| 研究領域 | 光合成分子機構の学理解明と時空間制御による革新的光ー物質変換系の創製 |
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| 研究課題/領域番号 |
17H06437
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| 研究機関 | 関西学院大学 |
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研究代表者 |
橋本 秀樹 関西学院大学, 理工学部, 教授 (50222211)
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| 研究分担者 |
石崎 章仁 分子科学研究所, 理論・計算分子科学研究領域, 教授 (60636207)
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| 研究期間 (年度) |
2017-06-30 – 2022-03-31
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| キーワード | 光合成 / 集光性色素タンパク質複合体 / 超高速レーザー分光計測 / コヒーレント分光 / エネルギー・フロー |
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| 研究実績の概要 |
本研究は，光合成集光メカニズムにおいて見出されてきた「電子系，振電系および振動系コヒーレンスが，実際の太陽光を用いた光合成反応および人工光合成における物質変換プロセスにおいて，どのような重要な意義を果たすのか？」という問いに対する解を求めることを目的としている。本年度は，以下の項目について取り組んだ。
1. カロテノイド欠損光合成細菌の光合成膜に共役鎖長の異なる種々のカロテノイドおよびB800バクテリオクロロフィルを導入することに成功した。この再構成光合成膜から，アンテナ色素タンパク質複合体と反応中心複合体を単離・生成し，フェムト秒時間分解分光計測を行うことにより，励起エネルギー移動ダイナミクスを解析した。
2. 紅色光合成細菌 Rsp.rubrum から単離・生成したLH1複合体のフェムト秒～サブミリ秒時間分解分光計測を行い，LH1複合体の持つ巧妙なエネルギー散逸機構を明らかにした。B880との一重項分裂による，超高速なカロテノイドの三重項励起状態の生成を見出した。
3. 本新学術領域研究で開発した，フェムト秒～サブミリ秒の時間範囲で測定可能な時間分解拡散反射分光計測装置を用いて，半導体光触媒のオペランド解析を達成した。水分解光触媒反応の実時間計測を行った。
4. 複雑分子系の動的過程を時間分解計測することを念頭に，量子もつれ光子対の非古典相関を利用する量子分光計測の理論研究に取り組んだ。(1)もつれ光子対の発生方法としてポンプ光にCWレーザーを用いたパラメトリック下方変換を，2)光学系としてHong-Ou-Mandel干渉計を用いて、時間分解スペクトルの定式化を行なった。もつれ光子対の非古典的相関を用いることによって，複数のレーザーパルスを用いる時間分解分光測定と等価な、あるいは，より選択制の高い測定が原理的には可能であることを見出した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究を遂行するための基盤となるフェムト秒レーザーシステムのフルリペア，および新規フェムト秒再生増幅レーザー装置（7 W クラス）の導入と立ち上げが完了した。サブ20フェムト秒NOPAと４光波混合測定系の構築ができた。また，NOPAの性能を最適化することにより，最短 11 fs のパルス幅を実現できた。試料調製に関しても，天然由来の光合成色素タンパク質複合体の調製に加え，種々のカロテノイド及びB800バクテリオクロロフィルを同時に再構築した人工の光合成色素タンパク質複合体の調製が可能となった。また，C班との共同研究を進めるために粉体光触媒試料に対して適用可能な，時間分解拡散分光計測装置の開発を行い，種々の半導体光触媒に対してその有用性を実証した。
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| 今後の研究の推進方策 |
新規に導入された，平均出力 7 W を有する最新の再生増幅レーザー装置と光パラメトリック増幅装置を用いて研究を一挙に加速する。極超短パルスレーザーの波形を正しく評価するために，導入済みの高速スキャンFROG装置を活用する。この装置を用いて，リアルタイムでサブ20フェムト秒パルスの波形計測を行いながら，サブ20フェムト秒NOPAの性能を最適化する。この出力を用いて，縮退４光波混合（DFWM）測定が定常的に行えるように装置性能を改良する。この測定系にもう一台のNOPAからのサブ20フェムト秒ポンプ光を導入することにより，Pump-DFWM測定が行えるように測定系を改良する。これにより，励起状態におけるコヒーレント振動に関する情報を蓄積する。また，理論サイドからは，物質系と光子系のいずれをも量子力学的に取り扱う量子分光計測手法を発展させ，色素タンパク質複合体の分光スペクトルを計算することにより，時間分解能・周波数分解能の同時向上など光合成研究における有用性・優位性を明確にしていく。
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