水素の先端計測による水素機能の高精度解析

2022 年度 実績報告書

• 研究領域: ハイドロジェノミクス：高次水素機能による革新的材料・デバイス・反応プロセスの創成
• 研究課題/領域番号: 18H05518
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 福谷 克之 東京大学, 生産技術研究所, 教授 (10228900)
• 研究分担者: 町田 晃彦 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 関西光科学研究所 放射光科学研究センター, 上席研究員 (70354983) ; 大友 季哉 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 教授 (90270397)
• 研究期間 (年度): 2018-06-29 – 2023-03-31
• キーワード: 水素 / 核反応法 / 中性子散乱 / コヒーレントX線

研究実績の概要

本計画研究では，様々な材料中の水素を精密に計測するための核反応法(NRA)，中性子回折(ND)，X線回折(XRD)の高度化を図るとともに，材料の水素化過程や機能発現その場解析可能なオペランド計測技術の開発を目指している．これらの計測法を駆使し，新学術領域の他の計画研究と連携することで，新規水素化物や水素化過程の解析を行う．さらにシミュレーション技術と連携して水素データ同化技術を確立することで，ハイドロジェノミクスの基盤を築き，高次水素機能を誘起する学理構築を目指している．
本年度は，c-NRAを用いて同位体が混合したチタン水素化物について，γ線のエネルギー分析を併用することでHとDの弁別測定を行い，両者の構造解析を行った．また，希土類ペロブスカイト型Ni酸化物についてオペランドNRAを利用して水素誘起金属絶縁体転移の臨界濃度の解析を行った．バナジウム系固溶体合金は，低バナジウム濃度の合金は耐久性が低く，可逆的な水素吸蔵・放出量が100サイクル後に約20%減少する．平均的な構造に加えて，リバースモンテカルロ法による局所構造の解析を行い，サイクル劣化のメカニズムを考察した．ブラッグコヒーレントX線回折イメージング（BCDI）法について，オペランド測定の環境整備を行い，一つのPdナノ粒子について，水素吸放出に伴う形状・歪分布の変化を観測した．一方X線全散乱測定から原子二体分布関数（PDF）を導出し、これらを元に詳細な解析を行った．
また，A01と連携してTi系金属酸化物への水素イオン照射による電子状態変調効果，高温高圧合成した新規水素化物の放射光X線回折測定，A02と連携して太陽電池ヘテロ膜解析，酸水素化物薄膜解析，を進めた．

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Polar-Nonpolar Transition-Type Negative Thermal Expansion with 11.1% Volume Shrinkage by Design (2023)
  • 著者名/発表者名: Nishikubo Takumi、Imai Takashi、Sakai Yuki、Mizumaki Masaichiro、Kawaguchi Shogo、Oshime Norihiro、Shimada Ayumu、Sugawara Kento、Ohwada Kenji、Machida Akihiko、Watanuki Tetsu、Kurushima Kosuke、Mori Shigeo、Mizokawa Takashi、Azuma Masaki
  • 雑誌名: Chemistry of Materials 巻: 35 ページ: 870～878
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.2c02304
• [雑誌論文] Hydride-ion-conducting K2NiF4-type Ba?Li oxyhydride solid electrolyte (2022)
  • 著者名/発表者名: Fumitaka Takeiri, Akihiro Watanabe, Kei Okamoto, Dominic Bresser, Sandrine Lyonnard, Bernhard Frick, Asad Ali, Yumiko Imai, Masako Nishikawa, Masao Yonemura, Takashi Saito, Kazutaka Ikeda, Toshiya Otomo, Takashi Kamiyama, Ryoji Kanno and Genki Kobayashi
  • 雑誌名: Nature Materials 巻: 21 ページ: 325-330
  • DOI: 10.1038/s41563-021-01175-0
  • 査読あり
• [雑誌論文] Rotation of complex ions with ninefold hydrogen coordination studied by quasielastic neutron scattering and first-principles molecular dynamics calculations (2022)
  • 著者名/発表者名: Ohmasa Yoshinori、Takagi Shigeyuki、Toshima Kento、Yokoyama Kaito、Endo Wataru、Orimo Shin-ichi、Saitoh Hiroyuki、Yamada Takeshi、Kawakita Yukinobu、Ikeda Kazutaka、Otomo Toshiya、Akiba Hiroshi、Yamamuro Osamu
  • 雑誌名: Physical Review Research 巻: 4 ページ: 033215-19
  • DOI: 10.1103/PhysRevResearch.4.033215
  • 査読あり
• [雑誌論文] 高強度中性子全散乱装置NOVA による水素貯蔵材料の平均・局所構造解析 (2022)
  • 著者名/発表者名: 池田一貴，本田孝志，大友季哉
  • 雑誌名: 日本結晶学会誌 巻: 64 ページ: 174-177
  • DOI: 10.5940/jcrsj.64.174
  • 査読あり
• [雑誌論文] Pressure cells for in situ neutron total scattering: time and real-space resolution during deuterium absorption (2022)
  • 著者名/発表者名: Kazutaka Ikeda, Hidetoshi Ohshita, Toshiya Otomo, Kouji Sakaki, Hyunjeong Kim, Yumiko Nakamura, Akihiko Machida and Robert B. Von Dreele
  • 雑誌名: Journal of Applied Crystallography 巻: 55 ページ: 1631-1639
  • DOI: 10.1107/S1600576722010561
