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2018 年度 実績報告書

水素の先端計測による水素機能の高精度解析

計画研究

研究領域ハイドロジェノミクス:高次水素機能による革新的材料・デバイス・反応プロセスの創成
研究課題/領域番号 18H05518
研究機関東京大学

研究代表者

福谷 克之  東京大学, 生産技術研究所, 教授 (10228900)

研究分担者 町田 晃彦  国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 関西光科学研究所 放射光科学研究センター, 上席研究員(定常) (70354983)
大友 季哉  大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 教授 (90270397)
研究期間 (年度) 2018-06-29 – 2023-03-31
キーワード水素 / 量子ビーム計測 / 金属水素化物 / 金属酸化物
研究実績の概要

本計画研究では,水素化物を精密計測するための核反応法(NRA),中性子回折(ND),X線回折(XRD)の高度化を図るとともに,水素化過程や機能発現その場解析可能なオペランド計測技術を導入することで,新学術領域の他の計画研究と連携し,新規水素化物や水素化過程の解析を行う.さらにシミュレーション技術と連携して水素データ同化技術を確立することで,ハイドロジェノミクスの基盤を築き,高次水素機能を誘起する学理構築を目指している.
本年度は,計測法の高度化として以下の課題に取り組んだ.NRAとしてアンチコインシデンスによる背景信号の低減および信号処理エレクトロニクスの増強により,測定時間の短縮と測定感度の向上を達成した.ガスハンドリングシステムと試料の冷却機構の導入,伝導測定が可能な試料ステージの開発を行い,種々の温度でのガス曝露と水素イオン打ち込み,さらに試料伝導度とNRAの同時測定可能にした.NDとして,全散乱装置においてラジアルコリメータを導入することで,試料以外からの散乱信号を抑制し,中性子散乱測定におけるS/N比の100倍向上に成功した.XRDとして, 大面積デジタルX線検出器と解析プログラムを導入しX線全散乱から導出した原子二体分布関数解析の高度化を進め,さらに検出器の水冷ユニットを導入することでダークノイズの時間変化を抑えることに成功し,長時間の測定による高精度な測定が可能となった.
これらの測定法を活用し,次の研究を推進した.NRAにより,種々の水素化物薄膜の水素量の定量に成功し,デバイス特性との相関観測に成功した.NDにより,VTiCr水素貯蔵合金における水素吸蔵放出サイクル依存して1水素化物における水素原子の振動状態が変化することを明らかにし,劣化機構の検討を行った.XRDにより,アルミニウムベースの新規水素化物の放射光X線回折測定を実施しその構造解析に取り組んだ.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

核反応法の高度化して取り組んだアンチコインシデンスによる背景信号の低減および信号処理エレクトロニクスの増強は,いずれも設計通りの性能を実現し問題なく完了した.これにより,予測した測定時間の短縮と測定感度の向上を達成した.核反応のその場測定を実現するためのガスハンドリングシステムと試料の冷却機構についても順調に開発を進め,Pd薄膜について種々の温度でのガス曝露と水素イオン打ち込み,さらに試料伝導度とNRAの同時測定を実現した.これにより,それまで不明であった水素イオン打ち込みによる水素吸蔵量の定量に成功し,伝導度変化との相関を明らかにした.中性子散乱では,試料合成やデバイス動作下でのその場観測を行うことを目指してJ-Parc中性子全散乱装置においてラジアルコリメータを新たに設計・製作した.その場観測においては,試料以外からの散乱信号を抑制する必要があり,ラジアルコリメータにより実現し,中性子散乱測定におけるS/N比の100倍向上に成功した.VTiCr水素貯蔵合金における水素吸蔵放出過程の解析では,中性子全散乱実験データを用いた構造解析と中性子非弾性散乱による水素振動エネルギーの観測を行い,サイクル数に依存して複数の相が出現することを見出し,これが吸蔵量減少の要因の一つとなっていることを見出した.X線回折では,水素化に伴う微少な骨格構造の変化を観測することが肝要であり,そのために大面積デジタルX線検出器と解析プログラムの導入,検出器冷却系の構築により,広範囲のデータ取得と測定系の長時間安定化をはかった.これにより,X線全散乱測定結果から高精度の原子二体分布関数解析を可能にした.これにより,広汎な水素化物の高精度解析を進める基盤が整った.

