海洋表層における生物起源微量気体の生成・分解過程とその気候変化への応答

2010 年度 研究成果報告書

• 研究領域: 海洋表層・大気下層間の物質循環リンケージ
• 研究課題/領域番号: 18067001
• 研究種目: 特定領域研究
• 配分区分: 補助金
• 審査区分: 理工系
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 角皆 潤 北海道大学, 大学院・理学研究院, 准教授 (50313367)
• 研究分担者: 中川 書子 北海道大学, 大学院・理学研究院, 助教 (70360899) ; 谷本 浩志 独立行政法人国立環境研究所, 大気圏環境研究領域・大気化学研究室, 室長 (30342736) ; 猪俣 敏 独立行政法人国立環境研究所, 大気圏環境研究領域・大気化学研究室, 主任研究員 (80270586)
• 研究期間 (年度): 2006 – 2010
• キーワード: 大気化学 / 海洋化学 / 生物地球化学 / 気候変動 / 微量気体 / PTR-MS / 同位体

研究概要

本研究では海水中の複数の揮発性有機化合物(VOC)を連続的に測定するために平衡器インレット-陽子移動反応質量分析計(EI-PTR-MS)を開発した。対象とした6種のVOC(硫化ジメチル(DMS)、イソプレン、プロピレン、アセトン、アセトアルデヒド、メタノール)について、室内実験で平衡到達度や応答時間の評価を行った。海水試料とキャリアガスの間の平衡はVOCの溶解度に依存し、プロピレンとイソプレンは平衡に達しなかったが、他のVOCは平衡器内で十分に平衡に達していた。我々は、西部北太平洋における研究航海においてEI-PTR-MSを初めて運用し、サンプリング手法による汚染の影響が無い事を確認した。EI-PTR-MSで得られたDMSとイソプレンの結果をGC法で得られた結果と比較し、概して良く一致することが分かった。EI-PTR-MSは小さい時空間スケールにおける海水中のVOCの変動を捉えることができており、複数のVOC種を同時かつ連続的に測定する能力を有していることが実証された。

研究成果

• [雑誌論文] Determination of total N_2 fixation rates in the ocean taking into account both the particulate and filtrate fractions. (2010)
  • 著者名/発表者名: Konno, U., U.Tsunogai, D.D.Komatsu, S.Daita, F.Nakagawa, A.Tsuda, T.Matsui, Y.-J.Eum, K.Suzuki
  • 雑誌名: Biogeosciences 7 ページ: 2369-2377
  • 査読あり
• [雑誌論文] Origin and fate of deep-sea seeping methane bubbles at Kuroshima knoll, Ryukyu forearc region, Japan. (2010)
  • 著者名/発表者名: Tsunogai, U., A.Kosaka, N.Nakayama, D.D.Komatsu, U.Konno, S.Kameyama, F.Nakagawa, H.Sumino, K.Nagao, K.Fujikura, H.Machiyama
  • 雑誌名: Geochemical Journal 44 ページ: 461-476
  • 査読あり
• [雑誌論文] High-resolution measurement of multiple volatile organic compounds dissolved in seawater using equilibrator inlet-proton transfer reaction-mass spectrometry (EI-PTR-MS). (2010)
  • 著者名/発表者名: Kameyama, S., H.Tanimoto, S.Inomata, U.Tsunogai, A.Ooki, S.Takeda, H.Obata, A.Tsuda, M.Uematsu
  • 雑誌名: Marine Chemistry 122 ページ: 59-73
  • 査読あり
• [雑誌論文] A quantitative examination of the detection sensitivities of proton-transfer reaction mass spectrometry for gaseous 2-propanol and acetic acid. (2010)
  • 著者名/発表者名: Inomata, S., H.Tanimoto
  • 雑誌名: Bull.Chem.Soc.Japan 83(8) ページ: 900-904
  • 査読あり
• [雑誌論文] Significance of N_2 fixation in dissolved fractions of organic nitrogen. (2010)
  • 著者名/発表者名: Konno, U., U.Tsunogai, D.D.Komatsu, S.Daita, F.Nakagawa, A.Tsuda, T.Matsui, Y.-J.Eum, K.Suzuki
  • 雑誌名: Biogeosciences 7 ページ: 2369-2377
  • 査読あり
• [雑誌論文] Tracing the fate of atmospheric nitrate deposited onto a forest ecosystem in eastern Asia using Δ^<17>O. (2010)
  • 著者名/発表者名: Tsunogai, U., D.D.Komatsu, S.Daita, G.A.Kazemi, F.Nakagawa, I.Noguchi, J.Zhang
  • 雑誌名: Atmospheric Chemistry and Physics 10 ページ: 1809-1820
  • 査読あり
• [雑誌論文] Simultaneous determination of δ^<15>N and δ^<18>O of N_2O and δ^<13>C of CH_4 in nanomolar quantities from a single water sample. (2010)
  • 著者名/発表者名: Hirota, A., U.Tsunogai, D.D.Komatsu, F.Nakagawa