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] The ferroelectric phase transition in a 500 nm sized single particle of BaTiO₃ tracked by coherent X-ray diffraction (2022)
  • 著者名/発表者名: Oshime Norihiro、Ohwada Kenji、Machida Akihiko、Fukushima Nagise、Ueno Shintaro、Fujii Ichiro、Wada Satoshi、Sugawara Kento、Shimada Ayumu、Ueno Tetsuro、Watanuki Tetsu、Ishii Kenji、Toyokawa Hidenori、Momma Koichi、Kim Sangwook、Tsukada Shinya、Kuroiwa Yoshihiro
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 61 ページ: SN1008～SN1008
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ac7d94
  • 査読あり
• [雑誌論文] Displacement of hydrogen position in di-hydride of V-Ti-Cr solid solution alloys (2022)
  • 著者名/発表者名: Sakaki Kouji、Kim Hyunjeong、Majzoub Eric H.、Machida Akihiko、Watanuki Tetsu、Ikeda Kazutaka、Otomo Toshiya、Mizuno Masataka、Matsumura Daiju、Nakamura Yumiko
  • 雑誌名: Acta Materialia 巻: 234 ページ: 118055～118055
  • DOI: 10.1016/j.actamat.2022.118055
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Hydrogen vibration excitations of ZrH1.8 and TiH1.84 up to 21 GPa by incoherent inelastic neutron scattering (2022)
  • 著者名/発表者名: Hattori T.、Nakamura M.、Iida K.、Machida A.、Sano-Furukawa A.、Machida S.、Arima H.、Ohshita H.、Honda T.、Ikeda K.、Otomo T.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 106,13 ページ: 4309_1 - 4309_9
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.106.134309
  • 査読あり
• [雑誌論文] Efficient Hydrogen Isotope Separation by Tunneling Effect Using Graphene-Based Heterogeneous Electrocatalysts in Electrochemical Hydrogen Isotope Pumping (2022)
  • 著者名/発表者名: Yasuda Satoshi、Matsushima Hisayoshi、Harada Kenji、Tanii Risako、Terasawa Tomo-o、Yano Masahiro、Asaoka Hidehito、Gueriba Jessiel Siaron、Di?o Wilson Agerico、Fukutani Katsuyuki
  • 雑誌名: ACS Nano 巻: 16 ページ: 14362～14369
  • DOI: 10.1021/acsnano.2c04655
  • 査読あり
• [雑誌論文] Development of Ultraslow, Monochromatic, and Mass-selected Ion Source Toward Measurement of Hydrogen Ion Permeability of Graphene (2022)
  • 著者名/発表者名: Terasawa Tomo-o、Fukutani Katsuyuki、Yasuda Satoshi、Asaoka Hidehito
  • 雑誌名: e-Journal of Surface Science and Nanotechnology 巻: 20 ページ: 196～201
  • DOI: 10.1380/ejssnt.2022-032
  • 査読あり
• [雑誌論文] Revealing the Role of Hydrogen in Electron-Doping Mottronics for Strongly Correlated Vanadium Dioxide (2022)
  • 著者名/発表者名: Zhou Xuanchi、Li Haifan、Meng Fanqi、Mao Wei、Wang Jiaou、Jiang Yong、Fukutani Katsuyuki、Wilde Markus、Fugetsu Bunshi、Sakata Ichiro、Chen Nuofu、Chen Jikun
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 13 ページ: 8078～8085
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.2c02001
  • 査読あり
• [雑誌論文] Repeatable Photoinduced Insulator-to-Metal Transition in Yttrium Oxyhydride Epitaxial Thin Films (2022)
  • 著者名/発表者名: Komatsu Yuya,Shimizu Ryota,Sato Ryuhei,Wilde Markus,Nishio Kazunori,Katase Takayoshi,Matsumura Daiju,Saitoh Hiroyuki,Miyauchi Masahiro,Adelman Jonah R.McFadden Ryan M. L,Fujimoto Derek,Ticknor John O,Stachura Monika,McKenzie Iain,Morris Gerald D.,MacFarlane W. Andrew,Sugiyama Jun,Fukutani Katsuyuki,Tsuneyuki Shinji
  • 雑誌名: Chemistry of Materials 巻: 34 ページ: 3616～3623
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.1c03450
  • 査読あり
• [雑誌論文] Finding RHEED conditions sensitive to hydrogen position on Pd(100) (2022)
  • 著者名/発表者名: Kawamura T.、Fukaya Y.、Fukutani K.
