| 研究領域 | 光合成分子機構の学理解明と時空間制御による革新的光ー物質変換系の創製 |
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| 研究課題/領域番号 |
17H06437
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| 研究機関 | 関西学院大学 |
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研究代表者 |
橋本 秀樹 関西学院大学, 理工学部, 教授 (50222211)
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| 研究分担者 |
石崎 章仁 分子科学研究所, 理論・計算分子科学研究領域, 教授 (60636207)
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| 研究期間 (年度) |
2017-06-30 – 2022-03-31
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| キーワード | 光合成 / 集光性色素タンパク質複合体 / 超高速レーザー分光計測 / コヒーレント分光 / エネルギー・フロー |
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| 研究実績の概要 |
本研究では，太陽光と同様の光子統計性を有する新規なインコヒーレント光源の開発を行い，量子生物学の絶好の研究対象として注目されている光合成光捕集アンテナおよび反応中心電子伝達系に対して同光源を用いたコヒーレント分光計測を適用する。このことにより，光合成集光メカニズムにおいて見出されてきた「電子系，振電系および振動系コヒーレンスが，実際の太陽光を用いた光合成反応および人工光合成における物質変換プロセスにおいて，どのような重要な意義を果たすのか？」という問いに対する解を求めることを目的としている。そのために，サブ20フェムト秒レーザーパルスを用いたコヒーレント分光計測を確立した後，インコヒーレント光源を用いて同様の計測・理論解析を行うことで学理の探求を目指す。本年度は，以下の項目について取り組んだ。
1. サブ20フェムト秒非同軸光パラメトリック増幅器（NOPA）の構築と４光波混合測定系の開発： 100フェムト秒再生増幅レーザーシステムのリペアを行い，サブ20フェムト秒NOPAを光励起するために十分なパワーと安定性を得るように回復した。サブ20フェムト秒NOPAを構築し，縮退４光波混合測定が行える測定系を整備した。
2. 光合成光捕集アンテナ色素タンパク質複合体の調製： 光合成光捕集アンテナ系色素タンパク質複合体の単離・精製，および構造を改変したカロテノイドを再構築した人工の光捕集アンテナ系の構築を行った。
3. 光化学系II (PSII) 反応中心における初期電荷分離の理論解析： 量子化学計算により得た分子内振動のHuang-Rhys因子を用いて量子ダイナミクス計算を行い，PSII電荷分離反応においては分子内振動モードの寄与よりはタンパク質が誘起する揺らぎが支配的であることを示した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究を遂行するための基盤となる再生増幅レーザーシステムのフルリペアが完了し，サブ20フェムト秒NOPAと４光波混合測定系の構築ができた。試料調製に関しても，天然由来の光合成色素タンパク質複合体の調製に加え，色素構造を改変した人工の光合成色素タンパク質複合体の調製が可能となった。
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| 今後の研究の推進方策 |
開発したサブ20フェムト秒NOPAの性能を最適化し，縮退４光波混合（DFWM）測定が定常的に行えるように装置性能を改良する。この測定系に100フェムト秒ポンプ光を導入することにより，Pump-DFWM測定が行えるように測定系を改良する。この測定が可能となれば，２次元コヒーレント分光計測への応用展開が容易となる。新規インコヒーレント光源を開発するための前段階として，光子相関測定系を構築し，太陽光と同様な光子統計性を有する光源開発に活用する。また，多体系の量子ダイナミクス理論とタンパク質の分子シミュレーションを併用し，光化学系Ⅱ反応中心におけるエネルギー移動・初期電荷分離の動態，とくに電子状態の揺らぎと分子内振動の役割を明らかにする。さらに，古典的な輻射場の扱いで現れるパラメータ（周波数・時間）を補完するような，量子光に特異なパラメータを活用した新規非線形分光手法を提案することで，これまでの分光データからは抽出できない情報を取り出す可能性を議論する。
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