  • 雑誌名: Rapid Communications in Mass Spectrometry 24 ページ: 1085-1092
  • 査読あり
• [雑誌論文] Equilibrator inlet-proton transfer reaction-mass spectrometry (EI-PTR-MS) for sensitive, high-resolution measurement of dimethyl sulfide dissolved in seawater. (2009)
  • 著者名/発表者名: Kameyama, S., H.Tanimoto, S.Inomata, U.Tsunogai, A.Ooki, Y.Yokouchi, S.Takeda, H.Obata, M.Uematsu
  • 雑誌名: Analytical Chemistry 81 ページ: 9021-9026
  • 査読あり
• [雑誌論文] Enrichment of nitrous oxide in a water column in the Bering and Chukchi Sea area. (2009)
  • 著者名/発表者名: Hirota, A., A.Ijiri, D.D.Komatsu, S.B.Ohkubo, F.Nakagawa, U.Tsunogai
  • 雑誌名: Marine Chemistry 116 ページ: 47-53
  • 査読あり
• [雑誌論文] Enrichment of alkanes within a phytoplankton bloom during an in situ iron enrichment experiment in the western subarctic Pacific. (2009)
  • 著者名/発表者名: Kameyama, S., U.Tsunogai, F.Nakagawa, M.Sasakawa, D.D.Komatsu, A.Ijiri, J.Yamaguchi, T.Horiguchi, H.Kawamura, A., Yamaguchi, A.Tsuda
  • 雑誌名: Marine Chemistry 115 ページ: 92-101
  • 査読あり
• [雑誌論文] Determination of formaldehyde mixing ratios in air with PTR-MS : Laboratory experiments and field measurements. (2008)
  • 著者名/発表者名: Inomata, S., H.Tanimoto, S.Kameyama, U.Tsunogai, H.Irie, Y.Kanaya, Z.Wang
  • 雑誌名: Atmospheric Chemistry and Physics 8 ページ: 273-284
  • 査読あり
• [雑誌論文] Carbon isotopic characterization for the origin of excess methane in subsurface seawater. (2008)
  • 著者名/発表者名: Sasakawa, M., U.Tsunogai, S.Kameyama, F.Nakagawa, Y.Nojiri, A.Tsuda
  • 雑誌名: Journal of Geophysical Research 113 ページ: doi:10.1029/2007JC004217.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Determination of the ^<15>N/^<14>N, ^<17>O/^<16>O, and ^<18>O/^<16>O ratios of nitrous oxide by using continuous-flow isotope ratio mass spectrometry. (2008)
  • 著者名/発表者名: Komatsu DD, Ishimura T, Nakagawa F, Tsunogai U.
  • 雑誌名: Rapid Communications in Mass Spectrometry 22 ページ: 1587-1596
  • 査読あり
• [雑誌論文] Sensitive determinations of stable nitrogen isotopic composition of organic nitrogen through chemical conversion to N_2O. (2008)
  • 著者名/発表者名: Tsunogai, U., T.Kido, A.Hirota, S.B.Ohkubo, D.D.Komatsu, F.Nakagawa
  • 雑誌名: Rapid Communications in Mass Spectrometry 22 ページ: 345-354
  • 査読あり
• [雑誌論文] Assessment of winter fluxes of CO_2 and CH_4 in boreal forest soils of central Alaska estimated by the profile method and the chamber method : a diagnosis of methane emission and implications for the regional carbon budget. (2007)
  • 著者名/発表者名: Kim, Y.-S., N.Tanaka, F.Nakagawa, U.Tsunogai, M.Ueyama, Y.Harazono
  • 雑誌名: Tellus 59B ページ: 223-233
  • 査読あり
• [学会発表] High-resolution measurement of DMS and volatile organic compounds dissolved in seawater using equilibrator inlet- proton transfer reaction-mass spectrometry (EI-PTR-MS). (2010)
  • 著者名/発表者名: Kameyama, S., H.Tanimoto, S.Inomata, U.Tsunogai, A.Ooki, Y.Yokouchi, S.Takeda, H.Obata, A.Tsuda, M.Uematsu
  • 学会等名: American Geophysical Union 2010 Fall Meeting
  • 発表場所: San Francisco, USA.