  • 雑誌名: Surface Science 巻: 722 ページ: 122098～122098
  • DOI: 10.1016/j.susc.2022.122098
  • 査読あり
• [雑誌論文] Silicon Nanocrystals Embedded in Nanolayered Silicon Oxide for Crystalline Silicon Solar Cells (2022)
  • 著者名/発表者名: Tsubata Ryohei、Gotoh Kazuhiro、Matsumi Masashi、Wilde Markus、Inoue Tetsuya、Kurokawa Yasuyoshi、Fukutani Katsuyuki、Usami Noritaka
  • 雑誌名: ACS Applied Nano Materials 巻: 5 ページ: 1820～1827
  • DOI: 10.1021/acsanm.1c03355
  • 査読あり
• [雑誌論文] Absence of midgap states due to excess electrons donated by adsorbed hydrogen on the anatase TiO 2 ( 101 ) surface (2022)
  • 著者名/発表者名: Nagatsuka Naoki、Kato Koichi、Wilde Markus、Fukutani Katsuyuki
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 105 ページ: 045424-045424
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.105.045424
  • 査読あり
• [学会発表] コヒーレントX線回折を利用したナノ結晶の3次元イメー ジングII (2022)
  • 著者名/発表者名: 押目典宏
  • 学会等名: 第39回強誘電体会議
  • 招待講演
• [学会発表] 500 nm級BaTiO3一粒子の強誘電相転移と常誘電相における不均質構造 (2022)
  • 著者名/発表者名: 押目典宏
  • 学会等名: 日本物理学会2022年秋季大会
• [学会発表] コヒーレントX線回折による数100 nm級強誘電体一粒子の内部歪観察 (2022)
  • 著者名/発表者名: 押目典宏
  • 学会等名: 2022年第83回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] Bragg Coherent X-ray diffraction for visualization of the inhomogeneous structure of a single ferroelectric particle (2022)
  • 著者名/発表者名: 押目典宏
  • 学会等名: The 14th Japan-China Symposium on Ferroelectric Materials and Their Applications
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] コヒーレントX線回折を用いた500nm級BaTiO3一粒子の相転移と常誘電相での内部歪の観察 (2022)
  • 著者名/発表者名: 押目典宏
  • 学会等名: 第61回セラミックス基礎科学討論会
• [学会発表] ブラッグコヒーレントX線回折イメージング法によるナノ粒子の3次元可視化 (2022)
  • 著者名/発表者名: 町田晃彦
  • 学会等名: 学振167委員会第106回研究会
  • 招待講演
• [学会発表] STRUCTURAL ANALYSIS OF HYDROGEN STORAGE MATERIALS USING HIGH INTENSITY NEUTRON TOTAL DIFFRACTOMETER (NOVA) (2022)
  • 著者名/発表者名: K. Ikeda
  • 学会等名: 2nd Int. Symposium "Hydrogenomics"
  • 国際学会
• [学会発表] INSTALLATION OF POLARIZED NEUTRON DIFFRACTION SYSTEM - REALIZATION OF NEUTRON DIFFRACTION EXPERIMENTS WITH HYDROGEN COMPOUNDS (2022)
  • 著者名/発表者名: T. Honda
  • 学会等名: 2nd Int. Symposium "Hydrogenomics"
  • 国際学会
• [学会発表] その場中性子全散乱法における水素吸蔵放出過程の時間および実空間分解能 (2022)
  • 著者名/発表者名: 本田 孝志、池田 一貴、大下 英敏、角田 茉優、大友 季哉
  • 学会等名: 日本中性子科学会第22回年会
• [学会発表] 高強度全散乱装置NOVAにおける高圧水素ガス下その場中性子散乱測定と局所構造解析 (2022)
  • 著者名/発表者名: 池田 一貴、大下 英敏、大友 季哉、本田 孝志、Kim Hyunjeong、榊 浩司、中村 優美子、町田 晃彦
  • 学会等名: 日本中性子科学会第22回年会
• [学会発表] 高強度中性子全散乱法による機能性材料の規則－不規則構造解析 (2022)
  • 著者名/発表者名: 池田 一貴、大下 英敏、大友 季哉、Kim Hyunjeong、榊 浩司、中村 優美子、町田 晃彦
  • 学会等名: 日本金属学会2023年春期（第172回）講演大会
• [学会発表] 高強度全散乱装置NOVAにおける試料環境の拡充と現状 (2022)
  • 著者名/発表者名: 本田孝志、池田一貴、大友季哉、大下英敏、鈴谷賢太郎、川北至信、樹神克明、社本真一、小野寺陽平、森一広、福永俊晴、亀田恭男、吉田亨次、山口敏男、Hyunjeong Kim、榊浩司、中村優美子、町田晃彦、伊藤恵司、角田茉優