今後の研究の推進方策

NRAについて,水素位置決定のためにチャネリングを併用したシステムを構築する.ビームの並行度を制御するビームコリメータと試料の角度を精密に制御する試料回転機構の導入することで,イオンビームのチャネリングプロファイルの観測を行う.核反応との同時計測システムを構築し,チャネリングーNRAの計測を実現する.これを利用してPdおよびTiO2における水素の定量と格子間位置解析を行い,電子状態の測定と合わせて水素の構造と電子物性との相関解明に取り組む.また,温度依存性の測定から水素の拡散過程の観測を試みる.NDについて,前年度に導入したラジアルコリメータの性能評価として、標準試料測定データの絶対値補正およびシミュレーションデータとの比較を行い,Rietveld法による結晶構造解析によりオペランド環境でのデータ信頼性評価を行う.また,軽水素位置の決定精度向上のため偏極中性子を用いた回折測定を行うためのセットアップの設計と製作を行う.水素貯蔵合金V10Ti55Cr45における水素吸蔵放出サイクルにおける劣化メカニズムの解明を行う.XRDとして,コヒーレントX線回折イメージング法の開発を行う.ビームラインと検出系の整備を行い,さらに温度・ガス圧力など測定環境可変機構を導入する.測定試料を特定するために,デジタルマイクロスコープの導入を行い,結晶粒子の水素化に伴う構造変化の非破壊3次元可視化を試みる.前年度に開発したX線全散乱測定とコヒーレントX線回折イメージング法では,観測する実空間領域が異なるため,高精度な局所構造解析を行うための測定手法の高度化を実施する.
これらの実験結果をもとに,シミュレーションにおけるデータ同化技術の開発を行う.ほかの計画研究グループとも連携し,水素化物薄膜や錯体水素化物の解析への応用を試みる.

  • 研究成果

    (35件)

すべて 2019 2018

すべて 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 8件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (26件) (うち国際学会 7件、 招待講演 7件)

  • [雑誌論文] Hydrogen‐Release Reaction of a Complex Transition Metal Hydride with Covalently Bound Hydrogen and Hydride Ions2019

    • 著者名/発表者名
      T. Sato, L.L. Daemen, Y. Cheng, A.J. Ramirez-Cuesta, K. Ikeda, T. Aoki, T. Otomo, S. Orimo
    • 雑誌名

      ChemPhysChem

      巻: 20 ページ: 1392-1397

    • DOI

      10.1002/cphc.201801082

    • 査読あり
  • [雑誌論文] A hysteresis loop in electrical resistance of NbHx observed above the β?λ transition temperature2019

    • 著者名/発表者名
      Sasahara Yuki、Shimizu Ryota、Oguchi Hiroyuki、Nishio Kazunori、Ogura Shohei、Morioka Hitoshi、Orimo Shin-ichi、Fukutani Katsuyuki、Hitosugi Taro
    • 雑誌名

      AIP Advances

      巻: 9 ページ: 015027~015027

    • DOI

      10.1063/1.5066367

    • 査読あり
  • [雑誌論文] New assay method based on Raman spectroscopy for enzymes reacting with gaseous substrates2019

    • 著者名/発表者名
      Kawahara-Nakagawa Yuka、Nishikawa Koji、Nakashima Satoru、Inoue Shota、Ohta Takehiro、Ogura Takashi、Shigeta Yasuteru、Fukutani Katsuyuki、Yagi Tatsuhiko、Higuchi Yoshiki
    • 雑誌名

      Protein Science

      巻: 28 ページ: 663~670

    • DOI

      10.1002/pro.3569

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electronic and spin structure of O- and H-adsorbed Fe3O4(111) surfaces2019

    • 著者名/発表者名
      Asakawa Kanta、Miura Yoshio、Nagatsuka Naoki、Takeyasu Kotaro、Matsumoto Masuaki、Fukutani Katsuyuki
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 99 ページ: 085442

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.99.085442

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrogen-Accelerated Phase Transition and Diffusion in TiO2 Thin Films2018

    • 著者名/発表者名
      Mao Wei、Wilde Markus、Ogura Shohei、Chen Jikun、Fukutani Katsuyuki、Matsuzaki Hiroyuki、Terai Takayuki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 122 ページ: 23026~23033

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.8b06893

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Acceleration of hydrogen absorption by palladium through surface alloying with gold2018

    • 著者名/発表者名
      Namba Kazuhiro、Ogura Shohei、Ohno Satoshi、Di Wen、Kato Koichi、Wilde Markus、Pletikosi? Ivo、Pervan Petar、Milun Milorad、Fukutani Katsuyuki
    • 雑誌名