  • 年月日: 2010-12-15
• [学会発表] Sensitive, high-resolution measurement of dimethyl sulfide dissolved in seawater using proton transfer reaction-mass spectrometry : Development, applications, and first results. (2010)
  • 著者名/発表者名: Tanimoto, H., S.Kameyama, S.Inomata, U.Tsunogai
  • 学会等名: The 5th International Symposium on biological and environmental chemistry of DMS(P) and related compounds
  • 発表場所: Goa, India.
  • 年月日: 2010-10-20
• [学会発表] Analysis of variations and hotspots of dimethyl sulfide in surface seawater of the western North Pacific Ocean : Results with equilibrator inlet-proton transfer reactionmass spectrometry (EI-PTR-MS). (2010)
  • 著者名/発表者名: Kameyama, S., H.Tanimoto, S.Inomata, U.Tsunogai, A.Ooki, Y.Yokouchi, S.Takeda, H.Obata, A.Tsuda, M.Uematsu
  • 学会等名: The 5th International Symposium on biological and environmental chemistry of DMS(P) and related compounds
  • 発表場所: Goa, India.
  • 年月日: 2010-10-20
• [学会発表] High-resolution measurement of multiple volatile organic compounds dissolved in seawater using equilibrator inlet-proton transfer reaction-mass spectrometry (EI-PTR-MS). (2010)
  • 著者名/発表者名: Tanimoto, H., S.Kameyama, S.Inomata, U.Tsunogai, A.Ooki, S.Takeda, H.Obata, A.Tsuda, M.Uematsu
  • 学会等名: 3rd Bi-Annual Symposium "Future Ocean", Chemistry at Marine Interfaces.
  • 発表場所: Kiel.
  • 年月日: 2010-09-16
• [学会発表] 大気・海洋表層の有機化合物:高時間分解能計測からプロセスを探る (2010)
  • 著者名/発表者名: 谷本浩志
  • 学会等名: 2010年度日本海洋学会春季大会シンポジウム「太平洋における物質循環のキープロセス(招待講演)
  • 発表場所: 東京海洋大学大講義室
  • 年月日: 2010-03-26
• [学会発表] 窒素栄養塩類の分子別窒素同位体組成の鉛直分布と亜熱帯海域における窒素循環 (2009)
  • 著者名/発表者名: 角皆潤, 代田里子, 今野祐多, 廣田明成, 小松大祐, 中川書子
  • 学会等名: 東京大学海洋研究所共同利用シンポジウム「微量元素・同位体を用いた海洋の生物地球化学研究の最新動向と展望」
  • 発表場所: 東京大学海洋研究所講堂
  • 年月日: 20090629-20090630
• [学会発表] 西部北太平洋亜熱帯域におけるδ^<15>N_<NO3->の鉛直分布 (2009)
  • 著者名/発表者名: 角皆潤, 小松大祐, 代田里子, 大久保智, 今野祐多, 中川書子
  • 学会等名: 日本海洋学会春季大会
  • 発表場所: 東京大学本郷キャンパス
  • 年月日: 20090405-20090409
• [学会発表] Recent PTR-MS activities at NIES : Instrumentation and field measurements. (2009)
  • 著者名/発表者名: Tanimoto, H., S.Inomata, S.Kameyama, U.Tsunogai
  • 学会等名: 4th international PTR-MS conference(招待講演)
  • 発表場所: Obergurgl.
  • 年月日: 20090216-20090221
• [学会発表] EI-PTR-MSを用いた表層海水中DMS及びVOCの高時間分解能測定 (2009)
  • 著者名/発表者名: 亀山宗彦, 谷本浩志, 猪俣敏, 角皆潤, 大木淳之, 横内陽子, 武田重信, 小畑元, 津田敦, 植松光夫
  • 学会等名: 東大海洋研共同利用研究集会「白鳳丸航海KH-08-02データシンセシス
  • 発表場所: 東京大学海洋研究所講堂
  • 年月日: 2009-12-11
• [学会発表] Tracing nitrate and nitrous oxide in surface ocean using stable isotopes (Invited Plenary Talk) (2009)
  • 著者名/発表者名: Tsunogai, U.
  • 学会等名: SOLAS Open Science Conference
  • 発表場所: Barcelona, Spain(Plenaryセッション招待講演)
  • 年月日: 2009-11-16
• [学会発表] Significance of N_2 fixation in dissolved fractions of organic nitrogen. (2009)
  • 著者名/発表者名: Konno, U., U.Tsunogai, D.D.Komatsu, S.Daita, F.Nakagawa, A.Tsuda, T.Matsui, Y.-J.Eum, K.Suzuki
  • 学会等名: SOLAS Open Science Conference
  • 発表場所: Barcelona, Spain.
