi、Duan Shengnan、Hu WeiDong、Wang Xiao-Feng、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Journal of Porphyrins and Phthalocyanines

      巻: 24 ページ: 200~210

    • DOI

      10.1142/S1088424619501153

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Synthesis of chlorophyll-a homologs by C132-substitutions and their physico- and biochemical properties2020

    • 著者名/発表者名
      Ogasawara Shin、Egami Yuki、Hirose Mitsuaki、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Bioorganic Chemistry

      巻: 94 ページ: 103383~103383

    • DOI

      10.1016/j.bioorg.2019.103383

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of Sedimentary Porphyrin-like Chlorophyll-a Derivatives Lacking the 3-Substituent2020

    • 著者名/発表者名
      Doi Marie、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 49 ページ: 287~289

    • DOI

      10.1246/cl.190911

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of tin(IV) complexes of chlorophyll-a derivatives with two halides as axial ligands and their optical properties in solution2020

    • 著者名/発表者名
      Kawamoto Yuki、Kinoshita Yusuke、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Tetrahedron

      巻: 76 ページ: 130948~130948

    • DOI

      10.1016/j.tet.2020.130948

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Intramolecular interaction of synthetic chlorophyll heterodyads with different π-skeletons2020

    • 著者名/発表者名
      Tamiaki Hitoshi、Fukai Kazuhiro、Nakamura Soichi
    • 雑誌名

      Photochemical & Photobiological Sciences

      巻: 19 ページ: 332~340

    • DOI

      10.1039/C9PP00373H

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photoactivated Supramolecular Assembly Using “Caged Chlorophylls” for the Generation of Nanotubular Self-Aggregates Having Controllable Lengths2020

    • 著者名/発表者名
      Matsubara Shogo、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      ACS Applied Nano Materials

      巻: 3 ページ: 1841~1847

    • DOI

      10.1021/acsanm.9b02510

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of Cationic Pyridinium-Chlorin Conjugates with Various Counter Anions and Effects of the Anions on Their Photophysical Properties2020

    • 著者名/発表者名
      Takahashi Tatsuya、Ogasawara Shin、Shinozaki Yoshinao、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 93 ページ: 467~476

    • DOI

      10.1246/bcsj.20190367

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Covalent heterodyads of synthetic chlorophyll derivatives linked with linear rigid substituents at the 20-positions constructing photoexcited energy transfer systems2020

    • 著者名/発表者名
      Shoji Sunao、Nomura Yosaku、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Tetrahedron

      巻: 76 ページ: 131130~131130

    • DOI

      10.1016/j.tet.2020.131130

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Syntheses of Chalcone‐Type Chlorophyll Derivatives Possessing a Bacteriochlorin, Chlorin or Porphyrin π‐System and Their Optical Properties2019

    • 著者名/発表者名
      Ohashi Kota、Kinoshita Yusuke、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Photochemistry and Photobiology

      巻: 95 ページ: 755~761

    • DOI

      10.1111/php.13044

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Unusual features in the photosynthetic machinery of Halorhodospira halochloris DSM 1059 revealed by complete genome sequencing2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Tsukatani, Y. Hirose, J. Harada, C. Yonekawa, H. Tamiaki
    • 雑誌名

      Photosynth. Res

      巻: 140 ページ: 311~319

    • DOI

      10.1007/s11120-019-00613-0

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Taming chlorophylls by early eukaryotes underpinned algal interactions and the diversification of the eukaryotes on the oxygenated Earth2019

    • 著者名/発表者名
      Kashiyama Yuichiro、et al.
    • 雑誌名

      The ISME Journal

      巻: 13 ページ: 1899~1910

    • DOI

      10.1038/s41396-019-0377-0

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Stereoselective self-aggregation of synthetic zinc 31-epimeric bacteriochlorophyll-d analogs possessing a methylene group at the 132-position as models of green photosynthetic bacterial chlorosomes2019

    • 著者名/発表者名
      Fujiwara Yoshiki、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Photochemical & Photobiological Sciences

      巻: 18 ページ: 1218~1227

    • DOI

      10.1039/C8PP00535D

    • 査読あり
  • [雑誌論文] C31-Selective substitution of cationic N-heteroaromatic groups into a 3-vinylated chlorophyll-a derivative2019

    • 著者名/発表者名
      Takahashi Tatsuya、Ogasawara Shin、Echizen Shihoko、Shinozaki Yoshinao、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Organic & Biomolecular Chemistry

      巻: 17 ページ: 5490~5495

    • DOI

      10.1039/C9OB00130A

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Stereoselective C3‐substituent modification and substrate channeling by oxidoreductase BchC in bacteriochlorophyll a biosynthesis2019

    • 著者名/発表者名
      Teramura Misato、Tsukatani Yusuke、Harada Jiro、Hirose Mitsuaki、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      FEBS Letters

      巻: 593 ページ: 799~809

    • DOI

      10.1002/1873-3468.13372

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Supramolecular Complex of Chlorophyll-a Derivative with N-Protected Histidine through Two-point Binding2019

    • 著者名/発表者名
      Tamiaki Hitoshi、Kamatani Yusuke、Nakamura Soichi
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 48 ページ: 982~984

    • DOI

      10.1246/cl.190330

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ring-size controlled dimerization of synthetic zinc chlorophyll derivatives possessing a 1-azacycloalkyl group through mutual coordination of amino moiety to central zinc atom2019

    • 著者名/発表者名
      Watanabe Hiroaki、Nakamura Soichi、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Tetrahedron