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      巻: 115 ページ: 7896~7900

    • DOI

      10.1073/pnas.1800412115

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Activation mechanism of TiO x passivating layer on crystalline Si2018

    • 著者名/発表者名
      Mochizuki Takeya、Gotoh Kazuhiro、Ohta Akio、Ogura Shohei、Kurokawa Yasuyoshi、Miyazaki Seiichi、Fukutani Katsuyuki、Usami Noritaka
    • 雑誌名

      Applied Physics Express

      巻: 11 ページ: 102301~102301

    • DOI

      10.7567/APEX.11.102301

    • 査読あり
  • [雑誌論文] H?D Exchange Mechanism of Butene on a D-Absorbed Pd?Au Alloy Surface2018

    • 著者名/発表者名
      Ogura Shohei、Ohno Satoshi、Mukai Kozo、Yoshinobu Jun、Fukutani Katsuyuki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 123 ページ: 7854~7860

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.8b06964

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 水素貯蔵合金の水素ガス圧力下における水素化反応過程その場X線回折測定用の新規試料容器の検討2018

    • 著者名/発表者名
      Machida Akihiko、Watanuki Tetsu、Sakaki Kouji、Kim Hyunjeong、Asano Kohta、Nakamura Yumiko
    • 雑誌名

      SPring-8/SACLA 利用研究成果集

      巻: 6 ページ: 185~189

    • DOI

      10.18957/rr.6.2.185

  • [学会発表] 酸化物表面の散乱による分子の量子状態選択2019

    • 著者名/発表者名
      武安光太郎,清水康司,小倉正平,W.A.Dino,福谷克之
    • 学会等名
      日本物理学会第74回年次大会
  • [学会発表] 二酸化チタン表面での水素の吸着・拡散とポーラロン形成2019

    • 著者名/発表者名
      長塚直樹,加藤弘一,ビルデマーカス,小倉正平,福谷克之
    • 学会等名
      日本物理学会第74回年次大会
  • [学会発表] 水素イオン照射を用いた薄膜PdHxの50 K異常発現2019

    • 著者名/発表者名
      小澤孝拓,笹原悠輝,清水亮太,小倉正平,一杉太郎,福谷克之
    • 学会等名
      日本物理学会第74回年次大会
  • [学会発表] スピン偏極水素原子ビームの開発: 飛行時間計測法の開発とビーム速度分布の測定2019

    • 著者名/発表者名
      長屋勇輝,小倉正平,福谷克之
    • 学会等名
      日本表面真空学会学術講演会
  • [学会発表] 準安定Pd水素化物における低温での水素拡散の同位体効果2019

    • 著者名/発表者名
      小澤孝拓,笹原悠輝,清水亮太,小倉正平,一杉太郎,福谷克之
    • 学会等名
      日本表面真空学会学術講演会
  • [学会発表] Adsorption and absorption of hydrogen in TiO22018

    • 著者名/発表者名
      K. Fukutani
    • 学会等名
      The 9th Vacuum and Surface Science Conference of Asia and Australia
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Rotational dynamics of quantum rotor in the adsorption and photoexcitation within the highly anisotropic potential of Pd(210)2018

    • 著者名/発表者名
      K. Fukutani
    • 学会等名
      International symposium on spectroscopy and dynamics at surface and interface
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] One-photon and two-photon photoemission studies on hydrogenated TiO2 surfaces2018

    • 著者名/発表者名
      K. Fukutani
    • 学会等名
      15th European Vacuum Congress
    • 国際学会
  • [学会発表] 固体表面におけるプロトンと電子のふるまい2018

    • 著者名/発表者名
      福谷克之
    • 学会等名
      磁性研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] 水素の表面科学ー核反応法と光電子分光で見るプロトンと電子のダイナミクス2018

    • 著者名/発表者名
      福谷克之
    • 学会等名
      日本表面真空学会九州支部総会
    • 招待講演
  • [学会発表] Observation of the quantum tunnelling of hydrogen in Pd ultrathin film2018

    • 著者名/発表者名
      T.Ozawa,R.Shimizu,T.Hitosugi,S.Ogura,K.Fukutani
    • 学会等名
      ECOSS 34
    • 国際学会
  • [学会発表] Charactarization of hydrogens around a-Si:H/c-Si interface by resonance nuclear reaction analysis2018