  • 年月日: 2009-11-16
• [学会発表] High-resolution measurement of multiple volatile organic compounds dissolved in seawater using equilibrator inlet-proton transfer reaction-mass spectrometry (EI-PTR-MS). (2009)
  • 著者名/発表者名: Tanimoto, H., S.Kameyama, S.Inomata, U.Tsunogai, A.Ooki, S.Takeda, H.Obata, A.Tsuda, M.Uematsu
  • 学会等名: SOLAS Open Science Conference
  • 発表場所: Barcelona, Spain.
  • 年月日: 2009-11-16
• [学会発表] Equilibrator Inlet-Proton Transfer Reaction-Mass Spectrometry (EI-PTR-MS) for sensitive, high-resolution measurement of dimethyl sulfide dissolved in seawater. (2009)
  • 著者名/発表者名: Kameyama, S., H.Tanimoto, S.Inomata, U.Tsunogai, A.Ooki, Y.Yokouchi, S.Takeda, A.Ooki, Y.Yokouchi, S.Takeda, H.Obata, A.Tsuda, M.Uematsu
  • 学会等名: SOLAS Open Science Conference
  • 発表場所: Barcelona, Spain
  • 年月日: 2009-11-16
• [学会発表] EI-PTR-MSを用いた西部北太平洋亜寒帯域における溶存揮発性有機化合物(VOC)の高時間分解能測定 (2009)
  • 著者名/発表者名: 亀山宗彦
  • 学会等名: 2009年度日本海洋学会秋季大会
  • 発表場所: 京都大学吉田キャンパス
  • 年月日: 2009-09-26
• [学会発表] 「改良^<15>Nトレーサー法による西部北太平洋海域における海洋窒素固定速度定量」(2C06) (2009)
  • 著者名/発表者名: 今野祐多・小松大祐・代田里子・桑原潤・木戸唯介・中川書子・角皆潤・松井崇人・鈴木光次
  • 学会等名: 2009年度日本地球化学会第56回年会
  • 発表場所: 広島大学
  • 年月日: 2009-09-16
• [学会発表] Microscale heterogeneities in the stable carbon and oxygen isotopic compositions of the international standard calcite materials. (2008)
  • 著者名/発表者名: Ishimura, T., Tsunogai, U., Nakagawa, F.
  • 学会等名: AGU 2008 Fall Meeting
  • 発表場所: San Francisco, USA.
  • 年月日: 20081215-20081219
• [学会発表] 亜熱帯域の大気-海洋相互作用 (2008)
  • 著者名/発表者名: 角皆潤, 小松大祐, 代田里子, 今野祐多, 桑原潤, 中川書子, 亀山宗彦, 猪俣敏, 谷本浩志
  • 学会等名: 東京大学海洋研究所共同利用シンポジウム「亜熱帯海洋学の最前線
  • 発表場所: 東京大学農学部
  • 年月日: 20081211-20081212
• [学会発表] 「海洋表層における生物起源微量気体の生成・分解過程とその気候変化への応答」W-PASS (2008)
  • 著者名/発表者名: 角皆潤, 中川書子, 谷本浩志, 猪俣敏
  • 学会等名: 第3回特定領域研究「大気海洋物質循環」全体会議
  • 発表場所: 埼玉県熊谷市ヘリテイジ・リゾート
  • 年月日: 20081110-20081112
• [学会発表] 海洋における総一次生産量定量に向けた溶存酸素分子の高精度三酸素同位体組成定量法開発 (2008)
  • 著者名/発表者名: 佐久間博基, 石村豊穂, 中川書子, 角皆潤
  • 学会等名: 2008年度日本質量分析学会同位体比部会
  • 発表場所: 愛知県民の森
  • 年月日: 20081105-20081107
• [学会発表] メタンとエタンと一酸化二窒素の濃度と炭素・窒素・酸素安定同位体組成を同時に定量する (2008)
  • 著者名/発表者名: 角皆潤, 廣田明成, 小松大祐, 中川書子
  • 学会等名: 2008年度日本質量分析学会同位体比部会
  • 発表場所: 愛知県民の森
  • 年月日: 20081105-20081107
• [学会発表] 三酸素同位体指標を用いた大気中一酸化二窒素の収支について (2008)
  • 著者名/発表者名: 小松大祐, 石村豊穂, 中川書子, 角皆潤
  • 学会等名: 日本地球惑星科学連合2008年大会
  • 発表場所: 幕張メッセ国際会議場
  • 年月日: 20080525-20080530
• [学会発表] PTR-MS-based method for measuring dissolved nonmethane hydrocarbons (or volatile organic compounds) in seawater : Instrumentation and preliminary results. (2008)
  • 著者名/発表者名: Kameyama, S., Tanimoto, H., Inomata, S., Tsunogai, U.