  • 学会等名: 2022年度量子ビームサイエンスフェスタ
• [学会発表] 高強度全散乱装置NOVAによる水素貯蔵合金のその場中性子全散乱測定と局所構造解析 (2022)
  • 著者名/発表者名: 本田 孝志、池田 一貴、大下 英敏、角田 茉優、大友 季哉
  • 学会等名: 2022年度量子ビームサイエンスフェスタ
• [学会発表] NaAlH4-TiCl3の水素放出再吸蔵過程における中性子・X線散乱による構造解析と触媒効果の発現 (2022)
  • 著者名/発表者名: 池田一貴、藤﨑布美佳、大友季哉、大下英敏、本田孝志、川又透、有馬寛、杉山和正、阿部仁、Hyunjeong Kim、榊浩司、中村優美子、町田晃彦、佐藤豊人、高木成幸、折茂慎一
  • 学会等名: 日本金属学会2022年春期（第170回）講演大会
• [学会発表] Analysis of Hydrogen Diffusion by Nuclear Reaction Analysis (2022)
  • 著者名/発表者名: K. Fukutani
  • 学会等名: 14th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices '22 (ALC'22)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Electronic and protonic behavior of hydrogen in metal oxides (2022)
  • 著者名/発表者名: K. Fukutani
  • 学会等名: 18th International Conference of Computational Methods in Science and Engineering
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 薄膜における水素の拡散と水素化物形成－トンネル効果と近藤効果，モット転移 (2022)
  • 著者名/発表者名: 福谷克之
  • 学会等名: 日本表面真空学会東北・北海道支部学術講演会
• [学会発表] Rotational-energy transfer of hydrogen molecule on solid surface (2022)
  • 著者名/発表者名: H. Ueta
  • 学会等名: the 22nd International Vacuum Congress
  • 国際学会
• [学会発表] ニッケル表面での水素原子の表面反応におけるスピン効果 (2022)
  • 著者名/発表者名: 植田寛和
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] Development of Channeling 15N-NRA for structure analysis of hydrogen in nanofilms and subsurfaces (2022)
  • 著者名/発表者名: T. Ozawa
  • 学会等名: 10th International Workshop on High-Resolution Depth Profiling (HRDP-10)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] NdNiO3薄膜の原子状水素曝露による電気電導特性の変化 (2022)
  • 著者名/発表者名: 松澤郁也
  • 学会等名: JVSS関東支部総会
• [学会発表] Hydrogenation by atomic hydrogen exposure to RNiO3 and changes in electrical conduction properties (2022)
  • 著者名/発表者名: Ikuya Matsuzawa
  • 学会等名: THE 22ND INTERNATIONAL VACUUM CONGRESS IVC-22
  • 国際学会
• [学会発表] ペロブスカイト型 SmNiO3 の原子状水素曝露と水素誘起電気伝導特 性変化 (2022)
  • 著者名/発表者名: 松澤郁也
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] エピタキシャル成長させたペロブスカイト型NdNiO3薄膜の原子状水素曝露による水素化と水素誘起電気伝導特性変化 (2022)
  • 著者名/発表者名: 松澤郁也
  • 学会等名: 表面界面スペクトロスコピー
• [学会発表] Theoretical Study for Photocatalytic H2 Generation from Dissociated H2O on TiO2 (2022)
  • 著者名/発表者名: K.Kato K.Fukutani
  • 学会等名: The 22nd International Vacuum Congress
  • 国際学会
• [学会発表] 光励起によるルチルTiO2表面での水素ガス生成率 (2022)
  • 著者名/発表者名: 加藤弘一,福谷克之
  • 学会等名: 第７０回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] Observation of Softened Phonons on the Surface of Fe-based Metallic Glass Thin Films (2022)
  • 著者名/発表者名: Taizo Kawauchi, Katsuyuki Fukutani, Niklas B and Jinn P. Chu
  • 学会等名: The 22nd International Vacuum Congress
  • 国際学会