    • 著者名/発表者名
      K.Gotoh,S.Ogura,S.Kato,Y.Kurokawa,K.Fukutani,N.Usami
    • 学会等名
      CSSC-10
    • 国際学会
  • [学会発表] Isotope effect of metastable-to-stable hydrogen diffusion at low temperature in Pd ultrathin film2018

    • 著者名/発表者名
      T.Ozawa,R.Shimizu,T.Hitosugi,S.Ogura,K.Fukutani
    • 学会等名
      MH2018
    • 国際学会
  • [学会発表] Controlling hydrogen absorption and release kinetics of palladium through surface structural modifications2018

    • 著者名/発表者名
      M.Wilde,S.Ohno,S.Ogura,K.Kato,K.Fukutani
    • 学会等名
      SIPS 2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] PdAu合金表面における水素の吸収・放出制御2018

    • 著者名/発表者名
      小倉正平
    • 学会等名
      NIMSナノシミュレーションワークショップ
    • 招待講演
  • [学会発表] Pdナノ薄膜中における水素の量子拡散の観測2018

    • 著者名/発表者名
      小澤孝拓,笹原悠輝,清水亮太,小倉正平,一杉太郎,福谷克之
    • 学会等名
      第1回ハイドロジェノミクス研究会
  • [学会発表] TiH<sub>2-δ</sub>エピタキシャル薄膜の伝導キャリアの水素組成依存性2018

    • 著者名/発表者名
      笹原悠輝,清水亮太,西尾和記,大口裕之,小倉正平,折茂慎一,福谷克之,一杉太郎
    • 学会等名
      第1回ハイドロジェノミクス研究会
  • [学会発表] スピン偏極水素原子ビームの開発: ビーム速度分布の測定2018

    • 著者名/発表者名
      長屋勇輝,小倉正平,福谷克之
    • 学会等名
      第1回ハイドロジェノミクス研究会
  • [学会発表] PdAu合金表面における水素吸収と同位体交換反応2018

    • 著者名/発表者名
      小倉正平
    • 学会等名
      第1回ハイドロジェノミクス研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] Pd中の水素量子拡散の観測2018

    • 著者名/発表者名
      小澤孝拓,清水亮太,小倉正平,一杉太郎,福谷克之
    • 学会等名
      日本物理学会秋季大会
  • [学会発表] TiH2-δエピタキシャル薄膜の水素欠損と余剰電子キャリアの生成2018

    • 著者名/発表者名
      笹原悠輝,清水亮太,西尾和記,大口裕之,小倉正平,折茂慎一,福谷克之,一杉太郎,福谷克之
    • 学会等名
      第14回固体イオニクスセミナー
  • [学会発表] NbHx(x>~0.8)エピタキシャル薄膜の電子輸送特性における温度ヒステリシスの発現2018

    • 著者名/発表者名
      笹原悠輝,清水亮太,西尾和記,大口裕之,小倉正平,森岡仁,折茂慎一,福谷克之,一杉太郎
    • 学会等名
      第3回「固体化学フォーラム」研究会
  • [学会発表] 反応性マグネトロンスパッタ法を用いたYH2単相エピタキシャル薄膜の配向制御2018

    • 著者名/発表者名
      小松遊矢,清水亮太,笹原悠輝,西尾和記,大口裕之,小倉正平,福谷克之,折茂慎一,一杉太郎
    • 学会等名
      日本表面科学会第3回関東支部講演大会
  • [学会発表] TiH<sub>2-δ</sub>エピタキシャル薄膜の水素組成と電子輸送特性2018

    • 著者名/発表者名
      笹原悠輝,清水亮太,西尾和記,大口裕之,小倉正平,折茂慎一,福谷克之,一杉太郎
    • 学会等名
      日本表面科学会第3回関東支部講演大会
  • [学会発表] 島状成長した金属を用いた表面敏感電気伝導測定2018

    • 著者名/発表者名
      小澤孝拓,清水亮太,一杉太郎,小倉正平,福谷克之
    • 学会等名
      日本表面科学会第3回関東支部講演大会
  • [学会発表] 二酸化チタン表面での水素の吸着・拡散とポーラロン形成2018

    • 著者名/発表者名
      長塚直樹,加藤弘一,ビルデマーカス,小倉正平,福谷克之
    • 学会等名
      第12回物性科学領域横断研究会

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公開日: 2021-01-27  

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