  • 学会等名: 2008 Ocean Sciences Meeting
  • 発表場所: Orlando, USA.
  • 年月日: 20080302-20080307
• [学会発表] Source of D-enriched hydrogen molecule in urban areas ; photochemical decomoposition of anthropogenic NMHCs? (2007)
  • 著者名/発表者名: Konno, U., Komatsu, D.D., Tsunogai, U., Nakagawa, F.
  • 学会等名: AGU 2007 Fall Meeting
  • 発表場所: San Francisco
  • 年月日: 20071210-20071214
• [学会発表] Enrichment of nitrous oxide in water column of Bering sea and Chukchi sea. (2007)
  • 著者名/発表者名: Hirota, A., A.Ijiri, D.D.Komatsu, S.B.Ohkubo, F.Nakagawa, U.Tsunogai
  • 学会等名: OS43B-1241, AGU 2007 Fall Meeting
  • 発表場所: San Francisco
  • 年月日: 20071210-20071214
• [学会発表] Determination of formaldehyde mixing ratios in polluted air with PTR-MS : Laboratory experiments and field measurements. (2007)
  • 著者名/発表者名: Inomata, S., H.Tanimoto, S.Kameyama, U.Tsunogai, H.Irie, Y.Kanaya, Z.Wang
  • 学会等名: AGU 2007 Fall Meeting
  • 発表場所: San Francisco
  • 年月日: 20071210-20071214
• [学会発表] Determination on the Triple Oxygen isotopic Compositions of Nitrate in Ocean. (2007)
  • 著者名/発表者名: Tsunogai, U., D.D.Komatsu, S.B.Ohkubo, T.Ishimura, S.Daita, F.Nakagawa
  • 学会等名: 21st Century COE International Symposium on The Origin and Evolution of Natural Diversity
  • 発表場所: Hokkaido University.
  • 年月日: 20071001-20071005
• [学会発表] Determination of triple oxygen isotopic compositions of nitrate by using continuous-flow isotope ratio MS. (2007)
  • 著者名/発表者名: Komatsu, D.D., S.B.Ohkubo, T.Ishimura, F.Nakagawa, U.Tsunogai
  • 学会等名: 21st Century COE International Symposium on The Origin and Evolution of Natural Diversity (poster)
  • 発表場所: Hokkaido University.
  • 年月日: 20071001-20071005
• [学会発表] High precision dissolved trace gas monitoring in ocean using membrane inlet mass spectrometry (2007)
  • 著者名/発表者名: Ohya, T., Konno, U., Hirota, A., Komatsu, D.D., Ishimura, T., Nakagawa, F., Tsunogai, U.
  • 学会等名: International Symposium on The Origin and Evolution of Natural Diversity (poster), Sapporo, Japan
  • 発表場所: Hokkaido University.
  • 年月日: 20071001-20071005
• [学会発表] Accurate determination of formaldehyde mixing ratios in polluted air with PTR-MS : Laboratory characterization and field measurements. (2007)
  • 著者名/発表者名: Kameyama, S., Inomata, S., Tanimoto, Tsunogai, U., Irie, H., Kanaya, Y.
  • 学会等名: 12th Asian Chemical Congress
  • 発表場所: Kuala Lumpur.
  • 年月日: 20070823-20070825
• [図書] 生物学大辞典(「物質循環」「炭素循環」「窒素循環」「再生産」「燐の循環」執筆) (2010)
  • 著者名/発表者名: 石川統・黒岩常祥・塩見正衞・松本忠夫・守隆夫・八杉貞雄・山本正幸編
  • 総ページ数: 1634
  • 出版者: 東京化学同人
• [図書] 実験化学講座(第5版) 第20-2巻環境化学(「第3.1.16章同位体比測定(p.256-265)」執筆) (2007)
  • 著者名/発表者名: 日本化学会編
  • 総ページ数: 519
  • 出版者: 丸善
• [図書] 地球化学講座第7巻環境の地球化学(「第6章メタンハイドレートと地球環境(p.161-182)」執筆) (2007)
  • 著者名/発表者名: 蒲生俊敬編
  • 出版者: 倍風館