      巻: 75 ページ: 3977~3981

    • DOI

      10.1016/j.tet.2019.06.014

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of a chlorophyll-a derivative fused with an additional exo-five-membered ring and its optical properties2019

    • 著者名/発表者名
      Doi Marie、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Tetrahedron Letters

      巻: 60 ページ: 150934~150934

    • DOI

      10.1016/j.tetlet.2019.07.025

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Bilayer chlorophyll derivatives as efficient hole-transporting layers for perovskite solar cells2019

    • 著者名/発表者名
      Li Na、Dall’Agnese Chunxiang、Zhao Wenjie、Duan Shengnan、Chen Gang、Sasaki Shin-ichi、Tamiaki Hitoshi、Sanehira Yoshitaka、Miyasaka Tsutomu、Wang Xiao-Feng
    • 雑誌名

      Materials Chemistry Frontiers

      巻: 3 ページ: 2357~2362

    • DOI

      10.1039/C9QM00377K

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Organic Solar Cells Based on the Aggregate of Synthetic Chlorophyll Derivative with over 5% Efficiency2019

    • 著者名/発表者名
      Duan Shengnan、Zhou Qiang、Dall'Agnese Chunxiang、Chen Gang、Wang Xiao-Feng、Tamiaki Hitoshi、Sakai Kotowa、Ikeuchi Toshitaka、Sasaki Shin-ichi
    • 雑誌名

      Solar RRL

      巻: 3 ページ: 1900203~1900203

    • DOI

      10.1002/solr.201900203

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Synthesis of Cationic Pyridinium-(Bacterio)Chlorophyll Conjugates Bearing a Bacteriochlorin, Chlorin, or Porphyrin π-Skeleton and their Photophysical and Electrochemical Properties2019

    • 著者名/発表者名
      Takahashi Tatsuya、Ogasawara Shin、Shinozaki Yoshinao、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      European Journal of Organic Chemistry

      巻: 2019 ページ: 6333~6340

    • DOI

      10.1002/ejoc.201901172

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Visible-light driven hydrogen production using chlorophyll derivatives conjugated with a viologen moiety in the presence of platinum nanoparticles2019

    • 著者名/発表者名
      Ikeyama Shusaku、Hizume Shota、Takahashi Tatsuya、Ogasawara Shin、Amao Yutaka、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Photochemical & Photobiological Sciences

      巻: 18 ページ: 2673~2681

    • DOI

      10.1039/C9PP00176J

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Bioinspired supramolecular nanosheets of zinc chlorophyll assemblies2019

    • 著者名/発表者名
      Shoji Sunao、Ogawa Tetsuya、Matsubara Shogo、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 9 ページ: 14006~14006

    • DOI

      10.1038/s41598-019-50026-1

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Charge transfer dynamics in chlorophyll-based biosolar cells2019

    • 著者名/発表者名
      Zhao Wenjie、Wang Li、Pan Lingyun、Duan Shengnan、Tamai Naoto、Sasaki Shin-ichi、Tamiaki Hitoshi、Sanehira Yoshitaka、Wei Yingjin、Chen Gang、Wang Xiao-Feng
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 21 ページ: 22563~22568

    • DOI

      10.1039/C9CP03387D

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Palladium-Catalyzed Acylation of Terminal Alkynes toward 3-Ynone-Linked Chlorophyll-a Derivatives and Their Optical Properties2019

    • 著者名/発表者名
      Nakano Takeo、Tamiaki Hitoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Organic Chemistry

      巻: 84 ページ: 16116~16123

    • DOI

      10.1021/acs.joc.9b02607

    • 査読あり
  • [学会発表] Synthesis of chlorophyll analogs and their chemical and physical properties2019

    • 著者名/発表者名
      H. Tamiaki, Y. Egami, K. Nakano, T. Miyanishi, M. Hirose, S. Ogasawara
    • 学会等名
      ICOPP2019
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Synthesis of Chlorophyll Derivatives Fused with an Additional exo-Ring at the 3,5-Positions via Acidic Cyclization2019

    • 著者名/発表者名
      M. Doi, H. Tamiaki
    • 学会等名
      SNCPP19
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 緑色光合成細菌の光捕集アンテナ系を模倣したクロロフィル集積体のナノ構造2019

    • 著者名/発表者名
      庄司 淳、民秋 均
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会第75回学術講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] “ケージドクロロフィル”を用いた色素集積型光捕集アンテナのモデル化2019

    • 著者名/発表者名
      松原翔吾、民秋 均
    • 学会等名
      2019年光化学討論会
  • [学会発表] 生体外での亜鉛フェオフォルバイドa類の脱メトキシカルボニル化酵素反応2019

    • 著者名/発表者名
      廣瀬光了、寺村美里、原田二朗、民秋 均
    • 学会等名
      第61回天然物有機化合物討論会
  • [学会発表] Stepwise growth model of light-harvesting antenna "chlorosome" by photoinduced self-assembly2019

    • 著者名/発表者名
      S. Matsubara, H. Tamiaki
    • 学会等名
      第3回太陽燃料・人工光合成国際会議2019(ISF-3 / ICARP2019)
    • 国際学会
  • [備考] 立命館大学生命科学部応用化学科生物有機化学研究室

    • URL

      http://www.ritsumei.ac.jp/se/rc/staff/tamiaki/lab.html

  • [学会・シンポジウム開催] SNCPP192019

URL: 

公開日: 2021-01-27  

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