• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 課題ページに戻る

2019 年度 実績報告書

光化学的刺激/電気化学的刺激による金属錯体触媒のオンデマンド活性化

計画研究

研究領域分子合成オンデマンドを実現するハイブリッド触媒系の創製
研究課題/領域番号 17H06444
研究機関大阪大学

研究代表者

正岡 重行  大阪大学, 工学研究科, 教授 (20404048)

研究期間 (年度) 2017-06-30 – 2022-03-31
キーワード錯体化学 / 小分子変換 / 光化学 / 電気化学
研究実績の概要

単純・安定かつ入手容易な分子を原料に、医農薬品や化学エネルギー源(エネルギーキャリア)等の高付加価値分子を効率的に合成する手法の開発は、現在の高度文明化社会の維持ならびに将来的な発展に当たって極めて重要である。申請者は以前に、金属錯体を用いた安定小分子の変換反応の開発に従事してきた。その中で、光或いは電気化学的な刺激により生じた高活性な金属錯体種(触媒活性種)が触媒反応の進行に大きな役割を果たすことを見出した。本研究では、これらの知見を礎に、金属錯体触媒に光或いは電気化学刺激を与えることで金属イオン上にラジカル/オキソ/ヒドリドなどを有する触媒活性種を狙い通りに作り出す手法の開拓、ならびに得られた触媒活性種を活用したハイブリッド触媒系の構築を行うこととした。本年度は、昨年度に引き続き、水や二酸化炭素などの安定小分子を、光或いは電気化学的刺激によって発生させた触媒活性種を用いて活性化し、エネルギーキャリアとなり得る化合物を合成する手法の開発に取り組んだ。また、同手法を用いて発生させた触媒活性種を用いた単純有機分子の変換反応の創出についても検討した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度の研究目標は、水や二酸化炭素などの安定小分子を、光或いは電気化学的刺激によって発生させた触媒活性種を用いて活性化し、エネルギーキャリアとなり得る化合物を合成する手法の開発ならびに、同手法を用いて発生させた触媒活性種を用いた単純有機分子の変換反応の創出であった。これまでに、光/電気化学刺激を用いた複数の新規物質変換反応の開発に成功しており、今後反応条件の最適化等を実施することで、更なる発展が見込まれる。以上の理由から進捗状況はおおむね順調であると判断した。

今後の研究の推進方策

上述の通り、今年度の研究により光ならびに電気化学的刺激を用いた小分子の変換反応ならびに新規有機物質変換反応の開発に成功した。但し、現状では反応収率が十分ではない側面もあり、今後更なる条件の最適化を通じより社会的・学術的インパクトの高い反応開発につなげる必要があると考えられる。したがって、今後は反応時の基質・触媒濃度、添加剤、印加電圧、照射波長などの各種パラメータを系統的かつ網羅的に変化させ、より良好な反応条件を探索していく必要があると考えらえる。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (2件) (うち招待講演 2件) 図書 (3件)

  • [雑誌論文] Electrochemical Polymerization Provides a Function‐Integrated System for Water Oxidation2021

    • 著者名/発表者名
      Iwami Hikaru、Okamura Masaya、Kondo Mio、Masaoka Shigeyuki
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 60 ページ: 5965~5969

    • DOI

      10.1002/anie.202015174

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Modulation of Self‐Assembly Enhances the Catalytic Activity of Iron Porphyrin for CO 2 Reduction2021

    • 著者名/発表者名
      Tasaki Masahiro、Okabe Yuki、Iwami Hikaru、Akatsuka Chiharu、Kosugi Kento、Negita Kohei、Kusaka Sinpei、Matsuda Ryotaro、Kondo Mio、Masaoka Shigeyuki
    • 雑誌名

      Small

      巻: in press ページ: in press

    • DOI

      10.1002/smll.202006150

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Pentanuclear Scaffold: A Molecular Platform for Small-Molecule Conversions2020

    • 著者名/発表者名
      Kondo Mio、Masaoka Shigeyuki
    • 雑誌名

      Accounts of Chemical Research

      巻: 53 ページ: 2140~2151

    • DOI

      10.1021/acs.accounts.0c00186

    • 査読あり
  • [学会発表] 小分子の多電子酸化/還元反応のための多核金属錯体触媒2020

    • 著者名/発表者名
      正岡 重行
    • 学会等名
      新学術領域「ハイブリッド触媒」第4回公開シンポジウム
    • 招待講演
  • [学会発表] 金属錯体の電子移動制御に立脚した触媒開発2020

    • 著者名/発表者名
      正岡 重行
    • 学会等名
      福岡大学セミナー
    • 招待講演
  • [図書] 生命金属ダイナミクス  ~生体内における金属の挙動と制御~2021

    • 著者名/発表者名
      近藤 美欧, 正岡 重行
    • 総ページ数
      564
    • 出版者
      エヌ・ティー・エス
    • ISBN
      978-4-86043-706-0
  • [図書] 高機能性金属錯体が拓く触媒科学2020

    • 著者名/発表者名
      近藤 美欧, 正岡 重行
    • 総ページ数
      224
    • 出版者
      化学同人
    • ISBN
      978-4-7598-1397-5
  • [図書] 光エネルギー変換における分子触媒の新展開2020

    • 著者名/発表者名
      近藤 美欧, 正岡 重行
    • 総ページ数
      224
    • 出版者
      化学同人
    • ISBN
      978-4-7598-1398-2

URL: 

公開日: 2021-12-27  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi