複合電子分光による機能元素電子状態解析

2011 年度 研究成果報告書

• 研究領域: 機能元素のナノ材料科学
• 研究課題/領域番号: 19053004
• 研究種目: 特定領域研究
• 配分区分: 補助金
• 審査区分: 理工系
• 研究機関: 名古屋大学
• 研究代表者: 武藤 俊介 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (20209985)
• 研究分担者: 吉田 朋子 名古屋大学, エコトピア科学研究所, 准教授 (90283415) ; 巽 一厳 名古屋大学, 工学研究科, 講師 (00372532)
• 研究期間 (年度): 2007 – 2011
• キーワード: ナノ材料 / 電子顕微鏡 / 複合材料・物性 / 格子欠陥 / 量子化学

研究概要

本研究では,新しいTEM用WDX検出器,及びカソードルミネッセンス検出器を開発しこれらを一つのTEMに集約した複合電子分光電子顕微鏡の開発に成功し,さらにこれらから総合的に得られたデータから統計処理によって情報抽出する物性画像診断法を確立した.また電子を一点に集中すること無く原子サイト選択的電子状態測定を行う電子チャネリングEELS法を確立した.これらの手法の応用によって,発光材料,磁性材料,水素吸蔵材料,光触媒,リチウムイオンニ次電池正極材料等の空間構造・電子構造のナノメートル分解能での分析を行った.

研究成果

• [雑誌論文] White light emission from amorphous silicon-oxycarbide materials (2012)
  • 著者名/発表者名: Y. Ishikawa, K. Sato, S. Kawasaki, Y. Ishii, A. Matsumura and S. Muto
  • 雑誌名: Phys. Stat. Sol. 巻: A ページ: 1-4
  • DOI: DOI:10.1002/pssa.201100816.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Chemical bonding of AIH_3 hydride by Al-L_<2,3> electron energy-loss spectra and their first principles calculations (2012)
  • 著者名/発表者名: K. Tatsumi, S. Muto, K. Ikeda, S. Orimo
  • 雑誌名: Materials 巻: 5 ページ: 566-574
  • DOI: DOI:10.3390/ma5040566.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effect of Mg-doping on the degradation of LiNiO_2-based cathode materials by combined spectroscopic methods (2012)
  • 著者名/発表者名: S. Muto, K. Tatsumi, Y. Kojima, H. Oka, H. Kondo, K. Horibuchi, Y. Ukyo
  • 雑誌名: Journal of Power Sources 巻: 205 ページ: 449-455
  • DOI: DOI:10.1016/j.jpowsour.2012.01.071.
  • 査読あり
• [雑誌論文] The valence state and partitioning of iron in the Earth's lowermost mantle (2011)
  • 著者名/発表者名: R. Sinmyo, K. Hirose, S. Muto, Y. Ohishi and A. Yasuhara
  • 雑誌名: Jornal of Geophysical Research 巻: 116 ページ: B07205-1-B07205-9
  • DOI: DOI:10.1029/2010JB008179.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Degradation analysis of a Ni-based layered positive-electrode active material cycled at elevated temperatures studied by scanning transmission electron microscopy and electron energy-loss spectroscopy (2011)
  • 著者名/発表者名: Y. Kojima, S. Muto, K. Tatsumi, H. Kondo, H. Oka, K. Horibuchi and Y. Ukyo
  • 雑誌名: Joumal of Power Sources 巻: 196 ページ: 7721-7727
  • DOI: DOI:10.1016/j.jpowsour.2011.05.017.
  • 査読あり
• [雑誌論文] 放射光・電子分光法融合による触媒活性種の科学状態解析 (2011)
  • 著者名/発表者名: 吉田朋子、武藤俊介
  • 雑誌名: 触媒 巻: 53 ページ: 228-234
  • 査読あり
• [雑誌論文] Spin crossover and iron-rich silicate melt in the Earth's deep mantle (2011)
  • 著者名/発表者名: R.Nomura, H.Ozawa, S.Tateno, K.Hirose, J.Hernlund, S.Muto, H.Ishii and N.Hiraoka
  • 雑誌名: Nature 巻: 147 ページ: 199-202
  • DOI: DOI:10.1038/nature09940.
  • 査読あり
• [雑誌論文] 各種信号処理・統計的手法の電子顕微鏡データへの応用 (2011)
  • 著者名/発表者名: 武藤俊介
  • 雑誌名: 顕微鏡 巻: 46 ページ: 24-29
  • 査読あり
• [雑誌論文] Site occupancy determination of Eu/Y doped in Ca_2SnO_4 phosphor by electron channeling microanalysis (2011)
  • 著者名/発表者名: S. Muto, Y. Fujimichi, K. Tatsumi, H. Yamane and T. Kawano
  • 雑誌名: Optical materials 巻: 33 ページ: 1015-1018
  • DOI: DOI:10.1016/J.optmat.2010.09.022
  • 査読あり
• [雑誌論文] Attribution of white-light emitting centers with carbonized surface in nano-structured SiO_2:C layers (2011)
  • 著者名/発表者名: A. V. Vasin, S. Muto, Y. Ishikawa, J. Salonen, A. N. Nazarov and V. S. Lysenko
  • 雑誌名: Thin Solid Films 巻: 519 ページ: 4008-4011
  • DOI: DOI:10.1016/j.tsf.2011.01.199
  • 査読あり
• [雑誌論文] アルミニウム水素化物の合成および原子配置と水素放出特性 (2011)
  • 著者名/発表者名: 池田一貴,大友季哉,武藤俊介,折茂慎一
  • 雑誌名: Ceramics Japan 巻: 46 ページ: 174-177
  • 査読あり
• [雑誌論文] Growth and structure of an ultrathin tin oxide film on Rh(111) (2011)
  • 著者名/発表者名: J. Yuhara, D. Tajima, T. Matsui, K. Tatsumi, S. Muto, M. Schmid and P. Varga
  • 雑誌名: J. Appl. Phys. 巻: 109 ページ: 024903-1-024903-5
  • DOI: DOI:10.1063/1.3537871.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Comparative study of annealing and oxidation effects in a-SiC:H and a-SiC thin films deposited by radio-frequency magnetron sputtering (2011)
  • 著者名/発表者名: A.V. Vasin, S. Muto, Y. Ishikawa, A. V. Rusaysky, T. Kimura, V. S. Lysenko and A. N. Nazarov
  • 雑誌名: Thin Solid Films 巻: 519 ページ: 2218-2224
  • DOI: DOI:10.1016/j.tsf.2010.11.005
  • 査読あり
• [雑誌論文] The growth of carbon coating layers on iron particles and the effect of alloying iron with silicon (2011)
  • 著者名/発表者名: H. Tokoro, S. Fujii, Y. Kobayashi and S. Muto
  • 雑誌名: J. Alloys and Compounds 巻: 509 ページ: 1378-1383
  • DOI: DOI:10.1016/j.jallcom.2010.10.124.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Microstructures and Reaction Mechanism of Aluminum Hydride: IMR KINKEN Research Highlightls 2010 (2010)
  • 著者名/発表者名: S.Muto
  • 雑誌名: Highlights of Collaborated Research 巻: 46 ページ: 47
  • 査読あり
• [雑誌論文] Thermoelectric properties of Ba_3Co_2O_6(Co_3)_<0.7> containing one-dimensional CoO_6 octahedral columns (2010)
  • 著者名/発表者名: K. Iwasaki, T. Yamamoto, H. Yamane, T. Takeda, S. Arai, H. Miyazaki, K. Tatsumi, M. Yoshino, T. Ito, Y. Arita, S. Muto, T. Nagasaki and T. Matsui
  • 雑誌名: J. Appl. Phys. 巻: 105 ページ: 034905-1-034905-5
  • DOI: DOI:10.1063/1.3174428.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Qantitative determination of site occupancy of multi-rare-earth elements doped into Ca_2SnO_4 phosphor by electron channeling microanalysis (2010)
  • 著者名/発表者名: Y. Fujimichi, S. Muto, K. Tatsumi, T. Kawano and H. Yamane
  • 雑誌名: Journal of Solid State Chemistry 巻: 183 ページ: 2127-2132
  • DOI: DOI:10.1016/j.jssc.2010.07.026.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Site-specific electronic configurations of Fe 3 d states by energy loss by channeled electrons (2010)
  • 著者名/発表者名: K. Tatsumi, S. Muto, I. Nishida and J. Rusz
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett. 巻: 96 ページ: 201911-1-201911-3
  • DOI: DOI:10.1063/1.3429593.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Mapping of heterogeneous chemical states of lithium in a LiNiO_2-based active material by electron energy-loss spectroscopy (2010)
  • 著者名/発表者名: S. Muto, K. Tatsumi, T. Sasaki, H. Kodo, T. Oshuna, K. Horibuchi and Y. Takeuchi
  • 雑誌名: Electrochem. Solid-State Lett. 巻: 13 ページ: A115-A117
  • 査読あり
• [雑誌論文] Diagnostic nano-analysis of materials properties by multivariate curve resolution applied to spectrum images by S/TEM-EELS (2009)
  • 著者名/発表者名: S, Muto, T. Yoshida and K. Tatsumi
  • 雑誌名: Materials Transactions 巻: 50 ページ: 964-969
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dehydriding reaction of AIH_3: in-situ microscopic observations combined with thermal and surface analyses (2009)
  • 著者名/発表者名: Ikeda, S. Muto, K. Tatsumi, M. Menjo, S. Kato, M. Bielmann, A. Zuttel, C. M. Jensen and Orimo
  • 雑誌名: Nanotechnology 巻: 20 ページ: 204004(4 pages)
  • DOI: DOI:10.1088/0957-4484/20/20/204004.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dehydriding process of α-AIH_3 observed by transmission electron microscopy and electron energy-loss spectroscopy (2009)
  • 著者名/発表者名: S. Muto, K. Tatsumi, K. Ikeda and S. Orimo
  • 雑誌名: J. Appl. Phys. 巻: 105 ページ: 123514(4 pages)
  • URL: http://hdl.handle.net/2237/12636
  • 査読あり
• [雑誌論文] Local electronic structure analysis by site-selective ELNES using electron channeling and first-principles calculations (2009)
  • 著者名/発表者名: K. Tatsumi and S. Muto
  • 雑誌名: J. Phys.: Condens. Matter. 巻: Vol. 21 ページ: 104213(14 pages)
  • DOI: DOI:10.1088/0953-8984/21/10/104213.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Capacity fading mechanism of LiNiO_2-based lithium ion batteries: II. Diagnostic analyses of an active material by electron microscopy and spectroscopy (2009)
  • 著者名/発表者名: S. Muto, Y. Sasano, K. Tatsumi, T. Sasaki, K. Horibuchi, Y. Takeuchi and Y. Ukyo
  • 雑誌名: J. Electrochem. Soc. 巻: Vol. 156 ページ: A371-A377
  • 査読あり
• [雑誌論文] Local electronic and atomic structures of Ce^<3+> -containing fluoride/oxide by TEM-EELS and first principles calculations (2009)
  • 著者名/発表者名: I. Nishida, K. Tatsumi and S. Muto
  • 雑誌名: Materials Transactions 巻: 50 ページ: 952-958
  • URL: http://www.jim.orjp/journal/e/pdf3/50/05/952.pdf
  • 査読あり
• [雑誌論文] Clustering of germanium atoms in silica glass responsible for the 3.1 eV emission band studied by optical absorption and X-ray absorption fine structure analysis (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Yoshida, S. Muto, L. Yuliati, H. Yoshida and Y. Inada
  • 雑誌名: Journal of Nuclear Materials 巻: 386-388 ページ: 1010-1013
  • DOI: DOI:10.1016/j.jnucmat.2008.12.201.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Thermoelectric properties of Ba_3Co_2O_6(CO_3)_<0.7> containing one-dimensional CoO_6 octahedral columns (2009)
  • 著者名/発表者名: K. Iwasaki, T. Yamamoto, H. Yamane, T. Takeda, S. Arai, H. Miyazaki, K. Tatsumi M. Yoshino, T. Ito, Y. Arita, S. Muto, T. Nagasaki and T. Matsui
  • 雑誌名: Journal of Applied Physics 巻: 106 ページ: 034905(5 pages)
  • DOI: DOI:10.1063/1.3174428.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Capacity fading mechanism of LiNiO_2-based lithium ion batteries: I. Analysis by electrochemical and spectroscopic examination (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Sasaki, T. Nonaka, H. Oka, C. Okuda, Y. Itou, Y. Kondo, Y. Takeuchi, Y. Ukyo, K. Tatsumi and S. Muto
  • 雑誌名: Journal of Electrochemical Society 巻: 156 ページ: A289-A293
  • 査読あり
• [雑誌論文] Grazing-incidence electron microscopy of surface blisters in single- and polycrystalline tungsten formed by H^+, D^+ and He^+ irradiation (2009)
  • 著者名/発表者名: N. Enomoto, S. Muto, T. Tanabe, J. W. Davis and A. A. Haasz
  • 雑誌名: Journal of Nuclear Materials 巻: 385 ページ: 606-614
  • DOI: DOI:10.1016/j.jnucmat.2009.01.298.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Energy drifts correction of electron energy-loss spectra for prolonged data accumulation of low SNR signals (2008)
  • 著者名/発表者名: Y. Sasano and S. Muto
  • 雑誌名: J. Electron Microsc. 巻: 57 ページ: 149-158
  • DOI: DOI:10.1093/jmicro/dfn014.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Color Control of White Photoluminescence from Carbon Incorporated Silicon Oxide (2008)
  • 著者名/発表者名: Y. Ishikawa, A.V. Vasin, J. Salonen, S. Muto, V.S. Lysenko, A.N. Nazarov, N. Shibata, and V.-P. Lehto
  • 雑誌名: J. Appl. Phys. 巻: 104 ページ: 083522(6 pages)
  • DOI: DOI:10.1063/1.3003079.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Local atomic and electronic structures around Mg and Al dopants in lithium-nickel oxide electrodes studied by XANES/ELNES and first principles calculations (2008)
  • 著者名/発表者名: K. Tatsumi, Y. Sasano, S. Muto, T. Yoshida, T. Sasaki, K. Horibuchi, Y. Takeuchi and Y. Ukyo
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 78 ページ: 045108(8 pages)
  • DOI: DOI:10.1103/PhysRevB.78.045108.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Chemical state analysis of implanted nitrogen in visible-light response TiO_2 photo-catalyst (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Yoshida and S. Muto
  • 雑誌名: Trans MRS-Jpn. 巻: 33 ページ: 339-344
  • 査読あり
• [雑誌論文] Hydrogen trapping state associated with the low-temperature TDS peak in hydrogenated nanostructured graphite (2008)
  • 著者名/発表者名: Y. Miyabe, T. Yoshida, S. Muto, T. Kiyobayashi and H. Wasada
  • 雑誌名: J. Appl. Phys. 巻: 104 ページ: 044311
  • URL: http://hdl.handle.net/2237/11984
  • 査読あり
• [雑誌論文] Detection of hydrogen at localized regions by unoccupied electronic states in iron carbides: towards high spatial resolution mapping of hydrogen distributions (2007)
  • 著者名/発表者名: K. Tatsumi, S. Muto and T. Yoshida
  • 雑誌名: J. Appl. Phys. 巻: 101 ページ: 023523-1-023523-7
  • DOI: DOI:10.1063/1.2424540.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Site-selective electronic structure of aluminum in oxide ceramics obtained by TEM-EELS analysis using the electron standing-wave method (2007)
  • 著者名/発表者名: Y. Yamamoto, K. Tatsumi and S. Muto
  • 雑誌名: Mater. Trans. 巻: 48 ページ: 2590-2594
  • DOI: DOI:10.2320/matertrans.MD200707.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Depth-resolved EELS and chemical state mapping of Ntimplanted TiO_2 photocatalyst (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Yoshida, S. Muto and J. Wakabayashi
  • 雑誌名: Mater. Trans. 巻: 48 ページ: 2580-2584
  • 査読あり
• [雑誌論文] Depth selective electronic state analysis of implanted nitrogen in visible-light response TiO_2 photocatalyst (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Yoshida, S. Muto and J. Wakabayashi
  • 雑誌名: Mater. Sci. Forum 巻: 561-565 ページ: 567-570
  • DOI: DOI:10.4028/www.scientific.net/M SF.561-565.567.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nano-Order Structural Analysis of White Light-Emitting Silicon Oxide Prepared by Successive Thermal Carbonization/Oxidation of the Porous Silicon (2007)
  • 著者名/発表者名: S. Muto, A. V. Vasin, Y. Ishikawa, N. Shibata, J. Salonen, and V-V. Leht
  • 雑誌名: Mater. Sci. Forum 巻: 561-565 ページ: 1127-1130
  • DOI: DOI:10.4028/www.scientific.net/MSF.561-565.1127.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Hydrogen Quasi-Chemically Trapped Between Defective Graphene Layers in Nanostructured Graphite (2007)
  • 著者名/発表者名: Y. Miyabe, T. Yoshida, S. Muto and K. Tatsumi
  • 雑誌名: Mater. Sci. Forum 巻: 561-565 ページ: 1585-1588
  • DOI: DOI:10.4028/www.scientific.net/MSF.561-565.1585.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Site-by-site Electronic Structure Analysis of Al-containing Complex Compounds Using Channelling EELS and First Principles Calculations (2007)
  • 著者名/発表者名: K. Tatsumi, Y. Yamamoto and S. Muto
  • 雑誌名: Mater. Sci. Forum 巻: 561-565 ページ: 2091-2094
  • DOI: DOI:10.4028/www.scientific.net/MSF.561-565.20 91.
  • 査読あり
• [学会発表] Degradation analysis of cathodes in lithium ion secondary batteries by scanning transmission electron microscopy and electron energy-loss spectroscopy (2012)
  • 著者名/発表者名: S. Muto
  • 学会等名: Physics and Astronomy Seminar
  • 発表場所: Uppsala University, Sweden
  • 年月日: 2012-03-02
• [学会発表] Diagnostic STEM-EELS Analysis of Cathodes in Lithium-Ion Secondary Batteries (2012)
  • 著者名/発表者名: S. Muto
  • 学会等名: Intl Symp on Role of Electron Microscopy in Industry～Toward genuine collaboration between academia and industry～
  • 発表場所: Nagoya University, Japan
  • 年月日: 2012-01-19
• [学会発表] Diagnostic STEM-EELS Analysis of Cathodes Degradation in Lithium-Ion Secondary Batteries (2011)
  • 著者名/発表者名: S. Muto
  • 学会等名: Microscopy & Microanalysis
  • 発表場所: Nashville, USA
  • 年月日: 2011-08-09
• [学会発表] Statistical signal processing of S/TEM-EELS datasets-Extraction of information without reference- (2010)
  • 著者名/発表者名: S. Muto
  • 学会等名: Max Planck Institute, STEM group seminar
  • 発表場所: Stuttgart, Germany
  • 年月日: 2010-09-13
• [学会発表] Diagnostic analysis of Li ion secondary batteries by STEM-EELS/SI-MCR (2009)
  • 著者名/発表者名: S. Muto
  • 学会等名: Electrochemical Seminar, Paul-Scherrer Institute
  • 発表場所: Zurich, Switzerland
  • 年月日: 2009-10-12
• [学会発表] Diagnostic analysis of ion-beam induced nanostructures by S/TEM-EELS (2009)
  • 著者名/発表者名: S. Muto
  • 学会等名: XVIII-th International Materials Research Congress: Symposium 20: Beams and Materials: Ion Beams
  • 発表場所: Cancun, Mexico
  • 年月日: 2009-08-19
• [学会発表] Local electronic structure analysis by site-selective ELNES using electron channeling and first-principles calculations (2009)
  • 著者名/発表者名: K. Tatsumi and S. Muto
  • 学会等名: TEX2008
  • 発表場所: 名古屋
  • 年月日: 2009-07-03
• [学会発表] Application-Combined Electron Spectroscopy and Imaging Associated with (S)TEM -Multivariate Curve Resolution (2008)
  • 著者名/発表者名: S. Muto
  • 学会等名: The 1st International Symposium on Advanced Microscopy and Theoretical Calculations
  • 発表場所: AMTC1, 名古屋
  • 年月日: 2008-06-30
• [図書] TEM関連スペクトロスコピーにおける情報抽出法,金属学会セミナーテキスト「機能元素のナノ材料科学」 (2009)
  • 著者名/発表者名: 武藤俊介
  • 総ページ数: 12-21
  • 出版者: 日本金属学会
• [備考] プレスリリース:ユビキタス元素を使用した白色光変換材料の開発
  • URL: http://www.jfcc.or.jp/25_press/r10_3.html
• [備考] Featured online on "Renewable Energy Global Innovations" : Key science articles
  • URL: http://reginnovations.com/key-scientific-articles/degradation-analysis-of-a-ni-based-layered-positive-electrode-active-material-cycled-at-elevated-temperatures-studied-by-scanning-transmission-electron-microscopy-and-electron-energy-loss-spectroscopy/
• [備考] 名占屋大学プログラム・データベース・回路配置届出 名称:多変量スペクトル分解法および分離成分分可視化プログラム 受理年月日:2010年3月5日知的財産受付番号:K20090291N
• [備考] 名占屋大学プログラム・データベース・回路配置届出 名称:スペクトルのオンラインドリフト補正スクリプトプログラムEDC 受理年月日:2010年3月9日 知的財産受付番号:K20090310N
• [産業財産権] 発光体およびその製造方法 (2009)
  • 発明者名: 石川由加里, 柴田典義, A.V.Vasin, J.Salonen, 武藤俊介
  • 権利者名: (財)ファインセラミックスセンター
  • 産業財産権番号: 特許,特願2009-18031
  • 出願年月日: 2009-01-29